2016, Vol. 35
2. 武汉中心气象台, 武汉 430074;
3. 南京信息工程大学大气物理学院, 南京 210044
近年来，空气污染日益严重，雾霾天气在中国频繁出现，已严重影响到人民群众的健康，受到各级政府和气象部门的高度关注，党中央、国务院及地方政府把改善空气质量、控制空气污染作为重要任务。发展环境气象预报业务，及时准确地提供雾霾等环境气象预报信息，对保障人民健康、指导出行和减缓污染影响及对社会生活和经济发展都具有重要意义。
数值预报技术是建立环境气象预报业务系统的重要科技支撑，也是衡量气象业务现代化程度和先进性的重要标志之一，环境气象数值模式系统是定量预报环境气象要素的重要工具。空气质量数值预报以其完善的理论基础、合理的模式设计、定时定量的预报结果成为空气污染预报的主要发展趋势(房小怡等，2004)。中国科学院大气物理研究所在大气环境数值模拟方面取得了丰硕的成果，建立了多尺度、多成分大气环境数值模式，包括全球大气化学输送模式、区域和城市空气质量预报模式(韩志伟等，2002；张美根，2005；罗淦和王自发，2006；王自发等，2006，2008)。中国气象局开发完成国家级化学天气预报平台CUACE(王宏等，2009)，建立城市大气污染模式预报系统(朱蓉等，2001)，实现了对区域大气污染浓度数值预报，在各省市得到普遍应用(陈静等，2008；刘宁微和马雁军，2009；王宏等，2010)。上海、北京、广东等区域气象中心也先后通过引进CMAQ、WRF/Chem等主要区域大气化学模式，经本地化改进后建立了区域化学天气数值预报系统，并取得一定成果(欧阳琰等，2007；刘红年等，2009；陈彬彬等，2012；邓涛等，2012；边敏娟等，2013；陈焕盛等，2013；马明亮等，2013)，为区域和城市空气质量、雾霾的预报预警提供了重要技术手段和科技支撑。
2012年国务院批复《重点区域大气污染防治“十二五”规划》中，武汉及其周边城市群被纳入重点控制区，对区域空气质量改善、污染减排目标均提出了明确要求。为推进湖北省环境气象业务发展，2013年9月23日湖北省气象局与省环保厅共同签署了战略合作框架协议，双方建立了环境空气监测和信息共享机制、环境空气质量预报预警联合会商和服务产品发布机制、重大环境污染事件联合调查和评估机制等。在此背景下，建设华中区域环境气象数值预报业务系统，提供区域精细化空气质量数值预报产品，成为华中区域开展环境气象业务的迫切需求。因此，基于WRF/Chem大气化学模式建立了华中区域环境气象数值预报系统，初步应用在武汉市大气污染物浓度数值预报中，并与CUACE全国环境气象模式产品预报进行比较，最后通过试验探讨了一种大气污染调控方案。
2 资料与方法 2.1 污染物浓度观测数据华中区域武汉市环境空气质量实况监测数据来源于武汉市大气环境自动监测站，经质量控制剔除掉奇异值。武汉市城区设有10个环境空气质量自动监测国家评价点：东部梨园、汉口江滩、汉口花桥、吴家山、汉阳月湖、沌口新区、武昌紫阳、东湖高新、青山钢花和沉湖七壕，点位覆盖7个中心城区，其监测结果的平均值可以代表武汉市城区环境空气质量的平均水平。
2.2 污染源排放清单污染源排放清单数据采用清华大学提供的最新的2010年亚洲地区污染物排放清单(MIX Asian emission inventory)，包括农业、工业、电厂、交通和居民五种排放类型，提供SO2、NOx、CO、NH3、NMVOC、PM10、PM2.5、BC、OC和CO2等多种污染物，空间分辨率为0. 25°×0. 25°，时间尺度分配到逐月。
2.3 模式检验评估方法污染物浓度的数值预报检验评估指标采用相关系数(R)、平均偏差(MB)、平均标准偏差(MNB)、均方根误差(RMSE)和平均绝对百分误差(MAPE)，计算方法如下：
| $~R=\frac{\sum\limits_{i=1}^{N}{\left( {{P}_{i}}-\bar{P} \right)}\left( {{O}_{i}}-\bar{O} \right)}{{{\left[ \sum\limits_{i=1}^{N}{{{\left( {{P}_{i}}-\bar{P} \right)}^{2}}}\cdot \sum\limits_{i=1}^{N}{{{\left( {{O}_{i}}-\bar{O} \right)}^{2}}} \right]}^{-2}}},$ | (1) |
| $~MB=\frac{1}{N}\sum\limits_{i=1}^{N}{\left( {{P}_{i}}-{{0}_{i}} \right)},$ | (2) |
| $MNB=\frac{1}{N}\sum\limits_{i=1}^{N}{\frac{\left( {{P}_{i}}-{{O}_{i}} \right)}{{{O}_{i}}}}~,$ | (3) |
