十九大报告中提出要实行最严格的生态环境保护制度, 建设美丽中国。而美丽的目标能否实现, 污染防治将是非常重要的攻坚战。开展大气污染气象条件分析和大气环境承载力评估(康志明等, 2016; 何建军等, 2016; 胡晓等, 2017; 郝巨飞等, 2017), 能有效地为大气污染防治提供科学决策依据。大气环境承载力是一个综合指标, 到目前还没有统一的定义, 主要有容量和阈值两种观点(卢亚灵等, 2017), 其可定义为在某一时期、某一区域、在某种状态下环境对人类活动所排放的大气污染物的最大可能负荷的支撑能力(徐大海等, 2013); 也可以测量大气污染物在大气中输送和稀释的能力, 为研究雾霾污染潜势的变化提供了直接途径(Han et al, 2017)。大气环境容量作为大气环境承载力评估的定量化指标一直都被长期关注和研究, 其概念是指对一定的区域, 根据其自然净化能力, 在特定的污染源布局和结构条件下, 为达到环境目标值, 所允许的大气污染物的最大排放量(徐大海等, 1989); 其方法主要有A值法(徐大海等, 2016)、线性规划法(肖杨等, 2008)以及多源模型法(孙维等, 2015)等。基于箱模式理论的A值法计算过程简单、参数较少, 计算结果能够满足一定的精度要求, 已经成为我国目前应用最广泛的大气环境容量计算方法。国家环境保护总局也将A值法用作大气环境容量测算的基本方法, 并在国标《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》(国家技术监督局, 1991)中对A值法做了详细的说明和规定。赵珊珊等(2005)对大气环境容量A-P值法进行简化, 省略湍流扩散和化学衰变过程对污染物的清除能力, 只考虑占主导作用的通风稀释和雨洗的清除能力, 简化后称为大气自洁能力气候评价方法, 并以此方法研究了中国1971-2010年的大气自洁能力的气候均值分布特征。通过不断完善该方法, 国家气候中心研究制定了大气自净能力指数(中国国家标准化管理委员会, 2017; 朱蓉等, 2018), 推广应用在空气污染气象服务业务中, 如空气污染潜势气候影响评价和中国气候公报。近年来有学者利用此方法或对该方法涉及参数微调, 开展了中国不同区域大气自净能力相关研究(吴荣等, 2017; 许启慧等, 2017; 郁珍艳等, 2017; Han et al, 2017; 朱蓉等, 2018)。

重庆直辖市经济飞速发展, 城市建设快速推进, 经济产业密集, 人口集中, 污染排放量大。重庆位于四川盆地的东部, 地形和地理条件独特, 风速较小, 不利于大气污染物的扩散。截止目前, 针对重庆地区大气环境承载力的研究并不多, 董玉娇(2012)利用A值法估算了重庆市大学城区域大气环境容量。薛文博等(2014)模拟了全国31个省市SO₂、NOx、一次PM_2.5和NH₃的环境容量。汪建等(2016)、唐燕秋等(2016)和仇慧(2016)研究关注的是重庆个别区县的大气环境容量。以上研究一般且只针对特定的几年, 缺乏对重庆历史和现状长时期的评估。本文以重庆主城区为研究对象, 从气象角度出发, 分析1951-2018年近68年来重庆主城区大气自净能力的长期变化趋势, 再结合近5年的环境监测数据, 探讨大气自净能力与环境空气质量的联系, 为科学分析及合理有效利用重庆区域大气自净能力、制定区域大气环境监测、预报、评估体系和开展区域空气污染程度预报服务提供参考依据, 为服务蓝天保卫战提供决策参考。

重庆主城区选用沙坪坝国家气象站作为代表站(张天宇等, 2011), 站址位于106°27′53″E, 29°34′35″N, 海拔259.1 m, 历史悠久, 近60余年来未迁过站, 观测的数据质量可信度高, 且1951-2018年资料完整。计算大气自净能力使用了沙坪坝国家气象站1951-2018年每天14:00(北京时, 下同)的风速、总云量、低云量和逐日降水量资料。此外, 还使用了来源于重庆市生态环境局的2014-2018年主城区环境空气质量监测数据(包括AQI、PM_2.5浓度等)和重庆环境状况公报。气候均值统一选用1981-2010年30年均值。

参照朱蓉等(2018)的研究, 即不考虑大气湍流扩散和干沉降作用, 在C_s为PM_2.5达标浓度0.075 mg·m^-3的约束条件下, 大气自净能力指数的计算公式如下:

