2018, Vol. 37
2. 耶鲁大学-南京信息工程大学大气环境中心, 江苏 南京 210044;
3. 昆山市气象局, 江苏 昆山 215300;
4. 上海市气象局浦东新区气象局, 上海 200120;
5. 南城县气象局, 江西 南城 344700
随着经济快速发展及城市化进程加快, 空气污染日益严重, 重霾污染已引起社会各界的极大关注。重霾天气影响交通安全, 危害人体健康(邓学良等, 2015), 衰减到达地表的太阳紫外(ultraviolet radiation, UV)辐射, 进而对近地层臭氧形成和浓度变化产生重要影响(Dickerson et al, 1997)。
臭氧O3是由光化学反应产生的二次污染气体。近地层高浓度臭氧损害人体健康(Desqueyroux et al, 2002), 影响植物生长, 破坏生态环境(Oksanen et al, 2001)。因此, 近地层臭氧变化一直受到人们的广泛关注, 是空气质量预报的关键指标之一。对流层臭氧是在太阳紫外辐射作用下, 其前体物如挥发性有机碳VOCs和氮氧化合物NOx等经过一系列复杂光化学反应生成(Fishman et al, 1979; 李书博等, 2015)。近地层臭氧浓度不仅与人为排放源有关, 还与到达地表的太阳紫外辐射密切相关(张芳等, 2016), 而后者又取决于大气污染强度。大气颗粒物通过吸收或散射作用, 改变到达地表的紫外辐射, 降低二氧化氮NO2光解速率, 影响近地面臭氧浓度(唐孝炎, 1990)。
国外开展了许多关于大气气溶胶对近地面臭氧影响的研究。早期研究发现, 近地面臭氧浓度随大气气溶胶浓度升高而降低。比如, Castro et al(2001)在墨西哥城观测发现, 气溶胶衰减紫外辐射进而减少地面臭氧浓度(58.8~78.4 μg·m-3), 与Jacobson(1998)在洛杉矶的观测结果相近。Li et al(2005)在休斯顿地区观测到大气气溶胶减小NO2光解速率, 使地面臭氧浓度减少5%~20%。Flynn et al(2010)利用TUV (Troposphere Ultraviolet and Visible radiation model)模型及LaRC(Langley time-dependent box model)零维光化学模式, 模拟了美国德克萨斯州地区云和气溶胶对光化学反应及臭氧生成的影响, 发现云和气溶胶的共同作用可使臭氧净生产率下降15.7 μg·m-3·h-1。Nishint et al(2014)的研究进一步表明臭氧和细颗粒物PM10呈显著反相关(r=-0.82)。同时, 其它研究也发现地面臭氧浓度与大气气溶胶的化学组分密切相关。如Dickerson et al(1997)发现边界层吸收性气溶胶可能导致O3浓度减小约47 μg·m-3·h-1。
近年来, 国内科学家也先后开展了这方面的研究。比如, Liao et al(2003)研究了O3、NOx、碳氢化合物与气溶胶化学组分(如硫酸盐、硝酸盐、铵盐、黑碳、一次有机颗粒物以及二次有机颗粒物)之间的相关性。指出大气颗粒物表面可作为气体反应载体, 其表面发生的一系列非均相化学反应, 影响大气氧化能力, 并影响臭氧浓度(Flynn et al, 2010; Xu et al, 2006)。Bian et al(2007)在天津观测发现, 高浓度气溶胶会显著衰减到达地面的紫外辐射, 降低近地层臭氧浓度。邓雪娇等(2011)在珠三角地区观测发现, 受气溶胶辐射效应影响, 到达地面UV辐射衰减约50%, 午后臭氧光化学过程受到极大抑制。刘琼(2012)研究了上海地区2008-2010年期间臭氧浓度与气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)的关系, 指出AOD增加导致臭氧浓度降低, 臭氧和PM10呈负相关(r=-0.65)。蔡彦枫等(2013)结合观测与模式, 评估了南京地区O3和PM10之间的关系, 指出颗粒物对光化学过程的抑制导致大气氧化能力降低, 是近地面臭氧减少的主要原因。也有研究表明, O3会随气溶胶浓度升高而升高。如在印度冬季, O3和PM10呈现正相关(r=0.56), 这可能与污染气团远距离输送有关(Nishanth et al, 2014)。此外, 溶胶辐射效应对近地层臭氧的影响存在较大地区差异(Bian et al, 2007)。
综上可知, 现有观测和模式研究均表明大气气溶胶对O3有重要影响, 且关系复杂。但这些研究均未涉及重霾条件下气溶胶辐射效应对地面臭氧化学过程的影响。特别是当气溶胶浓度不断升高时, 气溶胶辐射效应对臭氧光化学反应的影响如何, 目前尚不清楚。