| $RMSE=\sqrt{\frac{1}{N}\sum\limits_{i=1}^{N}{{{\left( {{P}_{i}}-{{O}_{i}} \right)}^{2}}}},$ | (4) |
| $MAPE=\frac{\sum\limits_{i=1}^{N}{\left| {{P}_{i}}-{{O}_{i}} \right|}}{\sum\limits_{i=1}^{N}{{{O}_{i}}}}\times 100\text{ }%,$ | (5) |
式中：P为预报值；O为观测值；N为检验样本数。
AQI指数分级检验：按照AQI≤100(优良)，100(污染)，101 ~ 150(轻度污染)，151 ~ 200(中度污染)，200(重度污染)划分等级。
针对不同等级，采用TS评分、漏报率(PO)、空报率(FAR)检验模式AQI指数预报情况。
| $TS=\frac{NA}{NA+NB+NC}~,$ | (6) |
| $~PO=\frac{NC}{NA+NC},$ | (7) |
| $~FAR=\frac{NB}{NA+NB},$ | (8) |
式中：NA为预报正确样本数；NB为空报样本数；NC为漏报样本数。对应各等级，当预报等级与实况等级相同为预报正确；预报出现在等级内而实况不出现在等级内为空报；预报没出现在等级内，实况出现在等级内，则为漏报。
3 模式系统搭建华中区域环境气象数值预报系统以WRF/Chem大气化学模式为基础搭建，安装在与其相配套的计算峰值达到75万亿次每秒的IBM高性能计算机平台上。模式系统每日12：00(世界时，下同)起报，每次积分78 h，预报产品输出的时间间隔为1 h，能够提供华中地区6种污染物(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3)浓度和AQI数值预报产品，空间分辨率为9 km，预报时效为1 ~ 3天，基本满足空气质量预报业务需求，为区域环境气象业务提供必要的技术支撑。
WRF/Chem模式是由美国NOAA、NCAR、UCAR等联合开发的新一代中尺度气象与大气化学在线耦合的三维空气质量模式，能够同步计算气象物理和化学过程，实现大气动力、辐射和化学过程之间的耦合和反馈过程(Grell et al，2005)。Chem模块中主要包含气相化学反应、气溶胶模块、辐射与光化学作用、生物和人为排放源模块、气溶胶-云-辐射反馈效应以及传输(平流、对流和扩散)干湿沉降过程等。WRF/Chem模式系统能够对一次污染物和二次气态及有机气溶胶进行模拟和预报，并含有完整的O3生成过程的计算。国内外许多研究和应用(Grell et al，2005；Tie et al，2007；Ying et al，2009；Kumar et al，2014；韩素芹等，2008；庞杨等，2013；吴成来等，2014；)表明WRF/Chem模式具有良好的区域化学天气预报性能。
考虑到天气系统移动对污染物输送的影响，模式设置为双层嵌套(图 1)，空间分辨率为27 km/9 km，外层区域覆盖全国范围，内层区域包括了华中地区主要省市(河南、湖北、湖南、江西、四川、重庆)。模式中心设置30. 617°N、114. 133°E，外层网格数370(经向)×214(纬向)，内层网格数250(经向)×190(纬向)，垂直方向分为28层，层顶气压设为50 hPa。模式化学过程和气象过程同步计算，积分时间步长设为一致，外层120 s，内层40 s。
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图 1 模式嵌套网格区域设置 Figure 1 Nested domain setup of the model |
模式主要物理过程：WSM6显式微物理方案、Kain-Fritsch(new Eta)积云参数化方案、YSU边界层方案、RRTM长波辐射方案、Goddard短波辐射方案、Noah LSM陆面模式。化学机制：气相化学为RADM2机制、气溶胶化学为MADE/SORGAM。
模式生物源排放使用Guenther方法在线计算，人为排放源数据采用清华大学提供的时效较新的2010年亚洲地区污染物排放清单。该清单中NMVOC混合物种是以CB05和SAPRC-99化学机制编写。预报系统选用SAPRC-99化学机制编写的排放源，由于WRF/Chem模式没有提供该化学机制，需要根据所选择的RADM2机制，参照相应关系和物种分配规则(Middleton et al，1990；Stockwell et al，1990)，转化为模式化学初始场所需的30个物种。
