高原气象  2018, Vol. 37 Issue (5): 1428-1439  DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2018.00017
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华雯丽, 韩颖, 乔瀚洋, 等. 2018. 敦煌沙尘气溶胶质量浓度垂直特征个例分析[J]. 高原气象, 37(5): 1428-1439. DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2018.00017
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Hua Wenli, Han Ying, Qiao Hanyang, et al. 2018. Profiling of Dust Aerosol Mass Concentration over Dunhuang: Case Studies[J]. Plateau Meteorology, 37(5): 1428-1439. DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2018.00017.
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资助项目

国家自然科学基金项目(41375031,41430425,41775022);兰州大学中央高校基本科研业务费专项资金(lzujbky-2017-67)

通信作者

王天河(1980-), 男, 甘肃兰州人, 副教授, 主要从事气溶胶及云特性的遥感研究.E-mail:wangth@lzu.edu.cn

作者简介

华雯丽(1993-), 女, 山东济南人, 硕士研究生, 主要从事气溶胶特性的激光雷达反演研究.E-mail:hwljn@163.com

文章历史

收稿日期: 2017-10-20
定稿日期: 2018-01-24
敦煌沙尘气溶胶质量浓度垂直特征个例分析
华雯丽, 韩颖, 乔瀚洋, 王天河, 黄忠伟, 闭建荣, 周天     
兰州大学, 半干旱气候变化教育部重点实验室, 甘肃 兰州 730000
摘要: 针对兰州大学半干旱气候与环境观测站在敦煌地区的沙尘气溶胶加强观测试验,选取2012年春季自然和污染沙尘两种典型天气个例,利用激光雷达退偏观测的优势分离粗(沙尘)、细(背景气溶胶)粒子,反演并对比分析了沙尘气溶胶消光系数及质量浓度的垂直分布特征。研究发现,以4月26日为代表的自然沙尘,粒子退偏比垂直廓线均大于30%,质量浓度呈现单峰结构,1.5 km出现最大值(1 070 μg·m-3);以4月6日为代表的污染沙尘,有明显的气溶胶分层现象,粒子退偏比介于5%~20%,沙尘质量浓度介于2~45 μg·m-3;由于局地污染的影响,污染沙尘的质量消光系数(0.79 m2·g-1)明显大于自然沙尘(0.48 m2·g-1)。因此,为了准确评估沙尘气溶胶的质量浓度,对沙尘天气进行分类,并利用粒子退偏比有效分离沙尘气溶胶尤为重要。
关键词: 敦煌    沙尘气溶胶    激光雷达    质量浓度    
1 引言

大气气溶胶通常由多种气溶胶混合而成, 来源复杂, 可通过散射吸收太阳辐射和吸收发射红外辐射直接影响地气系统的辐射收支, 改变云的微物理结构和光学特性, 对大气中发生的物理化学过程有重要作用, 进而影响区域乃至全球的气候及生态环境(Rosenfeld, 2000; Huang et al, 2014; Li et al, 2016)。陆地气溶胶一般由粗、细粒子组成, 沙尘是粗粒子气溶胶的重要代表, 人类活动所产生的细粒子通常与沙尘混合甚至发生吸附现象, 使其光学特性发生较大变化, 对区域及全球气候产生不同的影响(Huang et al, 2009)。因此, 如何有效分离大气气溶胶中的粗细粒子, 进一步评估其光学特性和质量浓度是遥感反演中面临的重要科学问题。

气溶胶的垂直分布特征是客观评价气溶胶辐射强迫及其气候效应的重要参数, 气溶胶粒子成分及粒径大小的复杂性导致气溶胶的垂直分布具有较强的不确定性, 混合气溶胶的垂直分布更是如此(张杰等, 2012); 地理位置不同、地域环境等自然条件不同, 垂直方向上气溶胶的光学特性和质量浓度分布也有较大差异。缺乏对其垂直结构的充分认识, 是目前气溶胶辐射强迫估算存在不确定性的主要原因之一(衣娜娜等, 2017)。

地基激光雷达对地面以上至云层以下气溶胶垂直结构的探测具有明显优势(杨富燕等, 2016), 对沙尘和污染过程的分析有重要作用(郝巨飞等, 2017), 但是对于云上气溶胶垂直特征的研究只能利用星载激光雷达的探测(茹建波等, 2018)。Huang et al(2008)利用地面微脉冲激光雷达结合CALIPSO卫星雷达研究了塔克拉玛干沙漠和戈壁沙漠沙尘的远距离传输和垂直结构; Wang et al(2009)利用地基激光雷达和被动遥感相结合的方法分析了沙尘云中气溶胶和云的光学特性; Huang et al(2010a)利用三种激光雷达研究了中国西北黄土高原的沙尘垂直特性; 利用CE370-2型激光雷达, 曹贤洁等(2009)观测了兰州沙尘辐射特性, 周碧等(2011)研究了兰州沙尘气溶胶的光学特性和垂直分布。但是, 大部分研究没有考虑人为气溶胶等细粒子对沙尘特性的影响, 导致了一定的不准确性(Huang et al, 2014)。

为了对相对纯净的自然沙尘气溶胶进行分析, Sakai et al(2003)根据沙尘颗粒不规则的特性, 利用拉曼偏振激光雷达提供的退偏比信息, 从气溶胶后向散射系数中将沙尘气溶胶分离; Murayama et al(2004)优化反演, 得到沙尘气溶胶消光系数的垂直廓线; Ansmann et al(2011)结合光度计的观测资料, 将与之对应的粗、细模态气溶胶的光学特性进行高分辨率的分离, 并且得到粗、细模态的质量浓度廓线; Ansmann et al(2012)也对火山灰中粗、细粒子气溶胶的光学特性和质量浓度特征进行研究, 验证了此方法的可行性; Nemuc et al(2013)进一步利用模式模拟结果对比分析发现分离得到的气溶胶质量浓度有较强的可靠性; Mamouri et al(2014)将此方法应用于中亚沙漠的沙尘研究, 得到较好的反演结果; Mamouri et al(2017)证明这种方法适用于不同波段的偏振激光雷达对沙尘颗粒、海生粒子以及人为气溶胶的分离和探究。然而, 此方法主要应用于非洲和中亚地区沙尘气溶胶的拉曼激光雷达探测分析, 且鲜少涉及东亚沙尘气溶胶特性的研究。