2013年12月1-10日长三角地区发生了一次重霾污染事件。该事件为深入研究重霾条件下气溶胶辐射效应对近地层臭氧影响机制提供了一次很好的机会。通过对各种空气污染及气象观测数据进行详尽分析, 结合辐射传输模式TUV和NCAR的MM箱式模型, 探讨气溶胶对臭氧的定量影响, 揭示重霾条件下气溶胶辐射效应对臭氧间歇性变化的影响机制, 为进一步深入研究重霾条件下臭氧的形成机制提供科学依据。
2 资料选取和方法介绍 2.1 资料选取2013年12月1-10日上海及其周边地区发生了一次持续多日的重霾污染事件。本研究重点分析了这次重霾发生前后的各种空气污染和气象要素观测资料, 其中包括上海浦东环境监测站的空气污染逐时观测数据(如PM10、PM2.5、O3、UV等)及同步气象观测(如温度, 湿度, 风速, 风向等)资料。鉴于缺乏AOD逐时观测及气溶胶总浓度观测, 采用PM10(即颗粒物直径小于或等于10 μm)浓度定量评估气溶胶辐射效应对近地层臭氧浓度的影响。结合中国气象和环保部门对霾的定义及等级的划分标准, 将平均相对湿度小于80%, 且PM10小时平均质量浓度(简称浓度)大于150 μg·m-3定义为轻度灰霾(轻霾), 大于250 μg·m-3定义为中度灰霾(中霾), 大于350 μg·m-3定义为重度灰霾(重霾)。根据此定义, 本次灰霾过程中, 12月1日、2日、5日、6日和9日均为重度灰霾。
此外, 大气边界层高度(PBLH)利用NCEP再分析资料和meteoinfo软件计算(Wang, 2014)得到。
2.2 模型介绍对流层紫外和可见光模型TUV是由美国国家大气研究中心NCAR开发并不断改进的一种辐射传输模型(Madronich et al, 1999), 用于计算对流层紫外和可见光波段辐射传输。该模型采用离散坐标法求解辐射传输方程, 考虑了云和气溶胶对辐射传输的影响, 能计算波长范围121~1 000 nm的太阳入射辐射强度、光化学辐射通量、光解速率系数等多种辐射量。辐射传输方程采用四流近似方案求解。
TUV模型计算需输入三类参数。第一类为经度、纬度、日期、时间、波长和高度等基本信息。第二类为地面反照率、气压、臭氧的柱含量等地面参数。第三类为光学厚度AOD、单散射反照率SSA、不对称因子g等气溶胶辐射参数。为突出气溶胶辐射效应, 不考虑云的影响, 选取12月4日和6日两个无云霾日进行模拟。AOD采用美国国家航空航天局MODIS-Terra卫星大气气溶胶光学厚度产品(MOD04)(https://modaps.modaps.eosdis.nasa.gov/services/about/products/c6/MOD04-L2.html), 4日和6日分别取0.8和2.0。不对称因子和地面反照率通过查阅文献所得, 分别取0.8和0.2(刘琼, 2012)。根据OMI(Ozone Monitoring Instrument)的AURA-L2-OMTO3e产品(http://ozoneaq.gsfc.nasa.gov/)得到这两天的臭氧柱浓度, 分别取287 DU和249.45 DU。单散射反照率取0.8。
MM(Master Mechanism Box Model)是NCAR科学家发展的零维箱式机理模型(Madronich et al, 1990)。它包含了近2 000个物种和近5 000种气相化学反应, 可模拟各气态化学物种浓度随时间的演变, 便于研究区域复杂化学过程的相互作用。模式包括烃化学机制, 部分氧化有机物质的光氧化过程, 碳氢反应物如烷烃、烯烃和芳香烃等气相机制, 并对甲基过氧根化学机制有较准确描述。同时对有机过氧自由基、碳氢化合物和OH自由基反应速率系数等进行了适当修改(Tyndall et al, 2001)。光解速率通过TUV辐射传输模式进行在线计算, 得到不同条件下O3浓度。模式运算时的背景浓度和污染源主要参考Bian et al(2007)的观测结果并进行适当调整, 如VOC设为133.5 μg·m-3, 主要包括乙烷、丙烷、乙炔、丙烯、异戊二烯、苯、甲苯、二甲苯等。其他气态及化学物种背景值设置如下:CH4和H2O的浓度分别为1 308.8 μg·m-3和14.7 μg·m-3, CO及NOx浓度分别取1 145.2 μg·m-3和94 μg·m-3(刘琼, 2012)。
3 结果和分析 3.1 PM和O3的时间变化及气象因子影响本次污染事件发生期间, 我国东部地区受到冷高压控制, 上海位于高压东南部(王静等, 2015)。受其影响, 华东地区天气晴朗, 地面盛行西南、西北风, 风力微弱, 大气层结稳定, 污染物不易扩散且不断累积, 导致霾加重并持续多日。
由2013年12月1-10日地面温度、风速、风向、边界层高度的时间变化序列(图 1)可以看出, 日最高温度为19.0 ℃, 平均温度为9.4 ℃, 平均相对湿度为76%, 风速为1~3 m·s-1, 盛行西北和东南风, 重霾日白天最高边界层高度低于600 m。