排放源清单具有很大的不确定性，包括Streets et al(2003)和Zhang et al(2009)在内的估算可能偏低了50%以上，由于缺乏有中国地域特点的关键排放因子而使得中国地区排放源清单不确定性更大(曹国良等，2011)。因此，模式系统首先对该污染物排放清单进行了前期测试，通过多次比较武汉市污染物浓度的模拟与实测，适当调整了主要物种的逐月排放源强度，如增强了PM10和PM2.5源排放速率，消弱了SO2源排放速率。并采用经验技术，通过反复数值模拟对比观测值，逐步调整了主要污染物排放速率并保持日总排放不变，获得几种主要污染源日排放的小时变化系数，形成适合模式实时运行的华中区域污染源排放数据集。这种类似于排放源清单逆向模拟的源检验经验技术，通过引入污染物观测资料的约束，可以减少源清单的不确定性，使模式在利用调整后的排放源进行模拟时，污染物的模拟与观测吻合程度得以提高，以弥补排放源清单时效滞后及其他不确定性的差距。
WRF/Chem模式化学场初始边界条件采用模式自带的化学理想廓线，该理想垂直廓线是基于北半球中纬度地区清洁环境条件，由NALROM化学模式生成。由于PM10、PM2.5等化学场的初始浓度值为0，业务应用中为减小Spin-Up时间，化学初始场采用了模式前一日12：00起报的24 h预报结果，为当日12：00模式启动提供初始浓度场。模式系统初始气象场和边界条件采用每日12：00时次NCEP/GFS(0. 5°×0. 5°分辨率)全球模式预报场作为驱动，侧边界条件每6 h更新一次。
华中区域环境气象数值预报系统准业务运行近半年，提取2014年9月至2015年1月模式预报6种污染物24 h内逐时浓度数据(12：00起报，5 ~ 28 h预报时效)，并插值到区域城市大气环境监测站点。目前仅获取到武汉市的环境空气质量实况监测数据，以华中区域武汉市为代表的评估模式系统预报效果。
同期武汉市空气质量实况数据由武汉市大气环境自动监测站提供，并以城区10个空气质量国控站监测结果的平均值作为城市空气质量参照。另外，收集整理了2014年12月至2015年1月中国气象局下发的全国环境气象模式CUACE预报产品，与区域WRF/Chem模式的预报效果进行一段时期的比较。
4 模式系统预报效果评估 4.1 大气污染时空分布特征验证NOX、CO等大气污染物浓度日变化特征主要取决于污染源排放和大气边界层高度(Tie et al，2007；杜川利等，2014)，O3主要取决于辐射光化学变化(Tie et al，2007)。分析2014年9月至2015年1月武汉市大气环境实况及模式系统预报数据，从武汉市6种污染物浓度日变化特征(图 2)总体来看，各污染物逐时预报值与观测值有较好的一致性，浓度日变化趋势基本吻合。受日间大气边界层高度与大气稳定度变化影响，武汉市PM10、PM2.5颗粒物及NO2、CO气体污染物日变化均不同程度表现为晚间至上午时段持续高值，中午至下午时段相对低值，SO2气体浓度在正午前后出现了小峰值。O3气体受太阳辐射光化学影响，呈典型的单峰特征，午后浓度值达最高。受制于化学初边界浓度数据及区域排放源的准确性，模式预报的各污染物浓度峰值略滞后于观测值，且预报结果相对偏高或偏低。
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图 2 2014年9月至2015年1月武汉市6种污染物逐时浓度日变化预报与观测对比 (a) PM2.5,(b) PM10,(c) SO2,(d) NO2,(e) CO,(f) O3 Figure 2 The observed and forecasted hourly concentrations of air pollutants of diurnal variation in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
同期，从武汉市10个大气环境监测点污染物平均浓度的空间分布(图 3)可见，秋冬季节武汉市空气质量较差，从各监测点大气污染浓度来看，武汉市城区空气质量具有均质效应，站点间空气质量差异不大，除了沉湖七壕空气质量相对较好，其它监测点大气污染均较为严重。模式预报结果较好验证了武汉市大气污染空间分布特征，多数监测点预报平均浓度与实况基本符合。区域排放源分辨率较粗是导致各监测点预报偏离的主要原因，通过对排放源进行空间优化(吴其重等，2012)，能够有效提高预报准确率，这也是需要预报系统改进方向。
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图 3 2014年9月至2015年1月武汉市10个大气环境监测点污染物平均浓度预报与观测对比 (a) PM2.5, (b) PM10, (c) NO2, (d) CO Figure 3 The observed and forecasted hourly concentrations of air pollutants of 10 observation stations in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
