2. 中国气象局大气化学重点开放实验室, 北京 100081;
3. 天津市气象科学研究所, 天津 300074
监测数据显示京津冀、长三角、珠三角等重点区域PM2.5质量浓度2017年相比2013年分别下降39.6%, 34.3%和27.7%, 74个重点城市优良天数73.4%, 比2013年上升7.4%, 重污染天数比2013年减少51.8%, 全国空气质量大幅度改善。但最新公报(2017年)数据还显示:全国338个城市仅有99个城市空气质量达标, 发生重污染天气2311天次, 严重污染802天次, 48个城市重度污染天数超过20天, 京津冀、长三角和珠三角等重点区域空气质量超标天数占比分别为44%, 25.2%和15.5%, 大气污染问题依旧是影响人们日常生活的重要问题。积极开展大气污染防治工作, 打赢蓝天保卫战仍需要进一步努力。
打赢蓝天保卫战, 需要对重污染成因进行更准确的分析。一般认为重污染天气发生是大气污染物过量排放和气象条件相互作用的结果。在短时间内, 污染源排放状况不会出现明显变化, 影响空气质量最主要的因素就是气象条件。Mu et al(2014)的研究显示2013年雾霾天气逐日演变的方差有超过2/3的可由气象因子解释。众多重污染过程研究均可以很好的从气象上进行解析。如混合层高度降低(Gao et al, 2015)、低层风场辐合(王丛梅等, 2013)、相对湿度增加(张雅斌等, 2016)、静稳天气(Yang et al, 2015)和下沉运动(孙兴池等, 2017)影响等。关于重污染天气气象成因的分析, 可以大概归纳为四种方法:一是气候学方法, 从大尺度环流背景分析重污染成因(吴萍等, 2016; 蔡子颖等, 2017a; 袁媛等, 2017); 二是天气学方法(杨洪斌等, 2009; 李令军等, 2016; 蔡子颖等, 2017b; 郝巨飞等, 2017), 基于高低空天气形势图, 气象要素对重污染过程进行成因分析; 三是统计指标(尚可政等, 2001; 毛卓成等, 2015; 张恒德等, 2016, 2017; 许启慧等, 2017)和试验观测(胡晓等, 2018; 张瑜等, 2012; Han et al, 2017), 从统计指标和观测数值变化研究重污染成因; 四是数值模拟, 如CMAx模式PSAT模块(Li et al, 2013), CMAQ模式IPR模块(Cheng et al, 2009; Liu et al, 2010), WRF/Chem模式的chemdiag模块, CUACE模式的伴随技术(王超等, 2017; 翟世贤等, 2015)和NAQPMS模式的在线源解析(王媛林等, 2016)等, 也有一些敏感性试验被用于重污染成因分析, 如地形影响(杨旭, 2017)等。
近年随着计算机技术发展, 大气化学模式在运用于空气质量的预报的基础上, 也越来越多的运用于重污染天气成因的分析。本文以WRF/Chem模式为基础, 以CO为示踪物分解水平输送、湍流混合和垂直运动对近地面CO质量浓度的影响, 通过研究建立天津重污染天气成因数值分析方法, 并以2014—2017年为例开展试验性研究, 以期通过研究进一步提高气象部门环境气象评估水平, 为地方大气污染防治工作提供积极有效的支撑。
2 数据来源与方法介绍 2.1 监测数据监测数据包括2个部分, 其中空气质量监测数据为天津市生态环境监测中心发布的27个站逐小时PM2.5质量浓度和CO质量浓度监测数据, 时间为2014年1月至2017年12月; 气象数据和天气形势分析数据来自天津市气象局, 以上数据均经过严格质量控制。
2.2 模式设置为实现天津地区重污染天气成因分析, 采用WRF/Chem模拟2014年1月至2017年12月天津地区空气质量。模式版本采用WRF/Chem3.8.1, 气相化学过程采用CBMZ机制, 气溶胶过程采用MOSAIC模型, 主要物理过程设置如下:积云对流方案采用Grell-3D, 微物理过程采用WSM5, 长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG, 边界层方案分别使用YSU方案, 开启chemdiag, 模式水平分辨率15 km, 水平网格121×121, 中心经纬度分别为117°E和39°N, 垂直方向分为41层。模式的人为排放源清单使用清华大学MEIC 2012(Zheng et al, 2014; Li et al, 2014; Zhao et al, 2014), 分辨率0.25°×0.25°, 在天津地区使用27个空气质量监测站实况数据和相关排放源统计信息进行时空的细化, 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据。不同年份模拟效果检验如表 1, 检验数据反映, 2014—2017年模型可以较好的模拟PM2.5质量浓度和CO质量浓度, 其相关系数分别为0.79和0.82, 相对误差为29.3%和21.4%。