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图 1 2013年12月1-10日上海浦东地区观测的地面气象要素(a~e)逐时变化 Figure 1 Time series of temperature (a), relative humidity (b), wind speed (c), wind direction (d), and planetary boundary layer height (e) observed at Pudong, Shanghai from 1 to 10 December 2013 |
从PM10、PM2.5、O3、UV时间变化序列(图 2)中可以看出, UV和O3日变化显著, 且变化趋势相同, 表明太阳紫外辐射对地表臭氧浓度具有重要影响。其影响关系可由以下NO2光解反应得到进一步证实。
| $ {\rm{N}}{{\rm{O}}_2} + hv\left({\lambda < 430\;{\rm{nm}}} \right) \to {\rm{NO + O}}\left({^3{\rm{P}}} \right), $ | (1) |
| $ {\rm{O}}\left({^3{\rm{P}}} \right) + {{\rm{O}}_2} \to {{\rm{O}}_3}. $ | (2) |
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图 2 2013年12月1-10日上海浦东站观测的PM10、PM2.5、O3和UV的时间序列变化 Figure 2 Temporal variation of PM10, PM2.5, O3 and UV observed at Pudong, Shanghai from 1 to 10 December 2013 |
值得注意的是, 紫外辐射日出后逐渐增强, 12:00 (北京时, 下同)前后达到峰值, 日落后迅速减弱。但O3极大值却出现在14:00或15:00左右, 比UV峰值滞后1~2 h。Tie et al(2007)在墨西哥城观测到OH自由基极大值滞后1~2 h。白建辉等(2003)和安俊琳等(2008)认为O3极大值滞后与其光化学反应滞后有关。同时, O3峰值与PM10、PM2.5浓度明显反相关(安俊琳, 2007)。如12月4日15:00, PM10和PM2.5浓度最低, 分别为100.4 μg·m-3和77.5 μg·m-3, 而O3却达到本次事件的最高浓度(即121.9 μg·m-3); 6日13:00, PM10和PM2.5浓度达本次事件最高值, 分别为602.3 μg·m-3和671.0 μg·m-3, 但O3浓度仅为22.8 μg·m-3。
稳定边界层是导致污染事件发生的重要条件之一, 边界层高度是衡量边界层发展和湍流扩散的重要参数(Coulter, 1979; 杜川利, 2014)。12月1-3日, 边界层发展受到明显抑制, 边界层高度低于380 m。4日边界层高度略有增加, 但仍低于430 m。随后边界层高度进一步降低, 5日达最低(约240 m)。此后边界层一直处于稳定状态, 污染物扩散受到极大抑制, 污染物浓度不断上升。6日PM2.5和PM10达到本次污染事件的最高浓度, 分别为602.3 μg·m-3和671.0 μg·m-3, 且日平均浓度分别达445.8 μg·m-3和508.0 μg·m-3。8日, 边界层高度一直维持在330 m左右, PM2.5和PM10也维持较高浓度(124 μg·m-3和141 μg·m-3)。9日, 逆温层的存在导致污染物无法扩散, PM2.5和PM10浓度分别增至191 μg·m-3和221 μg·m-3。
风速对灰霾的输送、扩散和消散具有重要影响。3-4日, 地面一直处在静风或弱风, 风速小于1.5 m·s-1, 风向为东至偏南风, PM10处在94.9~220.4 μg·m-3之间。5日中午以后, 风向转为西到偏西北, 区域输送导致PM浓度明显上升。6日13:00时, PM2.5、PM10达到本次重霾事件最高浓度且二者的比值达0.9。7-8日近地面风向转为东到偏南风, PM浓度又迅速降低, 如8日清晨PM10浓度降至106.3 μg·m-3。9日风向再次转为偏西北风, PM10浓度又升至393.0 μg·m-3。此后, 高压东移, 近地面处于低压后部, 地面北风明显增大, 风速达2.4 m·s-1。随着近地层风速不断加强, 霾迅速扩散, 10日近地层O3恢复到重霾污染发生前的浓度。因此, 偏西北风的区域输送、稳定边界层的累积以及二次气溶胶形成过程等是6日重霾污染事件发生的重要机制。
