2019, Vol. 38
2. 中国气象科学研究院 灾害天气国家重点实验室/中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
3. 中国科学院大气物理研究所, 北京 100029
随着经济的发展和城市化进程的加快, 以细颗粒物PM2.5为特征污染物的区域性大气污染已成为我国当前最迫切、最突出的环境问题(Zhang et al, 2015)。研究指出2014—2015年中国省会城市年均PM2.5浓度高达63.7 μg·m-3, 比国家空气质量二级标准(35 μg·m-3)高82%, 是世界卫生组织准则值(年均PM2.5浓度为10 μg·m-3)的6.4倍, 京津冀及周边的山东、河南等省份大气污染更为严重(He et al, 2017)。霾日资料分析发现过去50年霾日发生频率整体呈上升趋势(丁一汇等, 2014)。从2012年2月国家环境保护部发布《环境空气质量标准》(GB3095-2012)(环境保护部等, 2012), 增设PM2.5和臭氧8 h平均浓度限值, 同时发布《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ633- 2012)(环境保护部, 2012), 2013年6月国务院召开常务会议, 确定《大气污染防治十条措施》(中华人民共和国国务院, 2013a), 2013年9月国务院出台了《大气污染防治行动计划》(中华人民共和国国务院, 2013b), 到2015年8月国家主席习近平签署史上最严的《中华人民共和国大气污染防治法》(中华人民共和国全国人民代表大会常务委员会, 2015), 自2016年1月1日起实施, 随后约20个空气污染治理不力的市县领导被环保部“约谈”。这一系列空气质量标准、治理措施和法律的出台, 是对大气污染防治工作的全面部署, 体现了政府对大气环境问题的高度重视, 也对大气污染的科学防治提出了新的要求和迫切需求。
众所周知, 人为源排放和不利气象扩散条件是大气污染形成的主要原因, 在污染源基本稳定的前提下, 决定大气污染发生的关键因素是气象条件。刘厚凤等(2015)总结了近年来中国重污染过程污染气象特征, 发现特定的流场、特殊的地形、污染物区域输送等因素是造成重污染的污染气象特征。同时研究也指出ENSO现象与我国大气污染紧密相关, ENSO时华北冬季风减弱, 大气扩散条件变差, 大气污染严重(Liu et al, 2017), 极端异常气候是产生持续性强霾污染的重要原因之一(张人禾等, 2017)。气象条件变化可以解释污染物浓度逐日变化方差的70%以上(He et al, 2017), 对不同时间尺度浓度变化的贡献存在很大差异(何建军等, 2016a)。大量研究发现不同地区、不同气象要素对大气污染的影响也存在一定差异。如天气系统对污染物输送和污染物浓度有重要影响(李颖敏等, 2011;郝巨飞等, 2018), 冷空气过程一方面导致大气扩散能力增强, 有利于污染物的扩散(何建军等, 2016b), 另一方面也可能形成污染物的区域输送, 导致污染物浓度上升(胡晓等, 2017)。风场代表水平输送条件, 小风速形成的阻塞天气不利于污染物的扩散, 易于污染的发生(李志成等, 2011;苏兆达等, 2017)。污染物浓度与逆温层厚度和稳定能量呈正相关(张莹等, 2017);与边界层高度呈负相关, 北京灰霾天大气边界层高度引起的PM2.5质量浓度平均变化率为-242.4 μg·m-3·km-1, 约为清洁大气浓度的3倍(谭敏等, 2018)。我国北方地区污染物浓度与相对湿度正相关, 而南方地区则呈负相关(He et al, 2017)。
济南南临泰山、北依黄河, 地势南高北低, 南部山区海拔在800~988 m, 地形和土地利用非常复杂, 属温带季风气候。济南大气污染形势极为严峻, 环境保护部发布的2017年全国74城市空气质量排名中济南位列倒数第10位。基于1961—2013年济南霾日分析结果显示, 济南霾日数年代变化呈“升-降-升”的趋势, 霾污染主要集中在秋冬季(尹承美等, 2017a)。基于2010—2016年济南市环境监测站PM2.5浓度监测结果分析显示, 济南郊区对照点PM2.5浓度逐年下降, 城区PM2.5浓度在2013年达到峰值, 随后下降(尹承美等, 2017b)。其他研究人员基于观测结合数值模拟等方法开展了济南市空气质量数值预报(杜世勇等, 2002)、济南市大气污染来源解析(徐红霞等, 2017)等研究。污染与气象紧密相关, 邱粲等(2014)分析了济南市空气中污染指数与气象要素的相关性, 于丽娟等(2017)分析了大气环流对济南霾污染等影响。研究指出济南