基于WRF/Chem数值模式, 开启chemdiag功能, 分别估算水平输送、湍流混合、垂直运动和化学反应对CO质量浓度的影响。定义三个物理变量, 分别为水平输送导致地面CO质量浓度每小时下降速率(α)、湍流混合导致地面CO质量浓度每小时下降速率(β), 垂直运动导致地面CO质量浓度每小时下降速率(φ), 即:
$ \alpha=\frac{-\operatorname{advh}_{-} \operatorname{CO}}{\mathrm{CO}-\mathrm{vmix}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advh}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advz}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{chem}_{-} \mathrm{CO}}, $ | (1) |
$ \beta=\frac{-\text { vmix }_{-} \mathrm{CO}}{\mathrm{CO}-\mathrm{vmix}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advh}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advz}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{chem}_{-} \mathrm{CO}}, $ | (2) |
$ \varphi=\frac{-\mathrm{advz} \mathrm{CO}}{\mathrm{CO}-\mathrm{vmix}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advh}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{advz}_{-} \mathrm{CO}-\mathrm{chem}_{-} \mathrm{CO}}, $ | (3) |
式中: CO为CO的质量浓度(单位: mg·m-3); vmix_CO为垂直混合作用使得地面CO质量浓度增加量(单位: mg·m-3), 数值为负时表示降低; advh_CO为水平输送使得地面CO质量浓度增加量(单位: mg·m-3); advz_CO为垂直运动使得地面CO质量浓度增加量(单位: mg·m-3); chem_CO为化学作用使得CO质量浓度增加量(单位: mg·m-3)。式中的分母表示没有水平输送、湍流混合、垂直运动和化学反应时大气CO的质量浓度。
3 结果分析 3.1 CO与PM2.5质量浓度的关系分析随着计算机技术发展, 大气化学模式不仅可以用于空气质量的预报, 也可以用于重污染天气成因分析。中尺度大气化学模式WRF/Chem在其3.5版本以后, 增加chemdiag功能, 可实现CO、O3和NO2模拟的物理化学过程追踪, 包括水平输送量估算、湍流混合作用估算、垂直运动作用估算和化学反应估算等。相比O3和NO2特征, CO物理过程占据主导地位, 与PM2.5扩散规律更为近似, 基于2014—2017年统计数据显示, 实况PM2.5质量浓度和CO质量浓度相关系数0.80(图 1), 模拟CO质量浓度与实况PM2.5质量浓度相关系数0.75, CO可作为示踪物反应大气水平输送、湍流混合和垂直运用的影响。