式中: ASI为大气自净能力指数[单位: t·(d·km²)^-1]; W_r=6×10⁵为雨洗常数; R为降水率, 即:单位时间内的降水量(单位: mm·d^-1); S=100 km²为单位面积; V_E为通风量, 是描述大气对污染物稀释扩散能力的污染气象参数(Krishnan et al, 2004), 即在混合层高度内, 风速与高度乘积的总和, 表达了大气动力与热力综合作用下对大气污染物的清除能力。其数学表达为

式中: u为近地层风速, 随距离地面的高度变化(单位: m·s^-1); H为混合层高度(徐大海等, 1989), 与大气稳定度和地面风速有关(单位: m)。在通风量的计算过程中, 主要依据《制定地方大气污染物排放标准的技术方法》(国家技术监督局, 1991), 综合考虑大气功能分区、太阳辐射等级、大气稳定等级、混合层厚度等因素。

大气自净能力是大气通风稀释及湿清除过程对大气污染的清除能力, 指数反映大气对污染物的通风扩散和降水清洗能力。指数值越大, 表示大气对污染物清除能力强; 反之, 表示大气对污染物清除能力弱。

重庆地处四川盆地东南丘陵山地区, 境内地面风速较小, 湿度较大, 其气候条件本身不利于大气污染物的扩散。从气候年均值来看, 重庆主城区大气自净能力指数30年气候均值为2.9 t·(d·km²)^-1, 处于全国相对低值区域(朱蓉等, 2018)。从季节来看, 夏季最大, 春季次之, 秋季第三, 冬季最小[图 1(a)]。从月季均值分布[图 1(b)]来看, 3-10月大气自净能力指数相对较高, 11月至次年2月相对较低, 其中12月和1月指数相当, 是相对最低的。说明秋冬季重庆主城区大气自净能力弱, 不利于对大气污染物的清除。

图 1(Fig. 1)

图 1 30年气候均值(1981-2010年)重庆主城区大气自净能力指数随季节(a)和月份(b)变化的分布 Fig. 1 Seasonal (a) and monthly (b) distributions of the atmospheric self-purification capability index in Chongqing's main urban areas with 30-year climatic means (from 1981 to 2010)

重庆主城区年均大气自净能力阶段性变化明显, 20世纪50年代初到60年代初为增强趋势, 之后转为持续减弱趋势, 21世纪10年代(2010年左右)有转为增加的趋势[图 2(a)]; 其中1964年最强, 2010年最弱。从阶段性变化的线性趋势来看, 1951-1964年, 年均大气自净能力表现为线性显著增加(通过了0.01的显著性检验), 增加速率为0.08 t·(d·km²)^-1·a^-1; 1964-2010年转为线性显著减小(通过了0.01的显著检验), 减小速率为-0.02 t·(d·km²)^-1·a^-1; 2010-2018年又转为线性显著增加(通过了0.01的显著性检验), 增加速率为0.04 t·(d·km²)^-1·a^-1; 从多年均值变化来看, 近10年均值(2009-2018年)是明显低于30年气候均值(1981-2010年)的。从逐年代变化[图 2(b)]来看, 20世纪60年代后为明显的减弱趋势, 90年代均值略高于80年代, 2011-2018年均值为历年代最低。

图 2(Fig. 2)

图 2 1951-2018年重庆主城区年均大气自净能力指数逐年和逐年代变化 Fig. 2 Annual and decadal change of atmospheric self-purification capability index of Chongqing's main urban area from 1951 to 2018

从分季节(图 3)来看, 主城区大气自净能力四季的阶段变化与年变化基本一致, 都是20世纪50年代初到60年代初期或中期为增强趋势, 之后转为持续减弱趋势, 21世纪10年代初转为增强的趋势。从阶段性变化的线性趋势来看, 1951-1964年, 春、夏、秋和冬季大气自净能力都表现为线性显著增加(春季通过了0.05的显著性检验; 夏、秋和冬季都通过了0.01的显著性检验); 1964-2010年春、夏、秋和冬季大气自净能力都表现为线性显著减小(都通过了0.01的显著性检验); 2010-2018年春季和夏季表现为线性显著增加(通过了0.05的显著性检验), 秋季和冬季的变化不显著。

图 3(Fig. 3)