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)在我国西北地区加密观测试验的部分资料, 聚焦于自然沙尘源与工业活动交错的典型代表区敦煌, 尝试将这种分离方法应用于米散射激光雷达, 优化反演算法, 选取敦煌2012年春季具有典型特征的两个个例, 初步对沙尘源区粗、细粒子气溶胶质量浓度垂直分布的特征进行分析, 计算了二者的质量消光系数, 探究了其后向散射系数和消光系数的垂直分布特征, 有助于进一步定量理解中国西北半干旱区气溶胶的光学特性和质量浓度, 为气溶胶的区域气候效应及大气环境效应提供参考价值, 也为模式中气溶胶垂直分布参数化提供参考依据。

2 资料选取

微脉冲偏振激光雷达(Micro Pulse Lidar, MPL)作为新型的大气气溶胶探测仪器, 可以对地面以上、云层以下的气溶胶进行较高效的观测。研究使用的微脉冲激光雷达发射波长为527 nm, 时间分辨率为1 min, 垂直分辨率为30 m, 脉冲频率为2 500 Hz, 具有较好的信噪比。本次加密观测试验位于敦煌观测站(40°30′N, 94°57′E), 观测时间为2012年4月1日至6月11日。数据经过探测器空载时间订正、背景噪音订正、后脉冲订正、几何因子订正及距离订正。CE318型自动跟踪扫描太阳光度计由各通道太阳直射辐射测值, 经过计算可以获得大气气溶胶光学厚度AOD和气溶胶粒子谱分布等, 在气溶胶的研究中有广泛的应用。

敦煌位于河西走廊西端, 祁连山北侧, 其东、北、西三面分别为腾格里沙漠、巴丹吉林沙漠和库姆塔格沙漠, 风沙线长达1 600 km, 具有丰富的沙尘源和独特的地形狭管效应, 是中国西北沙尘天气高发区和沙尘的主要输送路径之一。敦煌地区也是中国西北的重工业基地, 工业污染产生的人为气溶胶与自然环境中的沙尘气溶胶混合, 不同的天气条件下呈现不同的混合状态, 在敦煌地区形成自然沙尘天气和工业污染与沙尘混合的污染沙尘天气两种典型的天气过程(刘立超等, 2005; 申彦波等, 2007)。

因此, 本文筛选光度计和激光雷达均完好且无云的资料, 选取敦煌地区春季自然沙尘天气个例(2012年4月26日)和污染沙尘天气个例(2012年4月6日), 分析并对比其粗、细粒子气溶胶消光特性和质量浓度的垂直分布特征。

3 反演方法 3.1 激光雷达反演方法

基于Fernald(1984)算法利用米散射理论求解雷达方程, 在计算气溶胶消光系数时, 由于激光雷达比(消光后向散射比)假定所引入的不确定性可达到甚至超过100%(Von der Gathen, 1995)。因此, 利用光度计CE318提供的气溶胶光学厚度作为约束反演气溶胶激光雷达比的方法(Huang et al, 2010b), 得到相应的雷达比Sa和气溶胶后向散射系数βa, 减少假设雷达比引入的不确定性。大气分子后向散射系数βm和消光系数σm利用美国标准大气模式和瑞利散射计算得到。

3.2 气溶胶粗细粒子分离

气溶胶线性体退偏比是垂直方向的散射光分量与水平分量之比, 反映一个高度区间内大气分子和气溶胶综合的退偏效应, 与粒子的形状、大小以及组成有关。气溶胶粒子退偏比表示的是单独气溶胶的退偏效应, 除去了大气分子退偏效应的影响(Burton et al, 2015)。一般来说, 粗粒子气溶胶的外形为非球面, 导致其体退偏比较大, 利用这个特性可高效地分离粗粒子和细粒子气溶胶(Sakai et al, 2003)。由于西北地区空气中水汽含量相对较低, 不存在海生粒子的干扰, 所以假设非球形粒子均为沙尘气溶胶, 余下的球形粒子均为细粒子气溶胶(Ansmann et al, 2012)。

首先将微脉冲激光雷达提供的圆偏振体退偏比δMPL, v转化为线性体退偏比δv(Flynn et al, 2007), 转换关系为

$ {\delta _v} = \frac{{{\delta _{{\text{MPL}}, v}}}}{{{\delta _{{\text{MPL}}, v}} + c}}, $ (1)

式中:对于粗粒子气溶胶, 常数c=1.085;对于细粒子气溶胶, c=1.0(Huang et al, 2010b)。

再将线性偏振体退偏比δv转换为线性偏振粒子退偏比δt(Cairo et al, 1999):

$ {\delta _t} = \frac{{R{\delta _v}\left({{\delta _m} + 1} \right) - {\delta _m}\left({{\delta _v} + 1} \right)}}{{R\left({{\delta _m} + 1} \right) - \left({{\delta _v} + 1} \right)}}, $ (2)

式中: δm=0.003 6, 为空气分子退偏比; R为气溶胶的散射比, 其表达式为

$ R = \frac{{{\beta _a} + {\beta _m}}}{{{\beta _m}}}. $ (3)

粗、细粒子的粒子退偏比阈值δcδf在分离过程中至关重要的作用, 但是大部分研究直接利用前人(Ansmann et al, 2011, 2012; Papayannis et al, 2008)观测得到的沙尘粒子退偏比阈值进行分析, 这些观测主要针对于火山爆发所影响的区域以及撒哈拉沙漠地区, 而我国西北地区的地理位置、地域环境等自然条件与撒哈拉地区有较明显的差异。为得到更为准确且适用的阈值, 统计了敦煌2012年46月沙尘天的粒子退偏比, 得到敦煌沙尘的粒子退偏比阈值为0.34±0.03, 与国际上沙尘退偏比阈值的相关研究一致(Freudenthaler et al, 2009; Groß et al, 2011), 由此反演得到的沙尘消光系数和沙尘质量浓度的不确定性约为8%。因细粒子占比少且各地差异不大, 细粒子退偏比阈值沿用前人(Ansmann et al, 2011, 2012; Papayannis et al, 2008)的研究结果, 取值为0.02。

