京津冀是中国经济发展快、综合实力强的区域之一, 正处于城市化和工业化“双快速”发展时期, 伴随着区域资源和能源的大量消耗, 主要污染物的排放量已远远高于环境容量, 污染范围日益扩大, 污染物类型从常规污染物向常规污染和新型污染物的复合型转变。日益严重而又复杂的环境问题, 使得我国环境质量改善的难度和压力进一步加大(郝吉明等, 2015)。作为京津冀区域重要组成部分的河北省, 集聚了大量的水泥、钢铁、炼油石化等高污染产业和遍布全省的无组织零散污染排放源, 产生的大气污染物排放量非常巨大, 而地形和气候系统又不利于污染扩散, 导致污染物的排放量远远超出该区域大气环境的承载能力。
大气环境容量是在给定的空间和时间范围内, 大气污染物平均浓度不超过大气质量标准的条件下, 可以向该空间内排放的污染物的总量(徐大海等, 1989)。20世纪80年代末期, 徐大海等(1989, 1990)在分析城市大气扩散模式ATDL、扩散矩阵及箱模式的基础上, 给出了大气环境容量的定义及区域总量控制(A值法)计算公式。当时我国大气污染控制与管理正处于由单源浓度控制、单源排放率控制到总量控制的过渡时期, 需要简便、实用的定量计算方法支持该项转变(徐大海等, 1993)。A值法简便易行, 很快被应用于许多城市的大气污染总量控制中, 1991年8月31日, 国家标准GB/T3840-91“制定地方大气污染物排放标准的技术方法”颁布, A值法被规定用于计算控制区污染物排放总量的限值(国家环境保护局等, 1991)。2013年徐大海等(2013)将“足迹”(Footprint)的概念引入大气环境承载力的定量分析中, 从环境承载力的概念导出了大气承载力的概念, 并将其与大气环境容量和允许排放总量作了概念上的异同分析。强调了大气容量和允许排放总量的不同属性, 即:大气容量是自然属性(取决于气象条件和地理环境因素), 而允许排放总量主要依赖于污染源和接受点的布局。明确指出建立大气承载力概念的目的就在于使用大气容量来优化允许排放总量的具体配置, 并通过A值法及承载力足迹、烟云足迹的概念导出了计算大气承载力的足迹函数公式。从我国大气污染总量控制研究的发展过程中看出, 大气容量的计算是该项工作的基础, 它的自然属性决定了其必然受到气候变化和环境因素变化的影响。近年来京津冀频发的大气污染事件说明了大气容量的变化正在严重影响着人体健康和区域经济的发展模式, 因此研究大气容量的变化趋势对有效控制大气污染排放、促进区域大气环境的改善是非常必要的。
目前, 国内关于大气环境容量的研究主要集中在应用A-P值法计算区域大气环境容量并将其分配到源(赵幽竹, 2007; 欧阳晓光, 2008; 鲍仙华等, 2004; 文德振, 2008)、大气污染物总量控制技术的研究(柴发合等, 2006)和大气环境容量计算方法的比较(钱跃东等, 2011)等方面, 目的是要合理地确定出区域大气污染物的排放量; 而气候变化的研究较多关注气温(郑然等, 2015; 马中华等, 2012)和降水(段丽瑶等, 2013; 李邦东等, 2013)的变化, 随着灾害性天气事件的频发, 气候变化对其他方面的影响受到广泛关注(李明财等, 2014; 李矜霄等, 2014)。大气环境容量的自然属性决定了其必然受到气候变化的影响, 但目前关于这方面的研究很少。因此, 利用河北省气象站点的相关气象要素资料, 采用国家标准“制定地方大气污染物排放标准的技术方法”(GB/T3840-91, 1991)中的A值法, 计算1972-2013年79个行政区域的大气环境容量, 分析和探讨河北省大气环境容量的气候变化特征, 为未来区域大气环境容量的预测奠定基础。
2 资料选取和方法介绍 2.1 资料选取通过对河北省142个地面气象观测站1972-2013年的数据进行质量检测, 筛选出数据较为完整的测站79个, 其中包括59个国家气象观测站(简称一般站)和20个国家基本(准)气象观测站[简称基本(准)站, 图 1]。利用上述测站逐日4时次[02:00(北京时, 下同), 08:00, 14:00和20:00]的风速、总云量、低云量和小时降水量等气象要素, 对河北省79个气象站所在行政区的大气容量进行了计算与分析。
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图 1 河北省气象站点的分布示意图 Figure 1 Spatial distribution of weather stations in Hebei Province |
按Hanna et al(1982)的研究结果可知, 在长时间平衡的单箱模型中, 考虑到干、湿沉降及化学衰变后, 箱中平均浓度C可用下式表达:
