2016, Vol. 35
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3. 青海省气象局, 西宁 810001;
4. 济南市气象局, 济南 250002
气象条件是大气污染物浓度变化的主要影响因子之一,城市大气短期重污染事件主要是由不利于污染物扩散的气象条件引起的(Cheng et al,2007)。天气形势与城市大气污染关系密切,Chen et al(2008)通过分析天气形势对中国北方城市大气环境的影响指出,在高压及随后持续低压的天气形势下,空气污染指数(API)会增加,冷锋前API达到极大值,冷锋过境时气压梯度增大,API迅速减小,大气污染物浓度降低。Zhang et al(2012)利用主成分分析法研究了环流形势对北京空气质量的影响,指出环流形势是北京地区污染物浓度逐日变化的主要驱动因子。Pearce et al(2011a,2011b)利用广义相加模型(GAM)分析了天气形势和局地气象条件对澳大利亚墨尔本大气环境的影响,指出局地气象条件而非天气形势是污染物日变化的主要驱动因子。地形造成不利于污染物扩散的局地气象条件,是山谷城市大气污染严重的主要原因(An et al,2007; Panday et al,2012; 夏志业等,2015)。污染物排放量变化是大气污染物浓度变化的又一个重要影响因子。陈雷华等(2010)指出,近年来兰州市空气质量的好转与污染物减排有关。2008年北京奥运会期间限排措施使北京地区气溶胶光学厚度减小10%～15%,PM2.5浓度减少30%左右(Cermak and Knutti, 2009; Liu et al,2012)。Roustan et al(2011)利用大气化学模式(CTM)模拟研究了机动车减排对巴黎大气环境的影响,由于污染物之间复杂的化学反应,机动车减排对不同污染物浓度的影响存在差异,可使NOx浓度减小,O3浓度增加。综合而言,大气污染物浓度的时空分布受多个因子的影响,且各因子间存在较强的非线性相互作用。Wang et al(2009)利用多元线性回归模型(MLR)研究了2008年奥运会期间北京地区PM10浓度变化的原因,指出40%的变化与气象条件有关,16%与排放源控制有关。但不同地区不同季节气象条件和污染物排放对城市空气质量的影响不同,深入分析城市空气质量的影响因子,不仅可以加深对大气污染成因的理解,也可为城市大气污染治理及其效果的评估提供科学的依据。
兰州位于青藏高原东北部的黄河峡谷中,多年平均的年降水量328 mm,属干旱半干旱地区。市区人口超过300万,工业生产、机动车尾气和燃煤取暖等排放大量的污染物,加上特殊的山谷地形影响,使兰州成为全国大气污染最严重的城市之一(张远航等,1987)。近年来兰州大气污染虽然整体上有减轻趋势,但污染依然严重,特别是冬季,空气质量超标率达50%以上(陈雷华等,2010)。研究人员针对兰州严重的大气污染问题已进行了大量的研究(An et al,2007; 张远航等,1987; 陈雷华等,2010),冬季兰州山谷大气边界层长时间日夜维持的大气逆温和几乎静风的气象条件是造成兰州大气污染严重的客观原因(胡隐樵和张强,1999)。 He et al(2013)分析了多个气象参数与兰州市大气污染物浓度的关系,并在此基础上建立了预报大气污染物日平均浓度的多元线性回归模型,发现兰州城区边界层高度和位温递减率与大气污染物浓度的相关性较其他气象参数(温度、湿度、风速、风向、稳定能量、Froude数、输送指数、梯度理查森数)好。兰州市大气污染物浓度逐日变化和年际变化的主要影响因子是气象条件还是污染物排放,各因子影响程度如何。针对这两个问题,首先利用人工神经网络(ANN)建立日平均污染物浓度预报模型,并在此基础上分析气象条件和污染物排放对污染物浓度变化的影响。
2 研究方法污染物浓度监测站点位于兰州市区东部河谷。气象条件和污染物排放对污染物浓度逐日变化和年际变化的影响可能不同,且兰州市大气污染主要发生在冬季(陈雷华等,2010),因此首先分析了2002年11月至2003年2月污染物浓度逐日变化的影响因子(构建的预报模型简称M1),然后分析了20022007年污染期(当年11月至次年2月)污染物浓度年际变化的影响因子(构建的预报模型简称M2),分析时剔除春节期间(春节前5天和春节后20天)数据以减小因排放源无序变化对研究结果的影响。利用MATLAB实现训练和检验ANN,基于气象条件、污染物排放变化和污染物浓度资料构建污染物浓度预报模型,然后固定气象条件或污染物排放,分析其中一个因子对污染物浓度变化的影响。