基于CO示踪模拟开展天津大气污染物水平输送和扩散能力研究。2014—2017年天津水平输送和扩散使得CO质量浓度每小时下降速率(α)均值为1.43%。从月季变化规律分析(图 2), 每年的11月到次年2月, 西北风频率偏多, α为全年峰值, 达到每小时3.47%;进入春季(3—5月)虽然水平风速为全年峰值, 但水平输送和扩散导致的CO质量浓度下降速率却明显下降, 均值每小时为0.44%其原因为转换季节中, 天津和河北中南部污染气象条件差异增大, 在弱高压或者高压后、低压前过程中, 河北中南部地区空气质量先于天津转差, 且此时西北风、北风频率相比冬季减少, 南风、西南风频率有明显增加, 高风速条件虽然使得更多的大气污染物被迁移出天津, 但在西南风的输送下, 河北中南部、山东半岛对天津影响也更为明显, 此时需要注意输送型污染对天津的影响。6—9月, 水平风速明显减弱, 加之垂直扩散条件改善, α值明显降低, 均值为每小时0.1%, 此时影响空气质量最重要的气象因素为大气湍流混合能力; 10月与3—5月类似, 转化季节中水平输送和扩散条件导致的CO质量浓度下降速率相比夏季有所增加, 但均值仍低于冬季, 为每小时1.79%, 需要注意输送型污染对天津的影响。基于不同风向分析(图 3), 西风-西北风-北风的α值明显高于其他风向, 均值为每小时2.4%, 其他风向中, 东南风略低, 东北和西南方向α值明显低于平均水平, 其中南到西南风水平输送和扩散导致CO质量浓度每小时下降速率为0.87%, 东北风到东风水平输送和扩散导致CO质量浓度每小时下降速率为0.1%, 由此显示东北风和西南风的水平扩散能力最弱。而静风状态, 水平输送和扩散导致CO质量浓度下降速率由正值转为负值, 呈现累积效应(CO质量浓度上升), 均值为每小时4.1%。基于不同风速分析(图 4), 将风速(V)划分为5档, 即: V≤1.5 m·s-1、1.5 m·s-1 < V≤2 m·s-1、2 m·s-1 < V≤2 m·s-1、2.5 m·s-1 < V≤3.5 m·s-1, V >3.5 m·s-1。当V≤2 m·s-1时, α值为每小时1.1%, 是平均值的68%, 水平扩散条件不利于污染物扩散; 当2 m·s-1 < V≤2.5 m·s-1时, α值为每小时1.4%, 与均值接近, 水平扩散条件一般; 当2.5 m·s-1 < V≤3.5 m·s-1, α值为每小时1.9%, 是平均值的134%, 当V >3.5 m·s-1以后, 水平扩散条件跃升式增加, 其使得CO质量浓度下降速率可达到每小时4.5%, 即在这样的水平扩散条件下, 如果没有新增排放源, 5~6 h可以使得CO质量浓度下降四分之一(冷空气不仅使得水平扩散条件改善, 垂直扩散条件也随着改善)。基于不同等级污染物分析(仅考虑PM2.5质量浓度划分空气质量等级), 当空气质量为一级优时, 水平输送和扩散条件使得CO质量浓度每小时下降速率为2.9%, 是平均值的205%, 空气质量为二级良好时, α值为每小时1.1%, 空气质量轻度时, α值为每小时0.6%, 当空气质量为中度及其以上, 相比轻度污染, 水平输送和扩散条件使得CO质量浓度每小时下降速率并没有显著增加, 维持在1.4%, 其原因两方面, 一是空气质量转差是一个累积效应, 二是空气质量的转差不仅来自水平扩散能力的下降, 与垂直扩散能力的下降也密切相关, 在部分重污染过程中, 天津污染浓度高于周边地区, 向外输送增加。由上述分析可以看出通过CO示踪物, 以及追踪分析出的水平输送和扩散使得CO质量浓度每小时下降速率可以反映大气水平扩散能力变化, 当α小于每小时1.43%时, 水平扩散能力低于平均水平; α值小于每小时0.7%时, 水平扩散能力低于平均值一半, 可以认为水平扩散能力较差; α值小于0.3%时, 水平扩散能力仅为平均值五分之一, 可以认为水平扩散能力极差; CO质量浓度每小时下降速率为负值时, 受到输送或者辐合风场影响; CO质量浓度每小时上升速率超过1.43%时, 可描述为输送或者辐合风场影响显著。基于2014—2017年的116次重污染过程(本文定义一个重污染日为一次过程, 下同), 输送型过程占36%, 有显著输送影响的占22.4%, 而51%的过程水平扩散能力相比平时有明显下降(表 3)。结合天气形势分析:水平扩散能力下降导致的重污染天气(水平扩散导致CO质量浓度每小时下降速率低于0.7%, 或者呈现上升趋势)占重污染过程的44%, 其中高压后型表现较为明显, 2014—2017年116次重污染过程中, 高压后占比为27%, 与锋前低压和均压场接近, 但是在受水平扩散下降导致的重污染天气中, 高压后占比明显提升, 达到38%, 显著高于其他四类天气类型。