$ \bar C = \frac{{\bar u{C_b} + \Delta x{q_a}/{H_i}}}{{\bar u + ({u_d} + {W_r}R + {H_i}/{T_c})\Delta x/{H_i}}}, $ | (1) |
式中: C为箱内大气污染物平均浓度; qa为污染物在单位时间的排放量; u为平均风速; Hi为污染物可达到的高度(可用混合层厚度代替); Cb为上风和进入该箱内的大气污染物本底浓度; ud为干沉积速度; R为降水率; Wr=uw/R为清洗比; uw为湿沉降速度; Δx为箱内顺风长度; Tc为污染物半衰减周期。若给定平均浓度C等于有关大气污染物浓度的标准限值Cs, 且设Cb近于零, 而污染物半衰减足够大, 由式(1)可知:
$ {q_s} = {C_s}\bar u{H_i}/\Delta x + ({u_d} + {W_r}R){C_s}, $ | (2) |
式中: qs为允许排放率密度; 若城市面积为S, 其等效直径应为:
$ \Delta x = 2\sqrt {S/{\rm{ \mathit{ π} }}}, $ | (3) |
在控制周期T时间内, 整个城市内允许排放的污染物总量应为:
$ {Q_a} = {q_s}\cdot S \cdot T, $ | (4) |
若T为一年, 考虑到式(2)和(3), 给出:
$ \begin{array}{l} {Q_a} = 3.153{\rm{ }}6 \times {10^{ - 3}}{C_s}\\ \left[ {\frac{{\sqrt {\rm{ \mathit{ π} }} {V_{\rm{E}}}\sqrt S }}{2} + S\left({{u_d} + {W_r}R} \right) \times {{10}^3}} \right], \end{array} $ | (5) |
其中: Qa为大气环境容量(单位: ×104t·a-1); Cs为大气污染物标准浓度, 本文取PM2.5年平均二级标准浓度限值(75 μg·m-3); VE=uHi为大气通风量(单位: m2·s-1), 其计算方法参见徐大海等(1989); u为混合层内的平均风速(单位: m·s-1), Hi为混合层厚度(单位: m), Hi计算方法参见《制定地方大气污染物排放标准的计术方法》(GB/T3840-91, 1991); S为区域面积(单位: km2); ud为干沉积速度(单位: m·s-1), 取值为0.002 m·s-1; R为年降水量(单位: mm·h-1); Wr为清洗比(无量纲), 取为0.17。式(5)可简化为:
$ {Q_a} = A{C_s}\sqrt S, $ | (6) |
$ A = 0.003{\rm{ }}153{\rm{ }}6 \times \left[ {\frac{{\sqrt {\rm{ \mathit{ π} }} }}{2}{V_{\rm{E}}} + \sqrt S \times \left({{u_d} + {w_r} \times R} \right) \times {{10}^3}} \right], $ | (7) |
式中: A为区域总量控制系数。
式(5)是仅考虑大气通风和干、湿沉降对污染物清除效应时的区域内允许排放的污染物总量, 式中只有浓度阈值、区域面积和气候参数, 并无排放源的配置参数, 因此Qa与污染源和接受点的配置格局无关, 体现的是区域大气的一种自然属性, 主要取决于区域的通风量、降水量和区域面积。
根据选定气象站的气象要素, 计算出混合层厚度和大气通风量, 以气象站所在的行政区面积为区域面积, 地区浓度阈值Cs取PM2.5达标浓度75 μg·m-3, 干沉积速度ud取为0.002 m·s-1, 通过公式(6)和(7)计算得到河北省1972-2013年79个气象站所在行政区的大气容量。
2.2.2 统计方法采用Mann-Kendall(简称MK)和滑动t检验(简称MT)两种方法对全年和四季的大气容量进行突变检验。MK方法是一种非参数统计检验方法, 不需要样本遵从一定的分布, 也不受少数异常值的干扰, 计算比较简便(魏凤英, 2007); MT方法主要是用来检验两随机样本平均值的显著性差异(符淙斌等, 1992), 如果两段子序列的均值差异超过了一定的显著性水平, 可以认为均值发生了质变, 有突变发生, 在5~13年9个不同子序列长度上对区域大气总容量的时间序列进行MT突变检验。采用两种方法进行突变检验, 提高了检验结果的可靠性(丁一汇等, 2008)。