3.2 气溶胶浓度对地面臭氧的影响为定量评估气溶胶辐射效应对地表臭氧浓度的影响, 表 1比较了12月4日和6日10:00和15:00臭氧、PM2.5和PM10浓度。从表 1中可以看出, 15:00的臭氧浓度接近日极大值, 地面O3最大值与PM呈明显反相关。如4日地面O3浓度最大值(121.9 μg·m-3)是6日地面O3浓度最大值(27.6 μg·m-3)的4倍, 但相对应的4日最大PM10浓度仅为6日的1/6。表明气溶胶辐射效应对地面臭氧极大值起到显著的抑制作用。
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表 1 近地面O3、PM2.5和PM10不同日期的观测极值对比 Table 1 The comparisons of observed extrema values of PM2.5, PM10 and O3 on different days |
图 3(a)为12月1-10日10:00-17:00内O3随PM10的变化关系。从图 3(a)可以看出, 当PM10低于400 μg·m-3时, O3随PM10升高而降低。表明PM10浓度升高, 衰减到达地表的紫外辐射, 减小NO2光解速率, 导致臭氧光化学形成过程减弱。值得关注的是, 当近地层PM10超过400 μg·m-3时, O3浓度不再随气溶胶浓度而降低, 反而有上升趋势。通过对相关数据进一步分析, 发现图 3中所有大于400 μg·m-3的数据点均出现在灰霾污染最严重的6日。与其它观测时间相比, 6日的PM2.5和PM10浓度明显偏高, 而UV辐射和O3浓度显著偏低。比如, O3浓度虽比前一天低68%, 但当天07:00-13:00, PM2.5、PM10、O3和紫外辐射等均呈一致上升趋势, 且O3于13:00-15:00先后达到日极大值。如前所述, 受区域输送、稳定边界层和二次气溶胶过程的综合影响, 导致PM2.5和PM10浓度不断上升。同时, 受气溶胶辐射衰减的影响, UV辐射显著降低, 但O3光化学形成仍在缓慢进行, 并呈现日变化特征。因此, 重霾日, O3随PM10上升而升高, 是气溶胶辐射效应、区域输送、边界层累积及二次气溶胶过程等综合作用的结果。
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图 3 2013年12月1-10日10:00-17:00上海浦东站观测的臭氧和PM10(a)及紫外辐射和PM10(b)之间的相关性 Figure 3 Correlation between O3 and PM10 (a), UV and PM10 (b) observed at Pudong, Shanghai during 10:00 -17:00 from 1 to 10 December 2013 |
图 3(b)进一步给出了紫外辐射随PM10的变化关系, 与O3随PM10的变化相同。其它霾日的紫外辐射随PM10升高而降低, 而12月6日重霾日紫外辐射随PM10升高而上升。这是因为, 一方面受区域输送、稳定边界层和二次气溶胶过程的综合影响, 6日07:00-13:00 PM10不断升高; 另一方面, 到达地面的紫外辐射显著降低, 但仍呈上升趋势。
进一步分析发现, 相同PM浓度条件下, O3存在较大范围的变化。如PM10浓度在100 μg·m-3左右时, O3浓度的变化范围为40~120 μg·m-3, 表明PM10对O3的影响也受各种气象条件控制(刘晶淼等, 2003)。其中, 温度和湿度对臭氧形成的影响较大, 且前者更为突出(图略)。
3.3 气溶胶光学特性参数对气溶胶辐射效应影响的模拟研究为准确评估气溶胶辐射效应对地面臭氧的影响, 利用TUV模式及NCAR MM模型定量研究气溶胶光学特性参数对紫外辐射和地表臭氧浓度的影响。
图 4给出了重霾日(6日)和轻霾日(4日)不同AOD条件下TUV模拟的紫外辐射。从图 4中可以看出, 模拟与观测值吻合, 但6日模拟极值出现时间比观测提前2 h。AOD影响UV辐射的日变化幅度, 但不改变日变化趋势, 且AOD对中午紫外辐射的影响明显高于早晨和傍晚。同4日(AOD=0.8)相比, 6日到达地表的紫外辐射极大值衰减66%, 其衰减率大于珠三角地区(邓雪娇等, 2012)。
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图 4 不同霾日TUV模型模拟的紫外辐射与观测值对比 Figure 4 Comparisons between the observed and simulated UV radiation by TUV model on different days |