从2014年9月至2015年1月武汉市污染物日均浓度变化趋势(图 4)总体来看，武汉市逐日污染物浓度波动较大，受季节变化影响，2014年12月至2015年1月浓度有增长趋势，模式预报趋势与实况基本一致。但模式预报明显低估了高浓度重污染天气过程，以PM10、PM2.5颗粒物为例，模式系统很难准确模拟出污染物的高浓度值。对区域排放源优化分配(赵斌和马建中，2008；郑君瑜等，2009；吴其重等，2012)、对模式化学初边界场同化更新(Li et al，2013；崔应杰等，2006；刘汉卫等，2014)及对气象场预报的改进，是提高区域大气化学模式对重污染天气预报准确率的重要途径。
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图 4 2014年9月至2015年1月武汉市污染物日均浓度变化趋势预报与实况对比 (a) PM2.5, (b) PM10, (c) CO, (d) NO2 Figure 4 The observed and forecasted daily mean concentrations of air pollutants of variation trend in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
2014年9月至2015年1月武汉市6种污染物日均浓度数值预报检验评估指标(表 1)显示，相关系数R指示预报趋势与实况的相关程度，可见模式预报气体浓度的变化趋势比固体颗粒物要好一些。平均偏差MB指示了一段时期模式系统偏差，可见各污染物浓度预报的系统偏差较小，对PM2.5预报略低估，对O3预报相对偏高。平均绝对百分误差(MAPE)消除了浓度绝对量级，各污染物预报可相互比较，可见模式预报误差(MAPE)基本控制在20% ~ 60%之间，O3预报误差较大，CO、NO2预报误差较小。
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表 1 2014年9月至2015年1月武汉市6种污染物日均浓度数值预报检验评估 Table 1 Forecast verification results of daily mean concentrations of air pollutants in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
为评估模式系统预报稳定性，逐月分析污染物小时浓度预报检验指标(图 5)。由图 5可见，逐月各污染物小时浓度预报R相对稳定，O3预报相关系数最高，其次是NO2预报；12月、1月PM2.5及9月、1月PM10预报趋势均优于其它月，12月PM10相关性略低。逐月MAPE指标除O3外，各污染物预报误差也均稳定在20% ~ 60%之间。分析可知，11月以后，武汉地区太阳辐射随季节转化减弱，O3光化学生成率降低，而期间RADM2化学机制对O3浓度预报明显偏高。综上所述，模式对PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO各污染物小时浓度预报趋势及误差均稳定；O3浓度预报从11月开始出现明显正偏差，但预报趋势稳定，在实际应用中需要对系统偏差进行订正。后期将跟踪O3模式系统偏差问题，提出有效解决方案。
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图 5 2014年9月至2015年1月武汉市逐月各污染物小时浓度预报评估 (a) MAPE, (b) R Figure 5 Forecast verification results of hourly concentrations of air pollutants of every month in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
此外，模式系统每日提供城市站点的AQI数值产品。AQI计算参照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)标准，检验2014年9月至2015年1月武汉市24 h内逐日AQI预报情况。模式每日预报AQI变化趋势与实况较为一致(图 6)，相关系数达到0. 54，但对重污染预报能力有限。AQI指数分级检验见表 2。模式对是否出现空气污染预判较好，TS评分在0. 5左右，而对轻度、中度污染的区分较差。对优良大气的空报率高于漏报，对污染大气的漏报率高于空报，随着空气污染程度加重，漏报率逐渐大于空报。对出现的若干次重度污染事件(AQI ＞200)，只有漏报而无空报，表明模式对重污染事件的预判是可信的，一旦预警有重污染天气发生，指示作用是显著的。后期会继续积累更多样本以检验模式对城市AQI的预报情况。