粗粒子气溶胶对于总后向散射系数的贡献hc为(Yu et al, 2015)

$ {h_c} = \frac{{\left({{\delta _t} - {\delta _f}} \right)\left({1 + {\delta _c}} \right)}}{{\left({1 + {\delta _t}} \right)\left({{\delta _c} - {\delta _f}} \right)}}, $ (4)

粗、细模态粒子的消光系数βcβf

$ {\beta _c} = {\beta _a} \times {h_c}, $ (5)
$ {\beta _f} = {\beta _a} - {\beta _c}, $ (6)

结合光度计CE318提供的粗、细模态光学厚度资料, 可分别得到粗、细模态的雷达比ScSf

$ {S_c} = \frac{{{\text{AO}}{{\text{D}}_c}}}{{\int_0^{{z_c}} {{\beta _c}{\text{d}}z} }}, $ (7)
$ {S_f} = \frac{{{\text{AO}}{{\text{D}}_f}}}{{\int_0^{{z_c}} {{\beta _f}{\text{d}}z} }}, $ (8)

继而可得粗、细模态的消光系数σcσf

$ {\sigma _c} = {\beta _c} \times {S_c}, $ (9)
$ {\sigma _f} = {\beta _f} \times {S_f}. $ (10)
3.3 质量消光系数的反演

应用Ansmann et al(2012)提供的反演方法, 得到质量消光系数以及粗、细粒子气溶胶质量浓度廓线。气溶胶质量消光系数指单位质量气溶胶的消光截面, 是反映粒子消光性能的重要参数, 结合光学厚度, 可方便地得到质量浓度, 结合消光系数, 可得到质量浓度的垂直分布。粗、细粒子气溶胶的质量消光系数Kext, cKext, f可以分别由其消光系数σcσf及质量浓度mcmf的比值得到:

$ {m_c} = \frac{{{\sigma _c}}}{{{k_{{\text{ext}}, c}}}}, $ (11)
$ {m_f} = \frac{{{\sigma _f}}}{{{K_{{\text{ext}}, f}}}}, $ (12)

用密度ρ与体积V的乘积代表质量, m=ρV, 上式化为

$ {K_{{\text{ext}}, c}} = \frac{{{\sigma _c}}}{{{\rho _c}{V_c}}}, $ (13)
$ {K_{{\text{ext}}, f}} = \frac{{{\sigma _f}}}{{{\rho _f}{V_f}}}, $ (14)

式中:粗粒子气溶胶密度ρc=2.6 g·cm-3; 细粒子气溶胶密度ρf=1.6 g·cm-3

利用光度计CE318观测到的粗粒子光学厚度τc和粗粒子的体积浓度vc的比值来代替σc/Vc, 同理, 以τf/Vf代替σf/Vf, 可得

$ {K_{{\text{ext}}, c}} = \frac{1}{{{\rho _c}}}\overline {\left({\frac{{{\tau _c}}}{{{v_c}}}} \right)}, $ (15)
$ {K_{{\text{ext}}, f}} = \frac{1}{{{\rho _f}}}\overline {\left({\frac{{{\tau _f}}}{{{v_f}}}} \right)}, $ (16)

结合激光雷达反演得到的粗、细粒子气溶胶消光系数廓线σc(z)、σf(z)及利用光度计资料计算得到的粗、细粒子气溶胶质量消光系数Kext, cKext, f得出西北地区粗、细粒子气溶胶质量浓度廓线Mc(z)、Mf(z)

$ {M_c}\left(z \right) = \frac{{{\sigma _c}\left(z \right)}}{{{K_{{\text{ext}}, c}}}}, $ (17)
$ {M_f}\left(z \right) = \frac{{{\sigma _f}\left(z \right)}}{{{K_{{\text{ext}}, f}}}}, $ (18)

利用微脉冲激光雷达反演沙尘质量消光系数的流程图(图 1), 由光度计资料得到粗模态的质量消光系数Kext, c和光学厚度AODc, 微脉冲激光雷达计算得到粒子退偏比δt, 设定粗、细粒子的粒子退偏比阈值δcδf, 最终得到沙尘消光系数σc和沙尘质量浓度Mc

图 1 沙尘质量消光系数的反演方法流程图 Figure 1 Flow chart of coarse particle mass concentration retreival algorithm
4 结果分析 4.1 自然沙尘天气个例分析

应用上述方法反演得到敦煌地区2012年4月26日08:00(北京时, 下同)20:00气溶胶的时空分布和消光特征(图 2)可知, 2 km以下归一化衰减后向散射系数明显较大[图 2(a)], 气溶胶浓度高, 线性体退偏比达到0.3以上[图 2(b)], 远远大于沙尘气溶胶体退偏比分布的峰值位置0.17(何芸, 2015)。因此, 该个例是典型的自然沙尘天气过程, 且有强沙尘层出现。总气溶胶光学厚度在整个时段内表现为增加趋势[图 2(c)], 16:0020:00沙尘层上边界抬升至3.8 km, 光学厚度增加至1.2。以沙尘为代表的粗模态气溶胶光学厚度变化趋势与总光学厚度保持一致, 占比明显大于细粒子, 对总光学厚度起主要贡献。气溶胶雷达比受气溶胶粒径分布、组成等的影响, 在整个时段表现出逐渐递减的趋势, 其大小分布在20~60 sr[图 2(d)]。

图 2 2012年4月26日08:0020:00敦煌微脉冲激光雷达归一化的后向散射系数垂直分布(a)、线性体退偏比垂直分布(b)、气溶胶光学厚度(c)和气溶胶雷达比(d) Figure 2 Vertical distribution of MPL normalized attenuated backscatter coefficient (a), vertical distribution of MPL linear volume depolarization ratio (b), aerosol optical thickness (c) and total aerosol lidar ratio (d) at Dunhuang station from 08:00 to 20:00 on 26 April 2012