为进一步定量评估紫外辐射对地面臭氧浓度的影响, 利用MM模式计算分别计算了两种不同AOD(即AOD=0.8和AOD=2.0)条件下地面臭氧浓度的差异(图 5)。由于短时间内人为排放源变化较小, 模式在计算过程中假定人为排放源不变。结果显示, 模式能较好地模拟O3变化趋势, 但模拟值较观测值偏低, 且O3浓度最大值出现的时刻较观测值提前。这与模式未考虑区域输送对臭氧浓度的影响有关。该结果与其它研究(Bian et al, 2007)相近。图中还显示地面臭氧浓度对AOD十分敏感。如当AOD从0.8增加到2.0, 地面O3峰值减小近83%。
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图 5 MM模式下计算出的轻霾日与重霾日臭氧浓度与地面观测值对比 Figure 5 Comparisons between calculated O3 concentrations and observation O3 concentrations on different days |
随着AOD不断增加, O3浓度呈指数递减。当AOD大于2, 地面O3浓度变化趋近于常数(图 6)。其结果与PM10对O3的影响相吻合。
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图 6 O3浓度随AOD的变化 Figure 6 The change of calculated O3 concentrations with AOD |
通过以上分析发现, 气溶胶辐射效应显著降低近地层臭氧浓度, 而PM10浓度大于400 μg·m-3时, O3浓度随PM10浓度升高而上升。为确认其他地区是否也存在类似现象, 进一步分析了昆山、北京、广州、香港、南京及沈阳等地的观测资料。
表 2给出了昆山、北京、广州、香港、南京及沈阳等地不同日期10:00-17:00时段内PM10, PM2.5和O3浓度极值对比。从表 2中可以看出, 虽然不同地区各种污染物浓度差异较大, 但O3极大值和大气颗粒物浓度之间均存在明显的反相关, 且这种反相关存在较大的地区差异。
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表 2 昆山、北京、广州、南京、香港及沈阳10:00-17:00时段内O3浓度极值和所对应的PM10和PM2.5的比较 Table 2 A comparison of the maximum concentrations of O3 and the corresponding concentrations of PM10 and PM2.5 observed during 10:00-17:00 among different cities |
表 3给出了昆山、北京、南京、沈阳地区PM10浓度和O3浓度之间的拟合方程和相关系数。从表 3中可以看出, 广州和香港两地PM10低于400 μg·m-3, 未列入表中。通过比较发现, (1)北京、南京、昆山和沈阳等地均存在相近拐点, 其对应PM10临界值与上海地区相近, 约为400 μg·m-3。当PM10超过400 μg·m-3时, 光化学反应净产出明显减少, O3浓度峰值显著减小。(2)当PM10浓度低于400 μg·m-3, O3随PM10变化速率也比较接近。如昆山、北京、南京及沈阳等地的线性拟合率分别为-0.2, -0.1, -0.1和-0.16。(3)重霾日, 各地的O3浓度极值存在一定差异。如北京地区O3浓度为最小, 低于5 μg·m-3。表明北京地区排放的NOx比其他城市更多, 对O3的消耗也更为显著。
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表 3 昆山、北京、南京及沈阳PM10浓度和O3浓度的相关性分析 Table 3 Correlation analyses between PM10 and O3 concentrations in Kunshan, Beijing, Nanjing, and Shenyang |
2015年11月期间, 沈阳地区遭遇罕见灰霾, 部分地区PM10小时浓度极大值超过1 000 μg·m-3。沈阳及周边地区观测站点的73%(即261个站点)存在与图 3类似的规律(图略)。
以上不同地区的个例对比分析充分表明, 气溶胶辐射效应对臭氧光化学形成过程有着重要影响。重霾条件下, 臭氧的光化学形成过程受到明显抑制, 白天的臭氧峰值浓度显著降低。同时, 注意到重霾条件下, 虽然臭氧光化学反应显著减慢, 但臭氧浓度仍可随PM10浓度的升高而缓慢升高。如当PM10浓度超过400 μg·m-3时, 观测到臭氧和PM10浓度同时增加。需指出的是, 由于影响臭氧浓度因子众多, 除紫外辐射外, 臭氧前体物排放源NOx和VOCs的浓度比值以及跨距离输送等都是重要的影响因子(Atkinson, 2000; Kleinman, 2000)。因此, 利用气象-化学动态耦合模式对这一重要观测现象做出进一步的科学解释将是今后研究工作的重点之一。