3 结果分析 3.1 大气容量气候值的空间分布特征气候值为30年(19812010年)大气容量的平均值。分别计算出79个站4个时次(02:00, 08:00, 14:00和20:00)和日均(4个时次的平均值)的大气容量气候值, 对79个站进行平均得到区域平均气候值。4个时次和日均的大气容量区域平均气候值分别为每年13.1, 21.8, 50.2, 17.6和25.6万吨。一日中, 14:00大气容量最大, 02:00最小, 日均值居于两者之间; 一年中, 春季大气容量最大, 冬季最小(表 1), 从春到冬大气容量逐渐下降。
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表 1 年和四季02:00, 14:00及日平均大气容量的气候特征值 Table 1 Annual and seasonal climate characteristic values of 02:00, 14:00 and daily mean |
全年与四季大气容量气候值的地理分布特征较为一致(图 2), 张家口、承德(简称张承)西北部明显大于其他区域, 西部太行山区和环渤海湾东西两侧的沧州, 秦皇岛、唐山(简称秦唐)为次高值地带, 中南部平原普遍低于周围山区和东部沿海区域。
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图 2 年和四季气候平均值的空间分布(单位: ×104t·a-1) Figure 2 Spatial distribution of climatological mean values of year and seasons.Unit: ×104t·a-1 |
上述分析表明, 一日中, 14:00大气容量最大, 其地理分布特征也最为显著, 表征出全省大气容量上限的分布特点, 因此, 下文的分析都采用14:00的大气容量计算结果。
3.2 大气容量的长期变化趋势分别对79个气象站1972-2013年的大气容量进行了长期变化趋势分析。图 3为大气容量长期变化趋势相关系数的分布, 相关系数的绝对值大于等于0.298(冬季取0.301), 即通过显著性水平为α=0.05的检验。从图 3中可以看出, 全年及四季大部分地区的大气容量均呈显著下降趋势; 全年有71个站显著下降, 占统计站数的90%;秋季下降站点最多为74个, 占统计站数的94%;冬季次之为71个, 占统计站数的90%, 夏季为70个, 占统计站数的89%, 春季最少为62个, 占统计站数的78%(表 2)。
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图 3 1972-2013年大气容量的线性趋势分布 Figure 3 Spatial distribution of trend coefficients in atmospheric capacity during 1972-2013 |
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表 2 大气容量的趋势变化通过显著性检验的站数统计 Table 2 The station numbers of atmospheric capacity which past significant testing |
对全省区域而言, 1972-2013年, 79个站年大气总容量的趋势相关系数为-0.93, 春季为-0.79, 夏季为-0.90, 秋季为-0.85, 冬季为-0.82(表 2), 表明河北省整个区域年、季大气容量均呈显著的下降趋势。
3.3 大气总容量的突变检验对1972-2013年河北省大气总容量进行了突变检验, 全省各年区域大气总容量等于各年79个站合计的大气容量值。图 4为MK突变检验及区域大气总容量年际变化曲线, 表 3给出了MK检验统计量的交点年份和MT检验统计量超过显著性水平的峰值年份。由图 4可见, 年和季MK突变检验得出的UF与UB曲线交点均位于显著性水平线外, 因此不能确定这些交点就是突变点, 需要结合MT检验的结果, 并配合全省大气总容量年际变化特征来判断具体突变时间。由表 3可知, 夏、秋季, MT检验各子序列上的峰值年份均为1998年, 而MK统计量的交点出现在20世纪90年代初; 分别以MT峰值年和MK交点年为界, 比较其前后的多年平均值之差, 得出1998年前后的多年均值相差最大, 因此确定出夏、秋季全省大气总容量的突变年份为1998年; 同理, 得出年的突变年份为1984年, 春季突变年份为1983年, 冬季突变年份为1988年。