利用光度计资料约束激光雷达反演得到2012年4月26日18:45敦煌气溶胶后向散射系数、退偏比和总气溶胶、沙尘和细粒子后向散射系数垂直廓线(图 3)显示, 3.5 km以下气溶胶后向散射系数均大于15 Mm-1·sr-1[图 3(a)], 3.5 km以下体退偏比和粒子退偏比均大于30%, 粒子非球形度非常高且无峰值出现, 可见沙尘气溶胶非球形度较为均匀[图 3(b)]。3.5~3.8 km, 体退偏比和粒子退偏比迅速减小, 反映出沙尘气溶胶层的边界位置。3.8 km以上由于信噪比较低, 这里不做讨论。从分离后的沙尘和细粒子后向散射系数廓线[图 3(c)]可以看出, 沙尘对总后向散射系数的贡献远大于细粒子, 其后向散射系数在1.5 km处达最大值72 Mm-1·sr-1。细粒子后向散射系数1.0 km以下占比几近为零, 随高度增加, 在1.5 km达最大值2 Mm-1·sr-1

图 3 2012年4月26日18:45敦煌气溶胶后向散射系数(a)、退偏比(b)和总气溶胶、沙尘和细粒子后向散射系数(c)垂直廓线 Figure 3 Vertical profile of aerosol backscatter coefficient (a), depolarization ratio (b) and total aerosol, dust and fine partical backscatter coefficient at Dunhuang station at 18:45 on 26 April 2012

由2012年4月26日18:45敦煌气溶胶主要光学特性(表 1)可知, 总光学厚度为1.22, AE指数为0.08, 利用光学厚度约束得到的雷达比为30 sr, 与国际上微脉冲激光雷达对于亚洲沙尘气溶胶的反演结果相一致(Powell et al, 2000; Welton et al, 2000); 沙尘光学厚度为0.96, 占总光学厚度的79%, 其雷达比为24 sr, 与机载激光雷达试验中反演计算的沙尘层雷达比近似, 较大的粒子退偏比表现出较强的非球形特征, 可以导致较小的沙尘雷达比(Kuzmanoski et al, 2007)。细粒子雷达比为75 sr, 表明此个例中的细粒子为典型的工业污染气溶胶(Cattrall et al, 2005)。沙尘质量消光系数为0.48 m2·g-1, 细粒子质量消光系数为3.31 m2·g-1。将以上数值代入消光系数和质量浓度的计算中, 得到相应的垂直廓线, 有一定的合理性和可靠性。

表 1 2012年4月26日18:45敦煌气溶胶的主要光学特性 Table 1 Main optical properties of aerosol at Dunhuang station at 18:45 on 26 April 2012

由2012年4月26日18:45敦煌气溶胶消光系数垂直廓线和沙尘、细粒子质量浓度垂直廓线(图 4)可以看出, 3.5 km以下沙尘和细粒子气溶胶消光系数垂直廓线的变化趋势一致, 沙尘消光系数均大于358 Mm-1, 平均值约为590 Mm-1, 细粒子消光系数平均值约为69 Mm-1。1.5 km处, 沙尘气溶胶消光系数达818 Mm-1, 是总消光系数的77%, 如果认为总消光均为沙尘导致, 则会高估23%。细粒子消光系数在1.5 km达135 Mm-1, 在3.7 km处有一个小峰值, 达60 Mm-1, 说明沙尘天气细粒子也有较强的消光特性, 且其垂直分布与沙尘有所差异[图 4(a)]。

图 4 2012年4月26日18:45敦煌气溶胶消光系数垂直廓线(a)及沙尘、细粒子质量浓度垂直廓线(b) Figure 4 Vertical profile of aerosol extinction coefficient (a) and vertical profile of mass concentration (b) at Dunhuang station at 18:45 on 26 April 2012

沙尘质量浓度较大, 呈现单峰结构, 在1.5 km处出现最大值1 710 μg·m-3, 1.0~3.5 km质量浓度平均值为1 024 μg·m-3[图 4(b)]。细粒子质量浓度较小, 1.0~3.8 km平均值为21 μg·m-3; 呈现双峰结构, 1.5 km达最大值50 μg·m-3, 3.7 km处第二个峰值为19 μg·m-3。可见沙尘气溶胶的质量浓度远大于细粒子, 为总质量浓度做主要贡献。

4.2 污染沙尘天气个例分析

敦煌地区是位于沙尘源区的重工业基地, 沙尘气溶胶与人为气溶胶等细粒子混合形成的污染沙尘天气广泛存在(Huang et al, 2008, 2009), 结合CALIPSO卫星产品提供的气溶胶类型分类数据, 体积退偏比介于7.5%~20.0%之间的气溶胶定义为污染沙尘型(Winker et al, 2009), 将2012年4月6日的沙尘天气过程归类为污染沙尘天气个例(图 5)。08:0019:00归一化衰减后向散射系数较小, 存在明显的沙尘分层情况:底部气溶胶层存在于2 km以下, 08:00开始出现, 11:00增强并升高, 15:30达到最强且接近2 km, 随后逐渐消散[图 5(a)]; 中层气溶胶存在于3~5 km, 随着时间推移气溶胶层高度逐渐下降, 归一化衰减后向散射系数增强, 19:00左右3 km处体退偏比达到白天的最大值0.2, 气溶胶的不规则特性越发明显[图 5(b)]; 高层气溶胶在12:00左右开始出现, 且随着时间推移气溶胶层高度逐渐下降, 边界渐渐清晰, 20:00左右其下边界接近于4.5 km, 向上扩展至8 km。伴随底层局地污染气溶胶的增加和高层远距离输送气溶胶的影响, 2012年4月6日气溶胶总光学厚度随时间呈明显的增加趋势, 粗模态光学厚度总体呈增加趋势, 15:30之前略小于细模态, 随后超过细模态光学厚度[图 5(c)]。反演的有效雷达比值出现在15:5519:00, 分布较为集中, 平均值为42 sr[图 5(d)]。