2.1 ANN预报模型构建ANN是在现代神经科学研究成果的基础上提出的,它具有自学习、自组织、自适应和较强的容错性等特点,是描述和刻画非线性现象的一种有效工具(白晓平等,2006),基于ANN建立的大气污染预报模型其预报效果好于传统的统计方法(如线性回归模型)和空气质量数值模式的预报效果(Grivas and Chaloulakou, 2006; Cai et al,2009; Fernando et al,2012)。经过多年的发展,ANN已有多种算法,其中BP算法和各种改进的BP算法是训练ANN最常用的算法,已广泛应用于空气污染预报模型建立及相关研究领域(Bandyopadhyay and Chattopadhyay, 2007; Cai et al,2009; Cermak and Knutti, 2009; 郭庆春等,2011)。图 1 是BP-ANN结构图,由输入层、隐含层和输出层组成,隐含层又包括单隐含层和多隐含层,各层又包括多个神经元。图中X是输入值,Y是预测值(输出值),Wij和Wjk是ANN的权值矩阵,f是激活函数。
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图 1 BP-ANN拓扑结构图 Figure 1 Structure of BP-ANN |
多隐含层或较多神经元的单隐含层网络泛化能力强,预报精度高,但是训练时间长,易造成过拟合,已有研究指出采用单隐含层8个神经元结构的BP-ANN算法得到的模型污染物浓度预报效果较好(Bandyopadhyay and Chattopadhyay, 2007; Cai et al,2009; 郭庆春等,2011)。利用气象条件、污染物排放变化和日均污染物浓度资料训练BP-ANN,输入层包括6个气象参数和一个污染物排放变化,单隐含层包括8个神经元,输出层是日平均污染物浓度。隐含层和输出层转移函数有多种表达式,在比较不同转移函数组合对网络性能影响的基础上,发现隐含层和输出层转移函数分别用logsig函数和线性函数时效果最好。采用3折交叉验证的方法分三次验证BP-ANN预报模型。
2.2 ANN预报模型所需污染物排放变化信息污染物排放量的变化非常复杂,污染物排放量数据对研究大气污染极为重要。与空气质量数值模式相比,ANN可以将污染物排放量当作黑箱处理,不需要详细准确的排放清单。ANN大气污染预报模型常用的与污染物排放量有关的信息有交通流量、日变化(小时的正弦和余弦值)、周变化、季节变化等(Grivas and Chaloulakou, 2006; Cai et al,2009)。在分析污染物浓度逐日变化的影响因子时,预报模型M1中污染物排放变化用周变化表示(周一至周日分别取对应的污染物浓度的均值); 在分析污染物浓度年际变化的影响因子时,假定1个年份内冬季污染物排放量相对稳定,预报模型M2中污染物排放变化用年际变化表示(2002-2007年分别取对应污染物浓度的均值)。
2.3 ANN预报模型所需气象参数的选取及来源在前人研究的基础上根据研究区域特点,选择100 m 位温递减率和风速、边界层高度、2 m气温和比湿、地表气压日均值作为ANN的输入气象参数(Cai et al,2009; He et al,2013)。ANN预报模型所需的气象参数是由WRF(Weather Research and Forecasting)模式模拟的气象场插值到监测点所得到的。WRF模式参数化方案、研究区域设置等与He et al(2013)相同。
2.4 模式评估方法WRF模拟得到的气象参数的准确性直接影响ANN预报模型的整体性能,ANN预报模型的预报能力又直接影响研究结果,因此需要对WRF模式和ANN预报模型进行检验。
选用5个统计参数,结合研究区自动气象站(兰州,榆中,皋兰和永靖)2006年12月近地面小时观测资料(2 m气温和相对湿度、10 m风向和风速)评估WRF模式的模拟性能。五个统计参数分别是准确率(HR)、均方根误差(RMSE)、相关系数(R)、平均偏差(MB)和平均误差(ME)。HR计算中所用标准值(S)是可接受误差的范围,因此HR考虑了观测的不确定性,其结果可以反映模式的总体模拟性能,其值与所选标准值大小有关,气温、相对湿度和风速的标准值分别取2 K、10%和1 m·s-1(Wang et al,2009)。评估空气质量预报模型的统计参数较多(Grivas and Chaloulakou 2006; Cai et al,2009; He et al,2013),利用认同指数(IOA)、平均值(M)、R、RMSE、标准差(SD)、归一化平均误差(NME)和归一化平均偏差(NMB)检验BP-ANN预报日平均污染物浓度的预报效果。统计参数的计算方法见He et al(2013)。
2.5 敏感性试验首先气象参数、排放参数和污染物浓度进行标准化,去除数据量级的影响。用BP-ANN预报模型分三次模拟污染物浓度: BASE试验,同时考虑气象条件和污染物排放变化对污染物浓度的影响(M1和M2); METE试验,输入排放参数取均值,仅考虑气象条件变化对污染物浓度的影响(M1M和M2M); EMIS试验,输入气象参数取均值,仅考虑污染物排放变化对污染物浓度的影响(M1E和M2E); MEAN试验,输入气象参数和排放参数取均值。