5 结论通过对2013年12月1-10日发生在长三角地区的一次重霾过程进行详细分析, 结合TUV及NCAR MM模型, 定量评估了气溶胶辐射效应对地面臭氧浓度峰值的影响, 并与我国其它城市和地区如北京, 南京和沈阳等的重霾事件进行了对比。得到以下主要结论:
(1) 气溶胶辐射效应对地表臭氧浓度有重要影响。首先, 霾衰减到达地表太阳紫外辐射, 减弱臭氧光化学反应, 降低近地面臭氧浓度。一方面O3随PM10浓度升高而降低; 另一方面随PM10浓度增高, 臭氧光化学反应仍缓慢进行。受各种因素如区域输送、边界层累积效应以及二次气溶胶过程的影响, 臭氧浓度仍有一定的增加。
(2) 辐射模式TUV的结果表明, 紫外辐射随AOD增加而降低, 到达地表的紫外辐射极大值衰减了66%。同时MM模式结果表明, 当AOD从0.8上升到2.0时, 地面臭氧峰值浓度降低约83%, 且随AOD增大呈非线性递减。
(3) 不同地区的灰霾对比观测分析进一步表明, 气溶胶辐射效应对地面臭氧光化学形成过程有着重要影响。多个站点均观测到类似现象, 即在PM10 > 400 μg·m-3的条件下, 随着PM10浓度进一步上升, 臭氧仍会有缓慢增加, 但增幅较小, 其浓度显著降低。这一观测现象的发现对于定量研究气溶胶辐射效应对地面臭氧浓度的影响研究具有重要意义。研究同时表明, PM10浓度增加能在一定程度上减轻近地层臭氧污染。
Atkinson R. 2000. Atmospheric chemistry of VOCs and NOx[J]. Atmos Environ, 34(12-14): 2063–2101.
DOI:10.1016/S1352-2310(99)00460-4 |
|
Bian H, Han S, Tie X, et al. 2007. Evidence of impact of aerosols on surface ozone concentration in Tianjin, China[J]. Atmos Environ, 41(22): 4672–4681.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2007.03.041 |
|
Castro T, Madronich S, Mar B, et al. 2001. The influence of aerosols on photochemical smog in Mexico City[J]. Atmos Environ, 35(10): 1765–1772.
DOI:10.1016/S1352-2310(00)00449-0 |
|
Coulter R L. 1979. A comparison of three methods for measuring mixing-layer height[J]. J Appl Meteor, 18(11): 1495–1499.
DOI:10.1175/1520-0450(1979)018<1495:ACOTMF>2.0.CO;2 |
|
Desqueyroux H, Pujet J C, Prosper M, et al. 2002. Short-term effects of low-level air pollution on respiratory health of adults suffering from moderate to severe asthma[J]. Environ Res, 89(1): 29–37.
DOI:10.1006/enrs.2002.4357 |
|
Dickerson R R, Kondragunta S, Stenchikov G, et al. 1997. The impact of aerosols on solar ultraviolet radiation and photochemical smog[J]. Science, 278(5339): 827–830.
DOI:10.1126/science.278.5339.827 |
|
Fishman J, Solomon S, Crutzen P J. 1979. Observational and theoretical evidence in support of a significant in-situ photochemical source of tropospheric ozone[J]. Tellus A, 31(5): 432–446.