图 5 2012年4月6日08:0020:00敦煌微脉冲激光雷达归一化的后向散射系数垂直分布特征(a)、线性体退偏比垂直分布特征(b)、气溶胶光学厚度(c)和气溶胶雷达比(d) Figure 5 Vertical distribution of MPL normalized attenuated backscatter coefficient (a), vertical distribution of MPL linear volume depolarization ratio (b), aerosol optical thickness (c) and total aerosol lidar ratio (d) at Dunhuang station from 08:00 to 20:00 on 6 April 2012

16:55, 气溶胶后向散射系数较小, 垂直方向上主要分布有三个气溶胶层, 分别位于2 km以下、2.5~3.5 km和5.5~7.2 km, 各层峰值分别位于1.2, 2.8和7.2 km[图 6(a)]。与之对应的激光雷达体退偏比和粒子退偏比垂直廓线如图 6(b)所示, 其垂直分层关系与气溶胶后向散射系数垂直廓线[图 6(a)]有较好的对应。

图 6 2012年4月6日16:55敦煌气溶胶后向散射系数垂直廓线(a)退偏比垂直廓线(b)沙尘、细粒子后向散射系数垂直廓线(c) Figure 6 Vertical profile of aerosol backscatter coefficient (a), vertical profile of depolarization ratio (b) and vertical profile of total aerosol, dust and fine partical backscatter coefficient at Dunhuang station at 16:55 on 6 April 2012

与自然沙尘天气相比, 污染天气的光学特征和质量浓度在垂直方向上存在很强的非均一性, 沙尘气溶胶后向散射系数廓线与总气溶胶有着非常不同的垂直分布特征。通常认为, 纯沙尘颗粒的不规则性较强, 在沙尘源区及传输区其粒子退偏比均大于30%(Mamouri et al, 2014), 细粒子近似球形, 其粒子退偏比小于3%(Cairo et al, 1999)。然而, 污染天气中粒子退偏比数值介于二者之间, 这很有可能是由于人为活动产生的细粒子气溶胶在传输过程中与沙尘气溶胶在大气中发生混合现象, 致使激光雷达有效探测体中气溶胶的总体不规则程度降低, 体退偏比和粒子退偏比减小。

通过沙尘与细粒子气溶胶分离之后的后向散射系数垂直廓线[图 6(c)]可以看出, 此刻整个气柱中主要以人为活动排放的细粒子气溶胶为主, 同时在不同高度上有明显的沙尘气溶胶层存在, 进一步说明这是一个典型的污染沙尘天气过程。细粒子气溶胶后向散射系数随高度增加而逐渐减小, 1.5 km处达到最大值。在近地层后先散射系数的贡献以细粒子为主, 2.8~3.5 km及5.6 km以上, 沙尘与人为活动产生的细粒子气溶胶贡献相当, 可能与沙尘气溶胶的远距离输送有关。

表 2给出了2012年4月6日16:55气溶胶的主要光学特性, 总光学厚度为0.13, AE指数为0.83, 大气柱雷达比为48 sr, 可以代表大气中污染层的雷达比(Kuzmanoski et al, 2007)。粗模态气溶胶光学厚度为0.07, 占总光学厚度的54%, 雷达比为34 sr, 代表典型的沙尘气溶胶(Welton et al, 2000)。细模态气溶胶光学厚度为0.06, 占46%, AE指数为1.94, 雷达比为19 sr, 表明此个例中的细粒子为球形气溶胶(Cattrall et al, 2005)。粗模态质量消光系数为0.79 m2·g-1, 细模态质量消光系数为2.69 m2·g-1

表 2 2012年4月6日16:55敦煌气溶胶的主要光学特性 Table 2 Main optical properties of aerosol at Dunhuang station at 16:55 on 6 April 2012

结合沙尘与细粒子的质量消光系数廓线[图 7(a)]可以看出, 虽然细粒子的后向散射系数较小, 但其消光能力强于沙尘, 与表 2给出的质量消光系数相一致(沙尘0.79 m2·g-1, 细粒子2.69 m2·g-1), 且在垂直方向上有很强的不均一性。沙尘消光系数在1.2 km达最大值36 Mm-1, 2.8 km出现第二个峰值27 Mm-1, 7.2 km出现第三个峰值24 Mm-1。在2.6 km以下细粒子消光系数大于沙尘, 1.5 km达46 Mm-1; 2.6~3.8 km略小于沙尘, 高度增加, 二者递减并接近。

图 7 2012年4月6日16:55敦煌气溶胶消光系数垂直廓线(a)及沙尘、细粒子质量浓度垂直廓线(b) Figure 7 Vertical profile of aerosol extinction coefficient (a) and vertical profile of mass concentration (b)at Dunhuang station at 16:55 on 6 April 2012

沙尘质量浓度整体大于细粒子[图 7(b)], 在中层和高层做主要贡献, 三个峰值分别为45 μg·m-3、34 μg·m-3和39 μg·m-3。细粒子质量浓度在1.5 km达最大值17 μg·m-3, 4.0~5.0 km与粗粒子相当, 平均值较小, 为3 μg·m-3

敦煌比邻沙漠, 是重要的沙尘源区和传输区, 因此中、高层的气溶胶层主要由传输中的沙尘层构成; 底部气溶胶层由细粒子和沙尘混合产生, 其细粒子主要来源于近地层的人为活动污染, 粗粒子主要为地面沙源起沙后向上的湍流输送所致。这进一步验证了由于近地层质量浓度较高的细粒子气溶胶的贡献, 激光雷达有效探测体中的总气溶胶不规则程度减小, 致使近地层气溶胶的粒子退偏比小于中层和高层。因此, 由于污染沙尘天气过程中沙尘和细粒子质量浓度非常显著的不均一性, 非常有必要利用粒子退偏比将二者分离, 进而分析沙尘和细粒子气溶胶光学特性和质量浓度的垂直分布特征。