污染气象条件存在一定特殊性, 如春季济南空气污染指数(API)与风速显著正相关(王静等, 2013)。综合而言, 针对济南大气污染的研究, 尤其是基于长时间序列数据分析的济南大气污染与气象关系的研究相对较少。
本研究利用2010—2016年济南市PM2.5浓度观测资料和气象再分析和观测资料, 分析了济南颗粒物污染特征、污染与多尺度气象条件的关系, 并利用逐步回归分析方法建立济南PM2.5浓度预报统计模型, 在此基础上定量分析气象条件对污染物浓度逐日变化的影响。该研究可以加深济南大气污染特征及成因的认识, 对实施科学有效的环境监管和治理具有重要的意义。
2 资料来源和方法介绍 2.1 资料来源使用的PM2.5浓度数据来自济南市环保局。目前济南市已经建立18个空气质量自动监测站, 但各站点开始观测的时间不同。考虑数据的连续性和完整性, 选用泉城广场、蓝翔技校、山东建筑大学、跑马岭四个监测点(图 1, 地图数据源于国家测绘地理信息局: http://219.238.166.215/mcp/index.asp, 文件名: bou2_4l.shp, 下载日期: 2010年1月1日)2010—2016年日均PM2.5浓度开展分析。其中, 跑马岭监测点位于南部山区海拔868 m的跑马岭山上, 作为远离市区的清洁对照点, 其他3个监测点代表城市空气质量观测点。
不同尺度气象条件和不同气象要素与污染物浓度相关性存在显著差异(何建军等, 2013)。利用欧洲中期天气预报中心(European Centre for Medium-Range Weather Forecasts, ECMWF)ERA海平面气压再分析资料区分天气形势(CT)。基于前人研究成果, 本文利用2010—2016年济南气象站(图 1)近地面日均气温(T)、相对湿度(RH)、风速(WS)及U和V分量开展污染与气象关系分析。除了近地面气象要素外, 大气垂直稳定度是影响污染物扩散能力重要指标(张人禾等, 2014), 本文利用济南探空资料计算大气稳定度参数K指数和A指数分析其与污染物浓度的关系。边界层高度是影响污染物垂直扩散的重要气象因子, 本文利用中尺度气象模式WRF模拟2010—2016年的边界层高度(Boundary Layer Height, BLH)分析其与大气污染的关系。WRF模式区域设置、参数选择、模式评估结果等详见文献顾沈旦等(2016)。
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图 1 济南市空气质量和气象监测站点分布 Fig. 1 The distribution of air quality and meteorological stations in Ji'nan |
利用K指数和A指数描述大气热力学稳定度, 其算法如式(1)和(2)所示(张人禾等, 2014):
| $ K = \left({{T_{850}} - {T_{500}}} \right) + {T_{d850}} - \left({{T_{700}} - {T_{d{\rm{7}}00}}} \right), $ | (1) |
| $ \begin{array}{l} A = \left({{T_{850}} - {T_{500}}} \right) - \left[ {\left({{T_{850}} - {T_{d850}}} \right) + \left({{T_{700}} - {T_{d{\rm{7}}00}}} \right) + } \right.\\ \left. {\left({{T_{500}} - {T_{d500}}} \right)} \right], \end{array} $ | (2) |
式中: T和Td分别代表温度和露点温度; 下标850、700和500分别代表T和Td所在气压层为850 hPa、700 hPa和500 hPa; K和A指数越小, 代表对流层中低层大气层结越稳定。
2.2.2 相关性分析由于污染物浓度和气象要素存在明显的季节变化, 不同季节气象条件对污染物浓度的影响也存在差异, 本文对PM2.5浓度和气象数据进行预处理, 分不同季节分析PM2.5浓度与气象要素相关性。数据预处理方法如下:
| $ C^{\prime}=C_{d}-\overline{C_{d}}, $ | (3) |
式中: Cd是日均PM2.5浓度或气象要素;
利用Kolmogorov-Smirnov法检验变量或其变化形式是否服从正态分布。检验结果显示日均PM2.5浓度和气象要素不服从正态分布(p < 0.05), 因此用Spearman秩相关系数(下称相关系数)描述污染物浓度与气象要素的相关性。利用T检验方法检验相关系数是否显著。