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图 4 MK突变检验(左)及区域大气总容量的年变化(右) Figure 4 Mann-Kendall (left) and annual variation of atmospheric total capacity curve (right) |
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表 3 MK检验统计量的交点年份及MT检验统计量超过显著水平的峰值年份 Table 3 The intersection years of Mann-Kendall test and peak years above remarkable level of Moving-T test |
为消除站点地理位置引起的平均值和变率的差异, 较多地反映空间相关结构, 首先对79个站1972-2013年大气容量序列进行标准化处理(黄嘉佑, 1991), 然后再作EOF分解得到空间型和时间系数, 分析结果显示, 年及四季前两个模态的累积方差贡献率均在58%以上, 并通过了North检验(North et al, 1982), 其中年及四季第1模态的空间型均为全省同相变化, 对应时间系数首个位相转折点与上文确定的突变时间基本吻合; 第2模态则以南西南至北东北向的中间区域为界, 自西向东呈现出明显的地理分布差异。以下主要对年平均和春、冬两极值季节的前两个模态进行具体分析:
3.4.1 年平均图 5(a)为河北省年大气容量标准化距平的第1模态(方差贡献为57.29%), 全省均为正值, 反映出全省各区域大气容量同相的变化趋势, 即整体偏高或偏低, 但由西北向东南存在“高—低—高”的地理分布差异, 张家口西北部、承德的西北和东南两侧、廊坊大部以及中南平原区为高值地带, 在38°N附近自西向东分布着多个低值中心, 秦唐中部及承德市各有一低值中心。对应的时间系数则表明全省大气容量存在年代际减弱的变化特征[图 5(c)], 20世纪80年代中期(1985年)以前, 时间系数为正, 说明全省各地区大气容量异常偏高, 1985-1995年时间系数在零线附近波动, 数值较小, 表明这一时期全省各地大气容量与多年平均水平接近; 90年代中期(1995年)之后, 时间系数转为负值, 则各地区大气容量出现异常偏低的分布态势, 其中冀西北、东北、廊坊大部以及中南平原区的变幅较大。
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图 5 1972-2013年大气容量EOF分解的第1模态(a), 第2模态(b)及其对应的时间系数(c、d) Figure 5 The first (a) and second (b) EOF eigenvector of the year atmospheric capacity and the corresponding time coefficients (c, d) from 1972 to 2013 |
第2模态的方差贡献为10.41%, 空间型沿经向自西向东呈“负-正-负-正”的分布态势, 张家口西南至石家庄西部太行山区为负值区, 冀中南平原至承德中北部及秦唐大部分区域为正值区, 省内承德市为一负值中心[图 5(b)], 数值≤-0.6。对应的时间系数, 80年代以前为负, 20世纪80年代至21世纪初为正, 2004-2013年又转为负[图 5(d)], 表明在80年代以前和近10年, 省内大气容量沿经向由西向东为异常偏高—偏低—偏高—偏低的分布特征, 20世纪80年代至21世纪初则相反, 其中承德市表现尤为显著。
3.4.2 春季图 6(a)为河北省春季大气容量标准化距平的第2模态(方差贡献为47.14%), 与年EOF1型分布基本一致, 即全省同相的变化趋势, 但中南平原和廊坊附近的高值范围明显缩小, 在38°N附近沿经向的闭合低值区向南北两侧有所扩展, 秦唐中部的低值范围也向东西两侧有所延伸。对应时间系数的变化[图 6(c)]也与年EOF1型时间系数近似, 具体分析不再赘述。
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图 6 1972-2013年春季大气容量EOF分解的第1模态(a), 第2模态(b)及其对应的时间系数(c、d) Figure 6 The first (a) and second (b) EOF eigenvector of the spring atmospheric capacity and the corresponding time coefficients (c, d) from 1972 to 2013 |