5 结论与讨论

敦煌地区位于沙尘源区, 又是重工业基地, 自然沙尘天气和污染沙尘天气是其典型的天气过程。因此, 本文针对敦煌地区沙尘天气的典型特征, 利用针对兰州大学半干旱气候与环境观测站2012年在敦煌地区沙尘气溶胶加强观测试验中微脉冲激光雷达和光度计CE318的观测资料, 应用激光雷达偏振技术的探测优势, 根据退偏比的观测分离大气中的粗(沙尘)、细(背景气溶胶)气溶胶粒子, 分析了敦煌地区春季自然沙尘和污染沙尘消光系数和质量浓度的垂直分布特征, 得到主要结论如下:

(1) 2012年4月26日是典型的自然沙尘天气个例, 且有强沙尘层出现。反演的总气溶胶光学厚度随时间变化表现为增加趋势, 与之对应的体退偏比和粒子退偏比的垂直廓线均大于30%, 粒子非球形度非常高, 沙尘气溶胶占主要比例。以沙尘为代表的粗粒子气溶胶光学厚度变化趋势与总光学厚度保持一致, 占比明显大于细粒子, 对总光学厚度起主要贡献。气溶胶雷达比由于受气溶胶粒径分布、组成等的影响, 在整个时段表现出逐渐递减的趋势, 其大小主要分布在20~60 sr。18:45沙尘消光系数和质量浓度随高度具有先增加后减少的典型特征, 1.5 km处沙尘消光系数达72 Mm-1, 占总消光系数的77%, 质量浓度达1 070 μg·m-3; 与之对应的细粒子质量浓度随高度呈现双峰结构, 质量浓度约50 μg·m-3, 消光系数约135 Mm-1。因此, 尽管沙尘气溶胶在自然沙尘天气过程中占主导地位, 但是若不考虑细粒子的贡献将明显高估沙尘气溶胶消光系数及质量浓度。

(2) 2012年4月6日是典型的污染沙尘天气过程, 伴随底层局地污染气溶胶的增加和高层远距离输送气溶胶的影响, 存在明显的气溶胶分层及混合情况。气溶胶总光学厚度随时间呈明显的增加趋势, 粗模态光学厚度总体呈增加趋势, 15:30之前略小于细模态, 随后超过细模态光学厚度。表征气溶胶粒子非球形程度的激光雷达体退偏比和粒子退偏比表现出与沙尘气溶胶和背景气溶胶不同的特征。16:55气溶胶体退偏比主要介于5%~20%, 与气溶胶后向散射系数的分层存在较好的对应关系, 与自然沙尘天气相比, 存在很强的非均一性。这很有可能是由于人为活动产生的细粒子气溶胶在传输过程中与沙尘气溶胶在大气中发生混合现象, 致使激光雷达有效探测体中气溶胶的总体不规则程度降低, 体退偏比和粒子退偏比进而减小。因此, 激光雷达探测的退偏比大小在一定程度上反映了大气中沙尘气溶胶的占比多少, 结合粒子退偏比进行粗细粒子分离的反演方法, 在沙尘气溶胶与人为气溶胶混合的地区具有较强的适用性, 可应用于不同大气状况下粗、细粒子消光系数和质量浓度特征的研究。

(3) 沙尘质量消光系数是光学方法反演沙尘质量浓度所需的重要参数, 它有效地将质量浓度和消光系数(或光学厚度)建立关联, 成为目前估算沙尘质量浓度的主要方法。因此, 沙尘质量消光系数反演的误差将成为沙尘质量浓度估算的主要不确定性。利用光度计的粗模态数据反演了自然沙尘天气过程中沙尘气溶胶的质量消光系数, 约为0.48 m2·g-1, 与国际上关于撒哈拉沙尘质量消光系数的观测研究相当。然而反演得到污染沙尘天气过程中沙尘气溶胶的质量消光系数(0.79 m2·g-1)则明显偏大, 这可能是由于污染沙尘天气过程中局地污染气溶胶与沙尘气溶胶外混(不同种类气溶胶混合, 但各自有不同的化学组分)或内混(即污染物吸附于沙尘粒子表面, 二者有同样的化学成分), 导致消光能力增强, 其具体原因将在今后的研究工作中进一步探讨。但可以确定的是, 沙尘和背景气溶胶的有效分离, 对准确评估沙尘气溶胶的消光系数和质量浓度有重要意义。