2.2.3 天气类型分类利用ECMWF ERA海平面气压资料, 采用T-mode主成分分析结合K平均聚类法对天气进行分型(何建军等, 2016b)。具体分两步实现天气类型分型:利用主成分分析(PCA), 得到海平面气压的主成分, 并按照累积方差贡献达到85%的原则, 提取相应的主成分; 在此基础上利用K-means聚类法将海平面气压分类, 利用准则函数确定聚类数。
2.2.4 逐步回归分析多元回归是针对某一预报量, 研究多个因子与它的定量统计关系, 包括多元线性回归和多元非线性回归。多元线性回归比较简单, 其原理与一元线性回归分析完全相同。多元线性回归模型如式(4)所示:
| $ y=\beta X+e, $ | (4) |
式中: y是因变量; X是自变量; β是待估参数; e是残差。
不同气象要素间存在自相关, 在构建模型时需要挑选对因变量有显著影响的自变量, 采用逐步回归分析方法, 对自变量进行筛选, 优化回归方程的预报精度。
3 结果与讨论 3.1 PM2.5污染特征分析2010—2016年济南四个空气质量监测点监测的PM2.5年均浓度年际变化(图 2)可知, 4个监测点中蓝翔技校平均PM2.5浓度最高, 达101.3 μg·m-3, 其次依次为泉城广场(96.7 μg·m-3)和建工学院(90.1 μg·m-3), 跑马岭代表郊区背景站, 其观测的PM2.5浓度最低(68.8 μg·m-3)。济南城区PM2.5浓度在2013年达到极大值, 城区平均PM2.5浓度是郊区平均PM2.5浓度的1.4倍。2010—2016年济南PM2.5年均浓度整体呈波动下降趋势, 城区PM2.5年均浓度降幅达到4.5 μg·m-3·a-1, 郊区PM2.5年均浓度降幅达到4.7 μg·m-3·a-1。基于回归分析发现浓度下降趋势通过显著性检验(p < 0.05)。
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图 2 2010—2016年济南市PM2.5浓度年际变化 Fig. 2 Interannual variations of PM2.5 concentration in Ji'nan from 2010 to 2016 |
受气象扩散条件、排放源排放的月际变化影响, 污染物浓度也呈现显著的月际变化特征(图 3)。城区和郊区最高月均PM2.5浓度出现在1月, 分别为146.9 μg·m-3和86.1 μg·m-3; 城区和郊区最低月均PM2.5浓度分别出现在8月和9月, 为75.8 μg m-3和57.1 μg m-3。城区PM2.5浓度月际变化呈单峰型特征, 冬季浓度最高, 夏季浓度最低; 郊区PM2.5浓度季节变化呈多峰型, 6月月均PM2.5浓度也相对较高。6月城郊PM2.5浓度差异最小。城区月均PM2.5浓度波动幅度显著高于郊区的波动幅度, 说明城区排放源季节变化显著高于郊区排放源的季节变化。
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图 3 2010—2016年济南市PM2.5浓度月际变化 Fig. 3 Intermonthly variations of PM2.5 concentration in Ji'nan from 2010 to 2016 |
表 1列出城区平均PM2.5浓度与气象要素的相关性。从全年不同气象要素与PM2.5浓度相关性来看: T、RH、K指数和A指数与PM2.5浓度显著正相关, WS和BLH与PM2.5浓度显著负相关, U和V与PM2.5浓相关性不显著; RH与PM2.5浓度相关系数最高(0.33), T和WS与PM2.5浓度相关系数次之(分别为0.29和-0.25), K指数、A指数和BLH与PM2.5浓度相关系数相对较低(分别为0.20、0.14和-0.20)。受季节变化的影响, 直接计算温度与污染物浓度的相关性为负相关(何建军等, 2016b)。对数据预处理之后, 发现T与PM2.5浓度正相关。一方面, T升高, 大气污染物化学活性增加, 气粒转化过程可能加快, 导致PM2.5浓度较高; 另一方面, T偏高时一般以静稳天气为主, 大气扩散条件差, 导致PM2.5浓度较高。RH较高时有利于细粒子吸湿增长, 导致RH与PM2.5浓度正相关。WS代表水平扩散能力, WS越大, 越有利于污染物扩散, 污染物浓度则降低。K指数和A指数是描述对流层中低层大气层结稳定度的重要参数, 两者与近地面PM2.5浓度呈正相关, 说明对流层中低层(边界层以上)越不稳定, 近地面PM2.5浓度越高。先前研究中也发现京津冀地区K指数和A指数与近地面污染物浓度正相关(张人禾等, 2014; He et al, 2018)。张人禾等(2014)研究指出, 当对流层中低层(边界层以上)大气层结不稳定时, 有利于形成阴雨天气, 导致湿度增加。而湿度大时, 有利于细粒子吸湿增长, 导致PM2.5浓度升高。另一方面, 降水的拖拽作用形成下沉气流, 不利于污染物的扩散。BLH是描述大气垂直扩散条件的重要参数, BLH越大, 代表大气垂直扩散条件越好, 近地面污染物浓度越低。