图 3 1951-2018年重庆主城区四季平均大气自净能力指数逐年变化 Fig. 3 Annual change of atmospheric self-purification capability index in seasons in Chongqing's main urban area from 1951 to 2018

从逐年代变化(图 4)来看, 春季20世纪70年代后明显减弱, 90年代略高于80年代, 2011-2018年均值为历年代最低。夏季20世纪60年代略高于70年代, 然后开始减弱, 90年代略高于80年代, 2011-2018年均值为历年代最低。秋季20世纪60年代后明显减弱, 21世纪00年代为历年代最低。冬季20世纪60年代后明显减弱, 90年代高于80年代, 2011-2018年均值为历年代最低。

图 4(Fig. 4)

图 4 1951-2018年重庆主城区四季平均大气自净能力指数逐年代距平变化(相对于1981-2010年) Fig. 4 Decadal anomaly variation of atmospheric self-purification capability index in seasons in Chongqing's main urban area from 1951 to 2018

混合层是湍流特征不连续界面以下湍流较充分发展的大气层, 其厚度就是混合层厚度, 厚度越大, 越有利于污染物的扩展和稀释(叶堤等, 2008)。以上研究表明大气自净能力持续下降趋势是从20世纪60年代初开始的, 此节重点给出1960-2018年的变化趋势。一天中混合层厚度最大值出现在14:00(叶堤等, 2008), 重庆主城区14:00混合层厚度多年均值为687 m, 年际变幅范围561~832 m。图 5(a)是14:00的混合层厚度的逐年变化, 混合层厚度阶段变化是下降→增加→下降→增加, 下降的趋势对20世纪60年代初大气自净能力的下降起到正贡献作用, 即大气更加稳定, 大气垂直扩散能力减弱。不难发现, 近5年(2014-2018年)混合层厚度持续增加, 大气垂直扩散能力增强。计算1951-2018年混合层厚度与大气自净能力指数的相关系数为0.72, 两者显著正相关, 通过了0.01显著性检验。

图 5(Fig. 5)

图 5 1960-2018年主城区混合层厚度和大气稳定度不稳定类的频率、低云量的逐年演变 Fig. 5 Annual change of atmospheric mixing layer thickness, frequency of instability of atmospheric stability and low cloud cover in Chongqing's main urban area from 1960 to 2018

大气混合层厚度的影响因子有很多, 如大气稳定度、风速、气温、天气系统、下垫面条件、热岛效应等。其中大气稳定度是决定大气混合层厚度的最主要因子(廖国莲, 2005), 影响重庆地区混合层厚度的主要因子也是大气稳定度(孟庆珍等, 1994; 叶堤等, 2008)。大气越不稳定, 水平和垂直湍流交换越强, 混合层厚度越大, 扩散稀释能力强, 有利于污染物扩散。大气稳定度是大气抑制空气垂直运动的能力, 分为强不稳定、不稳定、弱不稳定、中性、较稳定和稳定六级。本文计算1960-2018年重庆主城区混合层厚度与大气稳定度不稳定类(强不稳定、不稳定和弱不稳定3类合计)的频率的相关系数为0.56, 通过了0.01显著性检验, 也表明稳定度类别与混合层厚度相关显著。从14:00大气稳定度不稳定类的频率阶段变化[图 5(b)]来看, 经历了下降→增加反复波动几个阶段, 近5年(2014-2018年)持续增加, 大气稳定度降低, 大气扩散能力有所增强。1960-2018年大气稳定度不稳定类的频率与大气自净能力指数的相关系数为0.23, 相比混合层厚度与大气自净能力的相关系数明显偏低, 也说明混合层厚度与大气自净能力关系相比大气稳定度更为密切。有研究表明(杨勇杰等, 2006), 云量尤其是低云量是影响大气稳定度年际变化的关键因素。从图 5(b)可以看出, 重庆主城区低云量的变化趋势与大气稳定度的变化趋势刚好相反, 低云量、总云量与大气稳定度不稳定类频率的相关系数分别为-0.98和-0.43, 说明重庆主城区低云量的变化是影响大气稳定度变化的重要因子。