致谢 兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)提供了激光雷达和光度计资料, 在此谨致谢忱。
参考文献
Ansmann A, Seifert P, Tesche M, et al. 2012. Profiling of fine and coarse particle mass:Case studies of Saharan dust and Eyjafjallajökull/Grimsvötn volcanic plumes[J]. Atmos Chem Phys, 12(20): 9399–9415. DOI:10.5194/acp-12-9399-2012
Ansmann A, Tesche M, Seifert P, et al. 2011. Ash and fine-mode particle mass profiles from EARLINET-AERONET observations over central Europe after the eruptions of the Eyjafjallajökull volcano in 2010[J]. J Geophys Res, 116(D20): D00U02. DOI:10.1029/2010jd015567
Burton S, Hair J, Kahnert M, et al. 2015. Observations of the spectral dependence of linear particle depolarization ratio of aerosols using NASA Langley Airborne High Spectral Resolution Lidar[J]. Atmos Chem Phys, 15(23): 13453–13473. DOI:10.5194/acp-15-13453-2015
Cairo F, Di Donfrancesco G, Adriani A, et al. 1999. Comparison of various linear depolarization parameters measured by lidar[J]. Appl Opt, 38(21): 4425–4432. DOI:10.1364/AO.38.004425
Cattrall C, Reagan J, Thome K, et al. 2005. Variability of aerosol and spectral lidar and backscatter and extinction ratios of key aerosol types derived from selected aerosol robotic network locations[J]. J Geophys Res, 110(D10): D10S11. DOI:10.1029/2004JD005124
Fernald F G. 1984. Analysis of atmospheric lidar observations:some comments[J]. Appl Opt, 23(5): 652–653. DOI:10.1364/AO.23.000652
Flynn C J, Mendoza A, Zheng Y, et al. 2007. Novel polarization-sensitive micropulse lidar measurement technique[J]. Opt Express, 15(6): 2785–2790. DOI:10.1364/oe.15.002785
Freudenthaler V, Esselborn M, Wiegner M, et al. 2009. Depolarization ratio profiling at several wavelengths in pure Saharan dust during SAMUM 2006[J]. Tellus B, 61(1): 165–179. DOI:10.1111/j.1600-0889.2008.00396.x
Groß S, Tesche M, Freudenthaler V, et al. 2011. Characterization of Saharan dust, marine aerosols and mixtures of biomass-burning aerosols and dust by means of multi-wavelength depolarization and Raman lidar measurements during SAMUM 2[J]. Tellus B, 63(4): 706–724. DOI:10.1111/j.1600-0889.2011.00556.x
Huang J, Fu Q, Su J, et al. 2009. Taklimakan dust aerosol radiative heating derived from CALIPSO observations using the Fu-Liou radiation model with CERES constraints[J]. Atmos Chem Phys, 9(12): 4011–4021. DOI:10.5194/acp-9-4011-2009
Huang J, Minnis P, Chen B, et al. 2008. Long-range transport and vertical structure of Asian dust from CALIPSO and surface measurements during PACDEX[J]. J Geophys Res, 113(D23): D23212. DOI:10.1029/2008JD010620
Huang J, Wang T, Wang W, et al. 2014. Climate effects of dust aerosols over East Asian arid and semiarid regions[J]. J Geophys Res, 119(19): 11398–11416. DOI:10.1002/2014JD021796
Huang Z, Huang J, Bi J, et al. 2010a. Dust aerosol vertical structure measurements using three MPL lidars during 2008 China-U. S. joint dust field experiment[J]. J Geophys Res:Atmospheres, 115(D7): 1307–1314. DOI:10.1029/2009JD013273
Huang Z, Sugimoto N, Huang J, et al, 2010b. Comparison of depolarization ratio measurements with micro-pulse lidar and a linear polarization lidar in Lanzhou, China[C]//Proc. 25th Int. Laser Radar Conf., St. Petersburg, Russia. 2010: 528-531.
Kuzmanoski M, Box M A, Box G P, et al. 2007. Aerosol properties computed from aircraft-based observations during the ACE-Asia campaign:1. Aerosol size distributions retrieved from optical thickness measurements[J]. Aerosol Sci Technol, 41(2): 202–216. DOI:10.1080/02786820601146977
Li Z Q, Lau W K M, Ramanathan V, et al. 2016. Aerosol and monsoon climate interactions over Asia[J]. Rev Geophys: 54. DOI:10.1002/2015RG000500
Mamouri R E, Ansmann A. 2014. Fine and coarse dust separation with polarization lidar[J]. Atmos Meas Tech, 7(11): 3717–3735. DOI:10.5194/amt-7-3717-2014
Mamouri R E, Ansmann A. 2017. Potential of polarization/raman lidar to separate fine dust, coarse dust, maritime, and anthropogenic aerosol profiles[J]. Atmos Meas Tech, 10(9): 1–41. DOI:10.5194/amt-10-3403-2017
Murayama T, Müller D, Wada K, et al. 2004. Characterization of Asian dust and Siberian smoke with multi-wavelength Raman lidar over Tokyo, Japan in spring 2003[J]. Geophys Res Lett, 31: L23103. DOI:10.1029/2004GL021105
Nemuc A, Vasilescu J, Talianu C, et al. 2013. Assessment of aerosol's mass concentrations from measured linear particle depolarization ratio (vertically resolved) and simulations[J]. Atmos Meas Tech, 6(11): 3243–3243. DOI:10.5194/amt-6-3243-2013
Papayannis A, Amiridis V, Mona L, et al. 2008. Systematic lidar observations of Saharan dust over Europe in the frame of EARLINET (2000-2002)[J]. J Geophys Res, 113(D10): D10204. DOI:10.1029/2007jd009028
Powell D M, Reagan J A, Rubio M A, et al. 2000. Ace-2 multiple angle micro-pulse lidar observations from las galletas, tenerife, canary islands[J]. Tellus B, 52(2): 652–661. DOI:10.3402/tellusb.v52i2.17125
Rosenfeld D. 2000. Suppression of rain and snow by urban and industrial air pollution[J]. Science, 287: 1793–1796. DOI:10.1126/science.287.5459.1793
Sakai T, Nagai T, Nakazato M, et al. 2003. Ice clouds and Asian dust studied with lidar measurements of particle extinction-to-backscatter ratio, particle depolarization, and water-vapor mixing ratio over Tsukuba[J]. Appl Opt, 42(36): 7103–7116. DOI:10.1364/AO.42.007103
Von der Gathen P. 1995. Aerosol extinction and backscatter profiles by means of a multiwavelength Raman lidar:a new method without a priori assumptions[J]. Appl Opt, 34(3): 463–466. DOI:10.1364/AO.34.000463
Wang T H, Huang J P. 2009. A method for estimating optical properties of dusty cloud[J]. China Opt Lett, 7(5): 368–372. DOI:10.3788/COL20090705.0368
Welton E J, Voss K J, Gordon H R, et al. 2000. Ground-based lidar measurements of aerosols during ace-2:instrument description, results, and comparisons with other ground-based and airborne measurements[J]. Tellus B, 52(2): 636–651. DOI:10.1034/j.1600-0889.2000.00025.x