DOI:10.1111/tus.1979.31.issue-5 |
|
Flynn J, Lefer B, Rappenglück B, et al. 2010. Impact of clouds and aerosols on ozone production in Southeast Texas[J]. Atmos Environ, 44(33): 4126–4133.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2009.09.005 |
|
Jacobson M Z. 1998. Studying the effects of aerosols on vertical photolysis rate coefficient and temperature profiles over an urban airshed[J]. J Geophys Res, 103(D9): 10593–10604.
DOI:10.1029/98JD00287 |
|
Kleinman L I. 2000. Ozone process insights from field experiments-part Ⅱ:Observation-based analysis for ozone production[J]. Atmos Environ, 34(1): 2023–2033.
|
|
Li G, Zhang R, Fan J, et al. 2005. Impacts of black carbon aerosol on photolysis and ozone[J]. J Geophys Res:Atmospheres(19842012), 110(D23): 3233–3250.
|
|
Liao H, Adams P J, Chung S H, et al. 2003. Interactions between tropospheric chemistry and aerosols in a unified general circulation model[J]. J Geophys Res:Atmospheres(1984-2012), 108(D1): AAC 1-1–AAC 1-23.
|
|
Madronich S, Flocke S, 1999. The role of solar radiation in atmospheric chemistry[M]. Environmental Photochemistry. Springer Berlin Heidelberg, 1-26.
|
|
Madronich S, Calvert J. 1990. Permutation reactions of organic peroxy radicals in the troposphere[J]. J Geophys Res, 95(D5): 5607–5715.
|
|
Nishanth T, Praseed K M, Kumar M K S, et al. 2014. Influence of ozone precursors and PM10 on the variation of surface O3 over Kannur, India[J]. Atmos Res, 138(3): 112–124.
|
|
Oksanen E, Holopainen T. 2001. Responses of two birch (Betula pendula Roth) clones to different ozone profiles with similar AOT40 exposure[J]. Atmos Environ, 35(31): 5245–5254.
DOI:10.1016/S1352-2310(01)00346-6 |
|
Tyndall G S, Cox R A, Granier C, et al. 2001. Atmospheric chemistry of small organic peroxy radicals[J]. J Geophys Res:Atmospheres (1984-2012), 106(D11): 12157–12182.
DOI:10.1029/2000JD900746 |
|
Tie X, Madronich S, Li G H, et al. 2007. Characterizations of chemical oxidants in Mexico City:A regional chemical dynamical model (WRF-Chem) study[J]. Atmos Environ, 41(9): 1989–2008.
DOI:10.1016/j.atmosenv.2006.10.053 |
|
Wang Y Q. 2014. MeteoInfo:GIS software for meteorological data visualization and analysis[J]. Meteor Appl, 21(2): 360–368.
DOI:10.1002/met.2014.21.issue-2 |
|
Xu J, Zhang Y, Wang W. 2006. Numerical study on the impacts of heterogeneous reactions on ozone formation in the Beijing urban area[J]. Adv Atmos Sci, 23(4): 605–614.
DOI:10.1007/s00376-006-0605-1 |
|
安俊琳, 2007. 北京大气臭氧浓度变化特征及其形成机制研究[D]. 南京: 南京信息工程大学.
An J L, 2007. Study on Beijing atmospheric ozone concentration variation characteristics and its formation mechanism[D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science and Technology.
http://cdmd.cnki.com.cn/Article/CDMD-10300-2008091935.htm |
|
安俊琳, 王跃思, 李昕, 等. 2008. 北京地面紫外辐射与空气污染的关系研究[J]. 环境科学, 29(4): 1053–1058.
An J L, Wang Y S, Li X, et al. 2008. Relationship between surface UV radiation and air pollution in Beijing[J]. Chinese J Environ Sci, 29(4): 1053–1058.
|
|
白建辉, 徐永福, 陈辉, 等. 2003. 鼎湖山森林地区臭氧及其前体物的变化特征和分析[J]. 气候与环境研究, 8(3): 370–380.
Bai J H, Xu Y F, Chen H, et al. 2003. The variation characteristics and analysis of ozone and its precursors in the Dinghushan mountain forest Area[J]. Climat Environ Res, 8(3): 370–380.
|
|
蔡彦枫, 王体健, 谢旻, 等. 2013. 南京地区大气颗粒物影响近地面臭氧的个例研究[J]. 气候与环境研究, 18(2): 251–260.
Cai Y F, Wang T J, Xie M, et al. 2013. Impacts of atmospheric particles on surface ozone in Nanjing[J]. Climat Environ Res, 18(2): 251–260.