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图 6 2014年9月至2015年1月武汉市逐日AQI指数预报与实况对比 Figure 6 The observed and forecasted ambient air quality index(AQI) in Wuhan from September 2014 to January 2015 |
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表 2 AQI分级检验评分 Table 2 Statistical tests for AQI grades |
CUACE环境气象模式系统是由中国气象科学研究院自主开发的在线耦合区域气象 -大气化学预报系统，排放源清单采用曹国良等(2011)计算的中国大陆2007年高时空分辨率的颗粒物及污染气体的排放源清单。自2014年10月起，中国气象局开始向省局下发CUACE环境气象模式产品，产品格式为MICAPS，空间分辨率54 km，预报区域为全国，输出时间间隔为3 h，作为各省级气象部门指导预报参考。
收集一段时间CUACE模式MICAPS产品中的武汉站(57494)6种污染物浓度预报，以同期武汉10个国控站的平均值作为观测序列，与区域WRF/Chem模式预报的武汉市污染物浓度进行比较。统一获取两套模式系统2014年12月11日至2015年1月31日逐3 h武汉市污染物浓度预报产品(12：00起报，24 h预报时效内)，分别分析相关污染物浓度数值预报检验评估指标(表 3和表 4)。
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表 3 CUACE模式对2014年12月至2015年1月武汉城市6种污染物逐3 h浓度预报评估 Table 3 Forecast verification results of every 3 hours concentrations of air pollutants in Wuhan by CUACE from September 2014 to January 2015 |
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表 4 WRF/Chem模式对2014年12月至2015年1月武汉城市6种污染物逐3 h浓度预报评估 Table 4 Forecast verification results of every 3 hours concentrations of air pollutants in Wuhan by WRF/Chem from September 2014 to January 2015 |
对比表 3和表 4可知，CUACE模式对污染物浓度趋势预报相对较差，对颗粒物浓度预报低估更明显，对O3预报同样存在明显系统偏差；而区域WRF/Chem模式对应各项评估指标普遍优于CUACE模式。初步检验结果表明：华中区域WRF/Chem模式系统对武汉市的大气污染物浓度预报效果要明显优于全国CUACE模式系统，可为制作武汉市空气质量AQI预报提供更具有参考价值的模式指导产品。后期将继续收集全国CUACE模式预报产品，比较二者在更长时间内的预报准确性和稳定性，同时获取区域内更多城市大气环境实况观测数据，比较二者对其他城市大气污染的预报能力。
5 污染源小时排放强度动态调控试验在污染源相对稳定条件下，气象条件成为影响城市空气污染的主导因素。不同气象条件，同一个污染源排放所造成的地面污染物浓度可相差几十倍乃至几百倍。如果利用大气自身扩散能力，能否通过细化分配污染源的小时排放强度并且保持日总排放不变，从而减小地面污染物浓度？基于WRF/Chem模式，随机选取PM2. 5小时浓度预报个例，设计以下试验，通过动态调控污染物排放速率，试探能否降低地面大气污染。
控制试验1，每日24 h各时次污染源排放强度恒定不变；敏感试验2，分24组试验，每日0 ~ 23 h依次将各时次污染源强度变为原来的2倍，而其它时次恒定不变；敏感试验3，分24组试验，每日0 ~ 23 h依次将各时次污染源强度变为原来的1/2，而其它时次恒定不变；优化调控试验4，动态调控一天中不同时段的污染源小时排放强度，而日排放总量与控制试验保持一致。
通过改变零时次的排放源强对模式预报PM2.5浓度变化的(图 7，改变其它时次图略)敏感试验结果表明，增加(减弱)排放源强，会增加(减小)浓度预报值，而改变某一时次的排放源强，对模式下一时次的数值解影响最大，对往后时次的数值解影响依次减弱。