风对大气污染物的输送扩散有着十分重要的作用。风速决定了大气污染物稀释的程度和扩散范围。近50年(1961-2014年)来中国年平均近地面风速减小, 大约每10年减小0.18 m·s^-1(赵宗慈等, 2016)。重庆地处四川盆地, 境内地面风速小, 主城区年均地面风速变化不明显, 年际变化在1.0~1.7 m·s^-1之间, 近15年(2004-2018年)年际变化更小, 在1.3~1.5 m·s^-1之间(图略)。1951-2018年主城区日平均风速≥2.5 m·s^-1的日数[图 6(b)]和通风量[图 6(c)]的阶段变化趋势基本一致, 且不难发现, 两者与大气自净能力[见图 2(a)]的变化趋势也比较一致, 尤其是20世纪60年代初到21世纪10年代的减小趋势是比较吻合的。但两者和小风日数[图 6(a)]长期变化趋势刚好相反, 相关系数分别为-0.95和-0.91。从四季来看(图略), 1951-2018年春、夏、秋、冬季重庆主城区日平均风速≥2.5 m·s^-1、通风量两者与小风日数都呈显著的负相关关系, 且变化趋势都与大气自净能力指数基本一致。说明大气自净能力与小风日数有较好的反向相关关系, 与偏强风日数和通风量有显著的正相关关系。若小风日数增多, 偏强风日数将减少, 通风量将减小, 大气水平扩散能力将减弱; 反之, 小风日数减少, 偏强风日数将增多, 通风量将增大, 大气水平扩散能力将增强。

图 6(Fig. 6)

图 6 1951-2018年主城区年小风日数、日平均风速≥2.5 m·s-1的日数和通风量逐年演变 Fig. 6 Annual change of light wind days, days with daily average wind speed (>2.5 m·s-1) and annual average ventilation rate in the main urban area from 1951 to 2018

降水对污染物有冲洗清洁作用。在雨水作用下, 大气中的一些气体污染物能够溶解在水中, 降低空气种气体污染物的浓度。30年气候均值重庆主城区雨日为151天, 小雨(0.1~9.9 mm)、中雨(10.0~24.9 mm)、大雨(25.0~49.9 mm)和暴雨(≥50 mm)日数分别为120.7, 20.5, 7.5和2.8天, 偏强降水(中雨以上降水)日数多年均值为30.8天, 占全年的8.4%。计算1951-2018年重庆主城区年降水日数与年均大气自净能力指数的相关系数为0.50, 通过了0.01显著性检验, 说明雨日与大气自净能力相关密切; 但是年降水量与年均大气自净能力指数的相关系数仅0.03。从降尺度到月和日来看, 1951-2018年逐月降水量与逐月大气自净能力指数的相关系数为0.69, 逐日降水量与逐日大气自净能力指数的相关系数为0.53, 都通过了0.01的显著性检验。说明降水与大气自净能力正相关, 对大气自净能力正贡献。

图 7给出了1951-2018年降水日数和中雨以上日数的逐年变化。从图 7中可以看出, 降水日数阶段变化表明20世纪60年代中期开始持续下降过程, 对同期大气自净能力的持续降低在一定程度上起到了作用; 到了21世纪10年代初降水日数有转为增加的趋势。从中雨以上日数来看, 其年际变化明显, 多年和少年交替变化频繁, 阶段变化大致可以分为减→增→减→增4个阶段, 其中2011年以来有明显增加的趋势, 2011-2018年的线性趋势为2.0 d·a^-1, 通过了0.01显著性检验。表明2011年后主城区降水日数尤其是偏强降水日数增多, 对污染物的冲洗清洁能力明显增强, 是同期大气自净能力增强的主要原因。

图 7(Fig. 7)

图 7 1951-2018年主城区降水日数和中雨以上日数逐年演变 Fig. 7 Annual change of rainfall days and days above moderate rain in main urban areas from 1951 to 2018

利用重庆主城区2014-2018年环境空气质量监测数据, 把主城区的环境空气质量指标与大气自净能力指数进行对比分析, 从空气质量状况逐年变化(表 1)来看, 2014-2018年优良天数逐年增加, 尤其是2014-2015年增加非常显著, 且2015-2018年都维持在高值。主要污染物PM_2.5年均浓度逐年下降, 从2014年65 μg·m^-3下降到2018年的38 μg·m^-3, 2014-2018年重庆主城区环境空气质量改善明显。从大气自净能力指数来看, 从2014-2018年是逐渐增加的趋势, 但2017年低于2016年。从逐月变化(图 8)来看, 主城区大气自净能力指数与环境空气质量关键指标—AQI和PM_2.5月均浓度有显著的反相关关系。2014年1月至2018年12月逐月大气自净能力与AQI和PM_2.5月均浓度的相关系数分别为-0.61和-0.73, 逐日的大气自净能力与AQI和PM_2.5月均浓度的相关系数分别为-0.40和-0.37, 都通过了0.01的显著性检验。说明大气自净能力强时, 对应日、月的AQI和PM_2.5浓度低, 即环境空气质量趋好; 大气自净能力弱时, 对应日、月的AQI和PM_2.5浓度高, 即环境空气质量趋劣。且发现大气自净能力峰值都出现在夏季月份, 低值都出现在冬季月份。