春季第2模态的方差贡献为11.66%, 其空间型的分布格局与年EOF2型较为接近, 即自西向东呈“负-正-负-正”的分布形势, 其中张家口以南至太行山沿线为负值区, 秦唐以东大部分区域为正值区[图 6(b)]。对应的时间系数表明20世纪80年代以前和近10年(2004-2013年), 张家口以南至太行山沿线的大气容量异常偏高, 秦唐以东异常偏低, 20世纪80、90年代则相反[图 6(d)]。
3.4.3 冬季图 7(a)为河北省冬季大气容量标准化距平的第一模态(方差贡献为53.37%), 与年EOF1空间型的分布形势接近, 全省仍为同相变化。其中, 邯郸、邢台中东部至石家庄、保定和衡水交界区域, 张家口西北部、承德东北部以及沧州中部至廊坊以北, 为高值区, 闭合中心数值达0.8以上, 为第1模态的行为中心, 38°N附近自西向东仍分布着多个闭合低值中心。对应的时间系数则表明全省冬季大气容量也存在减弱的变化特征[图 7(c)], 但时间系数位相发生变化的具体时间较年和春季有所延迟, 其中1989年之前为正值, 1989-1997年间时间系数在零线附近波动, 1998年之后转为负值。
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图 7 1972-2013年冬季大气容量EOF分解的第1模态(a), 第2模态(b)及其对应的时间系数(c, d) Figure 7 The first (a) and second (b) EOF eigenvector of the winter atmospheric capacity and the corresponding time coefficients (c, d) from 1972 to 2013 |
冬季第2模态的方差贡献为8.14%, 空间型由南向北呈“负-正-负”分布, 张家口大部至邢台以北、衡水中南部至承德中北部为正值区, 承德中东部与其西北和东南两侧区域呈反相[图 7(b)]。对应的时间系数则为19731982年和2005年以后是正值[图 7(d)], 表明张家口大部至邢台南部和衡水中南部至承德中北部, 冬季大气容量异常偏高, 115°E附近, 由南向北至39°N区域为异常偏低。19862004年则相反。
4 结论与讨论通过对河北省79个站大气容量变化特征的分析得出以下主要结论:
(1) 年、季大气容量气候值(19812010年)的地理分布特征基本一致, 张承地区西北部为高值区, 西部太行山区和环渤海湾东西两侧的沧州、秦唐为次高值地带, 中南部平原普遍低于周围山区和东部沿海区域; 一年中从春至冬, 大气容量由高降至最低; 一日中, 14:00大气容量最高, 02:00最低。
(2) 1972-2013年, 全省年、季大气总容量均呈显著下降趋势, 秋季呈显著下降的台站最多(94%), 春季呈显著下降的台站最少(78%), 全年有90%的台站呈显著下降趋势。
(3) 1972-2013年, 全省年、季的区域大气总容量均存在明显的突变节点, 其中年区域大气总容量的突变时间为1984年, 春季为1983年, 夏、秋季均为1998年, 冬季为1988年。该结果与EOF分解第1模态对应时间系数的首个位相转折点基本吻合, 说明本文突变年份的确定较为合理。
(4) 对79个站大气容量标准化序列的EOF分析表明:年和四季的前两个模态都通过了显著性检验, 其方差贡献率之和均在58%以上, 反映出1972-2013年河北省大气容量时空分布的主要格局; 其中第1模态的方差贡献率占43%~59%, 体现出区域大气容量时空分布的平均状态; 第2模态的方差贡献率占7%~12%, 反映出不同区域的变化差异。
第1模态表现为全省各区域大气容量具有同相的变化趋势, 即整体偏高或偏低, 对应的时间系数则表明全省大气容量存在年代际减弱的变化趋势, 20世纪80年代以前, 全省各地大气容量异常偏高, 80年代中期至90年代末接近多年平均水平, 近10年(2004-2013年)则出现整体异常偏低态势; 第2模态为南西南至北东北向的中间区域与其东西两侧呈反位相、秦唐中部与其南北两侧反位相的空间分布格局, 对应时间系数为20世纪80、90年代与70年代和21世纪后年份呈完全相反的变化形势。
目前在计算区域总量控制系数(A值)所使用的干、湿沉降参数较为宏观和粗糙, 并未考虑化学清除过程, 这些都有待在以后的研究中进一步精细量化。对于近40年来河北省大气环境容量持续下降的成因, 将在后续的文章中进一步分析和探讨。
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