通过比较BASE和METE、EMIS、MEAN模拟结果,研究不同因子对污染物浓度变化的影响。
3 结果分析 3.1 气象场模拟结果检验表 1 给出了WRF模式模拟的2 m气温、2 m相对湿度和10 m风速与研究区内4个地面气象站观测值比较的统计结果。WRF模式在不同研究区的模拟能力不同,Wang et al(2009)利用WRF模式模拟了长三角和珠三角城市化对气象条件的影响,得到WRF模拟的2 m气温、2 m相对湿度和10 m风速的HR分别是63%、86%和30%,ME分别是1.8 ℃、10.5%和2.0 m·s-1,RMSE分别是2.3 ℃、13.5%和2.6 m·s-1。尽管兰州地区地形复杂,但统计评估结果与其它地区基本相当,WRF模式能很好地模拟兰州地区气象场。
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表 1 WRF模式模拟值与观测值比较的统计结果 Table 1 Performance statistics of WRF model |
表 2 是BP_ANN模型预报的日均污染物浓度与观测值比较的统计结果。尽管ANN对污染物极值预报比空气质量数值模式极值预报准确(Fernando et al,2012),但是模拟污染物浓度的标准差低于观测值的标准差,表明该模型对污染物浓度极值的模拟偏弱(M1模拟SO2除外)。ANN模拟气体污染物浓度的准确性高于模拟颗粒物浓度的准确性。由于SO2排放源大多为高架点源,分布不均匀,其模拟效果低于NO2浓度的模拟效果。Nagendra et al(2006)利用11个气象参数和6个排放参数作为输入资料发展了预报日均NO2浓度的ANN模型,得到的IOA和R分别为0.76和0.69。He et al(2013)利用相同气象要素作为输入资料构建兰州ANN空气质量统计模型,模拟NO2和PM10的R分别是0.75和0.61。与之相比,本文构建的模型考虑因子更加合理(适合兰州本地),取得较好的预报效果。从统计参数可以看出NO2的预报效果要好于SO2和PM10的预报效果,说明本文考虑的输入参数更适合NO2的模拟,SO2和PM10浓度的影响因子更为复杂,需要引入更多因素提高模型准确性。下文将以NO2为例,用该模型分析污染物浓度变化的影响因素。
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表 2 ANN模拟的日均污染物浓度与观测值比较的统计结果 Table 2 Statistical parameters between simulated daily average pollutant concentrations from ANN and observed values |
BP-ANN模型模拟的NO2浓度周变化和年际变化(图 2)显示,M1E模拟的NO2浓度周一到周五逐渐减小,周末增加。NO2浓度的变化反映污染物排放的变化,周末由于车流量增加,NO2排放量高于其他时段。由于天气系统的周期性变化,M1M模拟的NO2浓度也出现周期性变化。M1M和M1模拟的NO2浓度变化趋势比较一致,说明气象条件是NO2浓度逐日变化的主要影响因子。M2模拟的NO2浓度年际变化显著,最大值是89.4 μg·m-3(2002年冬季),最小值是48.6 μg·m-3(2004年冬季)。M2M模拟的NO2浓度的FSD(fractional standard deviation)是4.3%,与Andersson et al(2007)研究结果相当(5%),M2M模拟的NO2浓度年际变化相对较小。M2E和M2模拟的NO2浓度变化趋势比较一致,说明污染物排放变化是NO2浓度年际变化的主要影响因子。决定系数表示因变量变化中有多少可由自变量解释,利用决定系数分析发现气象条件可以解释NO2浓度日变化的86.7%和年际变化的10.1%,污染物排放变化可以解释NO2浓度日变化的2.6%和年际变化的92.7%。
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图 2 BP-ANN模型模拟NO2浓度周变化(a)和年际变化(b) M1M和M2M为仅考虑气象条件影响; M1E和M2E为仅考虑污染物排放影响; M1和M2为两者共同影响 Figure 2 Weekly(a)and interannual(b)variation of NO2 concentration modeled by BP-ANN. M1M and M2M, M1E and M2E,M1 and M2 denotes impacted by meteorological conditions,impacted by emissions, impacted by meteorological conditions and emissions,respectively |