Winker D M, Vaughan M A, Omar A, et al. 2009. Overview of the CALIPSO mission and CALIOP data processing algorithms[J]. J Atmos Ocean Tech, 26(11): 2310–2323. DOI:10.1175/2009JTECHA1281.1
Yu H, Chin M, Bian H, et al. 2015. Quantification of trans-Atlantic dust transport from seven-year (2007-2013) record of CALIPSO lidar measurements[J]. Remote Sens Environ, 159: 232–249. DOI:10.1016/j.rse.2014.12.010
曹贤洁, 张镭, 周碧, 等. 2009. 利用激光雷达观测兰州沙尘气溶胶辐射特性[J]. 高原气象, 28(5): 1115–1120. Cao X J, Zhang L, Zhou B, et al. 2009. Lidar measurement of dust aerosol radiative property over Lanzhou[J]. Plateau Meteor, 28(5): 1115–1120.
郝巨飞, 张功文, 王晓娟, 等. 2017. 一次环境大气重污染过程的监测分析[J]. 高原气象, 36(5): 1404–1411. Hao J F, Zhang G W, Wang X J, et al. 2017. Analysis of meteorology detection data during a heavy pollution event[J]. Plateau Meteor, 36(5): 1404–1411. DOI:10.7522/j.issn.1000-0534.2016.00118
何芸, 2015.基于偏振激光雷达和CALIPSO对武汉上空沙尘气溶胶的观测研究[D].武汉: 武汉大学, 1-105. He Y, 2015. Dust aerosols detected using a polarization Lidar and CALIPSO over Wuhan[D], Wuhan: Wuhan University, 1-105.
刘立超, 沈志宝, 王涛, 等. 2005. 敦煌地区沙尘气溶胶质量浓度的观测研究[J]. 高原气象, 24(5): 765–771. Liu L C, Shen Z B, Wang T, et al. 2005. Observation study on mass concentration of dust aerosols in Dunhuang[J]. Plateau Meteor, 24(5): 765–771. DOI:10.3321/j.issn:1000-0534.2005.05.016
茹建波, 王天河, 李积明, 等. 2018. 东亚沙尘源区晴空和云上沙尘气溶胶特征研究[J]. 中国沙漠, 38(2): 372–383. Ru J B, Wang T H, Li J M, et al. 2018. A study on the characteristics of dust aerosol in both clear-sky and above-cloud conditions over East Asia[J]. J Desert Res, 38(2): 372–383.
杨富燕, 张宁, 朱莲芳, 等. 2016. 基于激光雷达和微波辐射计观测确定混合层高度方法的比较[J]. 高原气象, 35(4): 1102–1111. Yang F Y, Zhang N, Zhu L F, et al. 2016. Comparison of the mixing layer height determination methods using Lidar and Microwave Radiometer[J]. Plateau Meteor, 35(4): 1102–1111. DOI:10.7522/j.issn.1000-0534.2015.00045
衣娜娜, 张镭, 刘卫平, 等. 2017. 西北地区气溶胶光学特性及辐射影响[J]. 大气科学, 41(2): 409–420. Yi N N, Zhang L, Liu W P, et al. 2017. Optical characteristics and radiative effects of atmospheric aerosol over Northwest China[J]. Chinese J Atmos Sci, 41(2): 409–420.
张杰, 唐从国. 2012. 干旱区一次春季沙尘过程的大气气溶胶垂直分布结构及其特征[J]. 高原气象, 31(1): 156–166. Zhang J, Tang C G. 2012. Vertical distribution structure and characeristic of aerosol over arid region in a dust proces of spring[J]. Plateau Meteor, 31(1): 156–166.
周碧, 张镭, 曹贤洁, 等. 2011. 利用激光雷达资料分析兰州远郊气溶胶光学特性[J]. 高原气象, 30(4): 1011–1017.
Zhou B, Zhang L, Cao X J, et al. Analyses on atomospheric aerosol optical properties with Lidar data in Lanzhou suburb[J]. Plateau Meteor, 30(4): 1011–1017.
Profiling of Dust Aerosol Mass Concentration over Dunhuang: Case Studies
HUA Wenli , HAN Ying , QIAO Hanyang , WANG Tianhe , HUANG Zhongwei , BI Jianrong , ZHOU Tian     
Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change of the Ministry of Education, College of Atmospheric Sciences, Lanzhou University, Lanzhou 730000, Gansu, China
Abstract: Dunhuang is located in the dust source area and also heavy industry base, natural dust events and pollution dust weather are its typical weather process. Therefore, this paper aims at the typical characteristics of dust weather in Dunhuang, using the data of Micro Pulse Lidar (MPL) and Photometer CE318 based on intensify observation of Semi-Arid Climate and Environment Observatory of Lanzhou University (SACOL) in Dunhuang. Applying the detection advantages of laser lidar polarization technology, combining local weather character, two cases of typical dust weather in spring 2012 were chosen to be quantitatively analyzed. According to dust depolarization ratio from observation, coarse particle (dust aerosol) and fine particle (background aerosol) were separated to retrieve their extinction coefficients and mass concentrations vertical distribution. In natural dust day, represented by 26 April 2012, appearing a strong dust layer, the particle depolarization ratio profile totally larger than 30% with the strong asphericity. Due to the influence of aerosol particle size distribution and its composition, the aerosol lidar ratio gradually decreases in the whole period. At 18:45 on 26 April 2012, the extinction coefficient and mass concentration profile both appeared the single-peakstructure and the maximum value of were Mm-1 and 1 070 μg·m-3 at 1.5 km. In polluted dust day, represented by 6 April 2012, three parent vertical aerosol layers were observed demonstrating obvious aerosol stratification and mixing. At 16:55 on 6 April 2012, the particle depolarization ratio was 5%~20% and the mass concentration was 2~45 μg·m-3. On the bottom aerosol layer, local pollution contributed most and fine aerosol mass concentration was about 17 μg·m-3 at 1.5 km; dust from long distance transport contributed most in middle (2.5~3.7 km) and top (5.5~7.2 km) aerosol layer, and dust mass concentration were 29 μg·m-3 and 18 μg·m-3. Compared with the natural dust weather, there is a strong heterogeneity in polluted dust day. Because of local pollution and aerosol mixture during transport, dust mass-specific extinction coefficients of polluted dust day (0.79 m2·g-1) was bigger than dust day (0.48 m2·g-1). The depolarization ratio from lidar detection reflects the proportion of dust aerosols in the atmosphere to a certain extent, which exhibit that the method combined with particle depolarization ratio to separating coarse and fine particles applied well in the dust and anthropogenic aerosol mixed area, which could benefit the characteristics study of dust and fine particles under different atmospheric conditions. Therefore, effectively separating dust and fine aerosol are significant to evaluate optical and physical characteristics as extinction coefficient and mass concentration of dust aerosol.
Key words: Dunhuang    dust aerosol    lidar    mass concentrations