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表 1 不同季节及全年PM2.5浓度距平与气象条件距平的相关性 Table 1 Different seasonal and annual correlations between anomalies of PM2.5 concentration and meteorological conditions |
从各季节来看, 冬季气象要素与近地面PM2.5浓度相关性较高, 春秋季次之, 夏季气象要素与近地面PM2.5浓度相关性较低。济南地区气象条件影响的季节差异与廊坊地区基本相同(何建军等, 2016b)。夏季气象要素与PM2.5浓度相关性较低的原因主要包括以下三个方面:夏季易发生光化学反应, 观测结果也显示夏季二次气溶胶比率高于其他季节(Turpin et al, 1995);夏季PM2.5浓度受人类无序活动的影响; 夏季降水较多, 降水一方面可能导致细颗粒吸湿增长, 另一方面也增加了污染物的清除效率, 对PM2.5浓度影响带来一定不确定性。与其他气象要素相比, 风速与PM2.5浓度相关系数的季节变化很小。
表 2列出部分先前研究中PM2.5浓度与气象要素相关系数的统计。从表 2中可以看出, 不同地区气象条件对PM2.5浓度的影响存在很大差异, 进一步突出本研究的重要性。与其他地区的分析结果相比, 济南地区气象要素与PM2.5浓度的相关性不高, 可能存在以下原因:济南周边地区排放源多且复杂, 导致近地面污染物浓度变化更为复杂; 济南地区下垫面特征复杂, 导致流场变化复杂。
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表 2 文献中不同地区PM2.5浓度与气象要素相关性 Table 2 The correlations between PM2.5 concentration and meteorological factors over different areas in literatures |
污染物浓度不仅与风速有关, 风向的变化也会导致污染物浓度发生变化。图 4是PM2.5浓度月滑动平均距平的风玫瑰图。风速较小时(3 m·s-1), PM2.5浓度随着风速的增加而减小, 随后出现浓度增加的情况, 说明济南PM2.5浓度不仅与局地排放源排放有关, 区域输送对其影响也较明显。偏东风时济南PM2.5浓度相对更高, 说明济南受东部排放源排放污染物输送的影响更大。
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图 4 PM2.5浓度月滑动平均距平的风玫瑰图 Fig. 4 The wind dependency map of PM2.5 concentration anomaly based monthly moving average |
图 5和图 6分别是9种天气类型对应的平均海平面气压分布以及PM2.5浓度距平。浓度正(负)距平时, 天气类型不利于(有利于)污染物扩散。基于方差分析结果显示不同天气类型对应的PM2.5浓度均值存在显著差异(p < 0.05)。按冷空气的强弱划分, 强冷空气型(CT4)高压中心冷高压超过1042 hPa, 我国中东部地区气压梯度大, 非常有利于污染的扩散, 该天气类型对应PM2.5浓度的距平为负极大值; 北路冷空气型(CT5), 冷空气强度低于CT4, 我国中东部气压梯度依然较大, 大气扩散条件较好, 该天气类型对应的PM2.5浓度距平为负值; 弱冷空气型(CT6), 冷空气影响偏北, 济南地区气压梯度小, 大气扩散能力一般, 同时弱冷空气可能导致京津冀地区污染物向济南地区输送, 该天气类型对应的PM2.5浓度距平为正值且较大。高压后部型(CT3)为典型的静稳天气, 高压中心位于东部沿海, 我国中东部地区位于高压后部, 为弱偏南风控制, 该天气类型非常不利于污染物的扩散, 易造成区域复合重污染, 对应的PM2.5浓度距平为正极大值。高压顶部型(CT9)也为较典型的静稳天气, 我国中东部气压梯度低, 高压位于我国南方, 不利于济南地区污染物的扩散。
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图 5 9种天气类型(a~i)对应的平均海平面气压及发生频率 Fig. 5 Mean sea level pressure and occurrence frequency of nine circulation types (a~i) |