Stein et al(1993)发展了一种简单的方法(因子分离法)用于计算各因子对模拟结果的贡献,并用该方法分析了地形和地表通量对降水的影响,本文用该方法定量评估不同因子对NO2浓度变化的贡献。如式(1)所示:
| ${{f}_{12}}={{f}_{0}}\prime +{{f}_{1}}\prime +{{f}_{2}}\prime +{{f}_{12}}\prime ,$ | (1) |
式中: f12是考虑气象条件和污染物排放变化对NO2浓度的影响(BASE模拟),用BP-ANN模型直接进行模拟的NO2日均浓度,可分解成气象条件贡献(f1′)、污染物排放贡献(f2′)、两者相互作用的贡献(f12′)和与气象条件和污染物排放变化无关的部分(f0′)。则f0′、f1′、f2′和f12′的计算方法为:
| ${{f}_{0}}\prime ={{f}_{0}},$ | (2) |
| ${{f}_{1}}\prime ={{f}_{1}}-{{f}_{0}},$ | (3) |
| ${{f}_{2}}\prime ={{f}_{2}}-{{f}_{0}},$ | (4) |
| ${{f}_{12}}\prime ={{f}_{12}}-({{f}_{1}}+{{f}_{2}})+{{f}_{0}},$ | (5) |
式中: f0是MEAN模拟的NO2浓度值,f1是METE模拟的NO2浓度值,f2是EMIS模拟的NO2浓度值。
基于上述方法,提出了贡献率的概念,定量评估气象条件、污染物排放及两者相互作用对NO2浓度变化的贡献。NO2浓度的变化由气象条件变化、排放源排放变化和两者共同作用造成的,式(6)～(8)分别是气象条件(R1)、排放源排放(R2)及两者相互作用(R12)对NO2浓度变化的贡献率。
| ${R_1} = \frac{{\left| {{f_1}\prime } \right|}}{{\left| {{f_1}\prime } \right| + \left| {{f_2}\prime } \right| + \left| {{f_{12}}\prime } \right|}} \times 100\% ,$ | (6) |
| ${R_2} = \frac{{\left| {{f_2}\prime } \right|}}{{\left| {{f_1}\prime } \right| + \left| {{f_2}\prime } \right| + \left| {{f_{12}}\prime } \right|}} \times 100\% ,$ | (7) |
| ${R_{12}} = \frac{{\left| {{f_{12}}\prime } \right|}}{{\left| {{f_1}\prime } \right| + \left| {{f_2}\prime } \right| + \left| {{f_{12}}\prime } \right|}} \times 100\% .$ | (8) |
计算结果表明,气象条件、污染物排放及两者相互作用对NO2浓度逐日变化的贡献率分别是57.9%、24.5%和17.6%,对NO2浓度年际变化的贡献率分别是13.7%、73.3%和13%。
4 结论和讨论污染物排放和大气对污染物的稀释扩散能力是影响城市大气环境质量的两个主要因子。本文利用ANN方法分析了兰州20022003年冬季污染物浓度逐日变化的影响因子和20022007年冬季(11月到次年2月)污染物浓度年际变化的影响因子。得到以下主要结论:
(1)ANN可以很好地描述影响大气污染物浓度的各因子间的非线性过程,模拟气体污染物浓度的准确性高于模拟颗粒物浓度的准确性。由于SO2排放源大多为高架点源,分布不均匀,其模拟效果低于NO2浓度的模拟效果。
(2)气象条件是NO2浓度逐日变化的主要影响因子,可以解释NO2浓度逐日变化的86.7%; 污染物排放变化是NO2浓度年际变化的主要影响因子,可以解释NO2浓度年际变化的92.7%。由因子分离法计算得到气象条件、污染物排放及两者相互作用对NO2浓度逐日变化的贡献率分别是57.9%、24.5%和17.6%,对NO2浓度年际变化的贡献率分别是13.7%、73.3%和13%。
污染物浓度受排放源排放、污染物在输送和扩散、污染物在大气中的化学转化过程等共同影响。利用长期(20022007年污染期)的污染物浓度平均周变化和年际变化代表排放源排放的周变化和年际变化给研究结果带来一定不确定性。目前我国污染物浓度监测已累积大量数据,然而污染物排放数据精度很低,大部分城市和地区没有建立连续的排放监测数据。如何在没有准确排放信息条件下,利用污染物浓度和气象条件,建立能较准确描述排放变化的方法,是今后的研究重点。
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