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图 7 通过改变00：00排放源强敏感试验2和3的模拟结果与控制试验之差 Figure 7 The difference between the result of sensitivity test 2 and 3 and the control test by changing the emissions at 00：00 |
用敏感试验2和3模拟结果分别减去控制试验，并获取影响时次最大的预报变化量(|ΔPM2.5|)。从污染源小时排放敏感性试验(图 8)中可以看出，方案一(方案二)代表逐时次增强(减弱)污染源强并对应下一时次最大|ΔPM2.5|的日序列，可见变化量|ΔPM2.5|的日变化主要取决于大气边界层高度(PBL)。
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图 8 污染源小时排放敏感性试验 Figure 8 Sensitivity test of changing hourly emissions of pollution source |
综上，依次改变WRF/Chem模式系统逐时次污染源排放强度，对下一时次数值预报解的影响最大，且预报逐时的最大变化量与PBL成反比。PBL高(低)值时段，对应污染物可被稀释的空间较大(小)，利于(不利于)污染物扩散，改变排放源强度所导致的污染浓度变化量要小(大)。利用PBL变化特征调控污染源日间排放速率，在有利(不利)稀释扩散条件下“多排”(“少排”)，可以一定程度减少大气污染。
图 9给出优化调控试验4的方案和结果，对比控制试验，将09：00 16：00时段污染排放强度增加2倍，其它时段污染排放强度减弱1/2，使日排放总量保持与控制试验一致。试验结果表明，依据PBL日变化特征，通过动态调控一天中不同时段的污染源小时排放强度，优化调控后的PM2.5浓度预报明显低于控制预报结果，日平均浓度相比可降低21%。
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图 9 污染源小时排放优化调控试验 Figure 9 An optimal test of air pollution control by changing hourly emissions of pollution source |
该试验结论表明，通过动态调控污染物排放速率，可以实施大气污染调控，倘若合理利用大气环境自然承载能力，不需要降低生产力，也能以最小成本有效减少大气污染。
6 结论和讨论(1) 基于WRF/Chem大气化学模式建立了华中区域环境气象数值预报系统，检验了2014年9月至2015年1月武汉市6种大气污染物小时浓度数值预报，验证了武汉市大气污染物浓度日变化及空间分布特征。模式系统对PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO浓度变化趋势及误差稳定性预报较好，平均绝对百分误差(MAPE)控制在20% ~ 40%，冬季O3预报出现明显正偏差，但趋势预报稳定，在实际应用中需要对O3预报进行模式系统偏差订正。
(2) 与CUACE全国环境气象模式产品的初步比较表明，区域WRF/Chem模式系统对武汉市大气污染物浓度预报效果更优，可为制作武汉市空气质量预报提供更具有参考价值的模式指导产品。
(3) 试验探讨了污染源小时排放强度的优化调控方案，依次改变WRF/Chem模式系统逐时次污染源排放强度，对下一时次数值预报解的影响最大，且逐时最大变化量与大气边界层高度(PBL)成反比。利用PBL的日变化特征动态调控一天中不同时段的污染源小时排放强度，优化调控后的PM2.5浓度明显低于控制预报结果。表明通过动态调控污染物排放速率，可以实施大气污染调控，倘若合理利用大气环境自然承载能力，不需要降低生产力，也能以最小成本有效减少大气污染。
后期还有待收集区域内更多城市更长时间的大气环境实况监测数据，以继续评估模式系统预报准确性和稳定性，以及对其它城市大气污染的预报能力。对区域排放源优化分配、对化学初边界浓度场同化更新、对物理化学过程参数化方案及气象要素预报的改进，是华中区域环境气象数值预报系统的未来发展方向。
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2. Wuhan Central Meteorological Observatory, Wuhan 430074, China;
3. College of Atmospheric Physics, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China