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图 6 9种天气类型对应的PM2.5浓度的距平 Fig. 6 PM2.5 concentration anomaly of nine circulation types |
其余几种天气类型特征如下:低压区型(CT1), 我国中东部大部分地区为低压区, 该天气类型主要发生在夏季, 大气扩散能力相对较好; 鞍形气压场型(CT2), 济南地区接近鞍形气压场中心, 一般风速较小, 风向变化无常, 不利于污染物的扩散; 均压场型(CT7), 我国东部基本为均压场, 气压较低, 污染扩散条件较差; 低压系统型(CT8), 有一东北-西南方向低压区存在, 济南位于该低压区, 易形成幅合区, 不利于污染物扩散。
利用不同天气类型对应的PM2.5浓度平均距平代表大尺度环流对大气扩散条件的影响, 计算其与每日PM2.5浓度距平的相关性(见表 1)。与其他局地气象要素相似, 夏季天气类型对PM2.5浓度影响小, 冬季影响大, 全年而言, 两者相关系数为0.14。
3.4 PM2.5浓度与气象条件的逐步回归分析利用PM2.5浓度和气象条件的距平(公式3)进行线性回归, 得到的回归模式公式如表 3所示。利用不同天气类型对应的PM2.5浓度距平作为回归模型的输入, 代表大尺度环流对大气扩散条件的影响。BLH距平的单位为×102 m。全年而言, 仅有T、RH和WS为方程的自变量, 天气类型影响被逐步回归模型排除在外, 这可能与天气类型和局地气象要素存在共线性有关。气象条件可以解释30%的PM2.5浓度逐日变化, 其解释方差低于基于神经网络方法得到的解释方法(He et al, 2017)以及基于短期观测资料的多元线性回归分析方法得到的解释方差(张人禾等, 2014)。众所周知, 大气污染过程是包括大气扩散过程、大气化学过程、干湿清除过程、排放过程等多种物理化学过程, 非线性是其主要的特征。与多元线性回归方法相比, 神经网络方法可以更好地描述大气污染的非线性过程, 因此可以更加完善的解释气象条件的影响。而基于短期的观测资料的多元回归分析, 可以降低排放变化和大气物理化学过程变化的不确定性的影响, 进而提高气象因子的解释方差。
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表 3 基于气象条件的污染物浓度(距平)逐步回归分析拟合公式和解释方差 Table 3 Interactive stepwise regression fitting formula of concentration anomaly based on meteorological conditions and explained variance |
从季节变化来看, 冬季气象条件的解释方差最高, 其次为春季和秋季, 夏季气象条件的解释方差最低, 说明冬季气象条件对PM2.5浓度的影响要显著高于其他季节。济南气象条件解释方差的季节变化与廊坊基本一致(何建军, 2016)。夏季气温高, 大气化学过程活跃, 同时云和降水对污染物扩散和清除带来一定不确定性, 可能是造成夏季解释方差低的原因。
4 结论通过2010—2016年济南的PM2.5浓度观测资料分析、局地气象条件和大尺度天气形势与大气污染关系分析、构建统计模型量化气象条件的影响, 得到以下主要结论:
(1) 济南PM2.5浓度存在显著的季节变化、年际变化和城郊差异特征。从季节变化来看, 冬季污染严重, 夏季空气质量良好, 济南城区和郊区最高月均PM2.5浓度出现在1月份, 最低月均PM2.5浓度出现在8—9月。城区平均PM2.5浓度比郊区PM2.5浓度高40%左右。2010—2016年, 济南年均PM2.5浓度呈显著下降的趋势, 降幅达4.6 μg·m-3·a-1。
(2) 近地面PM2.5浓度与2 m气温、2 m相对湿度、K指数和A指数显著正相关, 相关系数分别为0.29, 0.33, 0.20和0.14, 与10 m风速和边界层高度显著负相关, 相关系数分别为-0.25和-0.20, U和V风速与PM2.5浓度相关性不显著。冬季气象要素与PM2.5浓度的相关性明显高于夏季气象要素与PM2.5浓度的相关性。
(3) 不同天气类型对应的PM2.5浓度均值存在显著差异, 强冷空气有利于济南地区污染物的扩散, 弱冷空气影响偏北, 济南地区大气扩散能力差, 出现较重污染。
(4) 基于逐步回归分析发现, 春夏秋冬四季气象条件可以解释35%, 10%, 35%和39%的PM2.5浓度逐日变化, 全年而言气象要素的解释方差达到30%。
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