表 1(Table 1)

表 1 2014-2018年重庆主城区年均大气自净能力与空气质量优良天数、PM2.5年均浓度 Table 1 Annual average of atmospheric self-purification capability and days of good air quality PM2.5 from 2014 to 2018 年份 大气自净能力指数 /[t·(d · km2)-1] 优良天数 /d PM2.5年均浓度 /(μg·m-3) 2014 2.37 246 65 2015 2.50 292 57 2016 2.54 301 54 2017 2.44 303 45 2018 2.73 316 38 2018年优良天数和PM2.5年均浓度是环境监测数据统计所得, 最终结果以国家审核结果为准

表 1 2014-2018年重庆主城区年均大气自净能力与空气质量优良天数、PM2.5年均浓度 Table 1 Annual average of atmospheric self-purification capability and days of good air quality PM2.5 from 2014 to 2018

图 8(Fig. 8)

图 8 2014-2018年主城区逐月大气自净能力与环境空气质量指数AQI、污染物PM2.5浓度变化 Fig. 8 Monthly change of atmospheric self-purification capability and AQI, PM2.5 from 2014 to 2018

当然, 除了大气自净能力外, 减排措施也是影响大气环境变化的重要因素。近年来, 重庆市坚决打好污染防治攻坚战, 深入开展“蓝天行动”, 在2013-2017年度国家“大气十条”实施情况整体考核中等级为优秀。据重庆市生态环境局统计数据表明, 2017年重庆全市二氧化硫排放较2014年下降17.4%;氮氧化物排放较2014年下降17.2%, 说明2014-2017年大气主要污染物总量减排效果显著。

(1) 重庆地处四川盆地东南丘陵山地区, 境内地面风速小, 湿度大, 其气候条件本身不利于大气污染物的扩散。重庆主城区大气自净能力夏季最大, 春季次之, 秋季第三, 冬季最小, 其中11月至次年2月相对较低, 说明秋冬季重庆主城区大气自净能力较弱, 不利于对大气污染物的清除。

(2) 重庆主城区年均大气自净能力阶段性变化明显, 20世纪50年代初到60年代初为增强趋势, 之后转为持续减弱趋势, 21世纪10年代有转为增加的趋势。分季节来看, 大气自净能力四季的阶段变化与年变化基本一致。

(3) 从混合层厚度、大气稳定度、风速和降水等几个方面分析了对重庆主城区大气自净能力的影响。结果表明, 通风量与大气自净能力指数相关非常显著, 小风日数和偏强风日数与大气自净能力有明显的负和正的相关关系, 即小风日数增多, 偏强风日数将减少, 通风量将减小, 大气水平扩散能力将减弱。混合层厚度与大气自净能力指数显著正相关, 大气稳定度是影响大气混合层厚度的主要因子, 大气越不稳定, 水平和垂直湍流交换越强, 混合层厚度越大, 扩散稀释能力越强, 大气自净能力越强。降水对大气自净能力正贡献, 降水日数与大气自净能力指数正相关显著; 降水日数在20世纪60年代中期开始的持续下降过程, 对同期大气自净能力的持续降低起到了正贡献; 2011年后降水日数尤其是偏强降水日数(中雨以上日数)增多是同期大气自净能力增强的主要原因。

(4) 2014-2018年主城区大气自净能力与环境空气质量指标(AQI和PM_2.5浓度)有显著的反相关关系, 在日和月尺度上都为显著的负相关。说明大气自净能力强时, 对应日、月的AQI和PM_2.5浓度低, 即环境空气质量趋好; 反之亦然。

大气自净能力指数是一个评估污染气象条件对空气污染作用的综合量化指标(朱蓉等, 2018)。不过由于区域的地域复杂性, 重庆地区立体气候显著, 各辖区大气自净能力存在差异, 后续研究不同的复杂地形下, 结合更多的环境监测数据, 分析重庆大气自净能力的区域差异, 深入研究大气自净与污染物浓度的关联, 将为本地制定大气环境污染的相关标准规范提供更多参考。