DOI:10.3878/j.issn.1006-9585.2012.11111 |
|
杜川利, 唐晓, 李星敏, 等. 2014. 城市边界层高度变化特征与颗粒物浓度影响分析[J]. 高原气象, 33(5): 1383–1392.
Du C L, Tang X, Li X M, et al. 2014. Calculations of planetary boundary layer height and its relationship with particle size concentration in Xi' an city[J]. Plateau Meteor, 33(5): 1383–1392.
DOI:10.7522/j.issn.1000-0534.2013.00077 |
|
邓雪娇, 周秀骥, 吴兑, 等. 2011. 珠江三角洲大气气溶胶对地面臭氧变化的影响[J]. 中国科学:地球科学, 41(1): 93–102.
Deng X J, Zhou X J, Wu D, et al. 2011. Impacts of atmospheric particles on surface ozone in the Pearl River Delta[J]. Sci Sinica Terrae, 41(1): 93–102.
|
|
邓雪娇, 周秀骥, 铁学熙, 等. 2012. 广州大气气溶胶对到达地表紫外辐射的衰减[J]. 科学通报, 57(18): 1684–1691.
|
|
Deng X J, Zhou X J, Tie X X. Attenuation of ultraviolet radiation reaching the surface due to atmospheric aerosols in Guangzhou[J]. Sci Bull, 57(18): 1684–1691.
|
|
邓学良, 石春娥, 姚晨, 等. 2015. 安徽霾日重建和时空特征分析[J]. 高原气象, 34(4): 1158–1166.
Deng X L, Shi C E, Yao C, et al. 2015. Research of reconstruction and characteristies of hazes in Anhui[J]. Plateau Meteor, 34(4): 1158–1166.
DOI:10.7522/j.issn.1000-0532.2014.00007 |
|
李书博, 吴统文, 张洁, 等. 2015. BCC-AGCM-Chem0模式对20世纪全球O3气候平均态及季节变化特征的模拟研究[J]. 高原气象, 34(6): 1601–1615.
Li S B, Wu T W, Zhang J, et al. 2015. Simulation study about climatological Basic State and seasonal variations of Globel O3 in the 20th century[J]. Plateau Meteor, 34(6): 1601–1615.
DOI:10.7522/j.issn.1000-0534.2014.00199 |
|
刘琼, 2012. 上海地区气溶胶对近地面臭氧的影响研究[D]. 上海: 上海东华大学.
Liu Q, 2012. Study on the impacts of aerosols on surface ozone in ShangHai[D]. Shanghai: ShangHai DongHua University.
http://www.wanfangdata.com.cn/details/detail.do?_type=degree&id=Y2265256 |
|
刘晶淼, 丁裕国, 黄永德, 等. 2003. 太阳紫外辐射强度与气象要素的相关分析[J]. 高原气象, 22(1): 45–50.
Liu J M, Ding Y G, Huang Y D, et al. 2003. Correlation analyses between intensity of solar ultraviolet radiation and meteorological elements[J]. Plateau Meteor, 22(1): 45–50.
|
|
唐孝炎. 1990. 大气环境化学[M]. 北京: 高等教育出版社, 739.
Tang X Y. 1990. Atmospheric environmental chemistry[M]. Beijing: Higher Education Press, 739.
|
|
王静, 施润和, 李龙, 等. 2015. 上海市一次重雾霾过程的天气特征及成因分析[J]. 环境科学学报, 35(5): 1537–1546.
Wang J, Shi R H, Li L, et al. 2015. Characteristics and formation mechanism of a heavy air pollution episode in Shanghai[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 35(5): 1537–1546.
|
|
张芳, 吴统文, 张洁, 等. 2016. BCC-AGCM-Chem0模式对20世纪对流层臭氧变化趋势的模拟研究[J]. 高原气象, 35(1): 158–171.
Zhang F, Wu T W, Zhang J, et al. 2016. Variations of tropospheric ozone in the 20th century simulated BCC-AGCM-Chem0 model[J]. Plateau Meteor, 35(1): 158–171.
DOI:10.7522/j.issn.1000-0534.2014.00118 |
2. Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, NUIST, Nanjing 210044, Jiangsu, China;
3. Meteorological Bureau of Kunshan, Kunshan 215300, Jiangsu, China;
4. Meteorological Bureau of Pudong, Shanghai 200120, China;
5. Meteorological Bureau of Nanchengxian, Nancheng 344700, Jiangxi, China