根据污染梯度输送理论(韩永翔等, 2016), 湍流引起的局地物质通量与该地被扩散物质的平均梯度浓度成正比, 输送方向与梯度方向相反。基于WRF/Chem模式可以获取CO的物质通量以及CO质量浓度梯度, 在此基础上计算0~50 m的湍流扩散系数KZ (KZ随着高度有明显变化, 讨论必须限定高度)。图 5显示湍流扩散系数KZ具有明显的日变化规律, 午后湍流扩散系数在5000 cm2·s-1以上, 而夜间在500~1000 cm2·s-1之间, 即如果CO质量浓度梯度一致, 夜间由于湍流引起的物质通量仅为白天的十分之一到五分之一。从季节变化上分析(图 6), 4—7月湍流扩散系数KZ达到全年峰值, 为全年均值的123%, 11月到次年2月为全年谷值, 仅为全年均值的78%, 秋冬季湍流扩散能力的下降是重污染频发的重要原因。从湍流扩散系数KZ与PM2.5质量浓度相关性分析(图 7), 其呈现显著幂指数关系, 相关系数为0.56, 湍流扩散系数KZ越大, PM2.5质量浓度越低。基于湍流扩散系数KZ分析, 2014—2017年116次重污染过程, 均值为1766 cm2·s-1, 是全年均值的66%, 其中48%的重污染天气湍流扩散系数KZ与平时相比下降一半, 15%重污染天气湍流扩散系数不到平时的40%, 如2015年12月22日, 湍流扩散系数KZ仅为平时的27%, 极弱的湍流混合能力导致重污染天气的出现。通过湍流扩散系数KZ数值可以判断湍流的强弱, 但其对于湍流引起的物质通量表达仍然有一定的不足, 根据梯度输送理论, 湍流引起的局地物质通量不仅与湍流扩散系数KZ有关, 还与平均梯度浓度成正比, 如果梯度浓度大, 即使湍流扩散系数KZ小, 物质通量也较高, 甚至在极端情况下, 如果出现上层浓度高, 下层浓度低的情况, 湍流扩散系数KZ较大, 反而会导致近地面出现高浓度污染。基于此, 在分析重污染天气湍流混合能力影响时, 必须引入湍流混合导致地面CO质量浓度每小时下降速率(β)去讨论, 而不仅仅分析湍流扩散系数KZ。
湍流是大气污染物垂直方向扩散最重要的影响因素。2014—2017年天津地区湍流混合使得地面CO质量每小时的下降速率(β)为49%(显著的高于水平和垂直运动), 其与近地面PM2.5质量浓度呈现幂指数关系, 相关系数达到0.73(相比湍流扩散系数KZ与PM2.5相关系数0.57, 有大幅度的提高)。湍流混合能力的强弱, 受气象因素和大气污染物分布的共同影响, 当地面辐射较强时, 大气湍流的混合能力一般也较强。统计显示地面太阳辐射(S)低于100 W·m-2时, 湍流混合使得地面CO质量每小时的下降速率为42.9%, 当100 W·m-2≤S < 200 W·m-2时, 湍流混合使得地面CO质量每小时的下降速率为49.3%, 当200 W·m-2≤S < 300 W·m-2时, 湍流混合使得地面CO质量每小时的下降速率为50.8%, 当S>300 W·m-2时, 湍流混合使得地面CO质量每小时下降速率为56.7%。结合β与近地面PM2.5质量浓度关系(图 8), 以及β值分布, 定义β值小于每小时40%时为湍流混合能力非常不利于污染物扩散, 其PM 2.5平均质量浓度153 μg·m-3, 覆盖重污染过程70%, 由此显示湍流混合能力下降在天津重污染天气形成中较为重要。
湍流混合主要反映大气污染物的混合能力, 混合层厚度决定大气污染物的容积, 基于2014—2017年天津数据分析, 对于混合层厚度描述大气垂直扩散能力, 可以按照200, 400, 600和800 m划分(图 9)。再考虑与湍流混合能力相同的百分位数, 定义混合层厚度低于250 m时, 扩散条件非常不利于污染物扩散此时天津PM2.5平均质量浓度146 μg·m-3, 覆盖重污染过程64%。湍流混合能力与混合层厚度都反映大气垂直扩散能力, 两者在形成上具有共同的天气背景(逆温、大气层结稳定), 混合层厚度低于250 m与湍流混合使得地面CO质量每小时的下降速率小于40%, 重合率为58%。在重污染天气成因分析上两者重合率为76%。
大气垂直输送和扩散是降低近地面CO质量浓度最主要的物理过程, 其过程分为湍流混合和垂直运动。从平均状态上, 湍流混合占据绝对主导地位, 且绝大部分时间使得近地面CO质量浓度下降。垂直运动由于气流的上升和下降, 有正贡献也有负贡献, 平均状态接近为0(天津2014—2017年均值为每小时0.51%)。不考虑正负性, 仅从量级考虑一般为湍流混合作用的6.3%。2014—2017年垂直运动导致地面CO质量浓度下降速率最大为每小时14.9%, 导致CO质量浓度上升速率最大为每小时12.9%, 2014—2017年的116次重污染过程中, 垂直运动导致CO质量浓度下降的占60%, 导致CO质量浓度上升的占40%。垂直运动导致CO质量浓度上升主要由于下沉气流引起, 其与天气形势密切相关。2014—2017年的116天重污染过程中, 低压槽类型有16个次重污染过程, 下沉气流导致近地面污染物浓度上升的占69%, 其具体原因可用低压槽概念模型表达[图 10(a)]。由于我国处于西风带, 太行山又呈现南北向, 气流过山后, 气柱伸长, 空气发生辐合, 气旋性涡度增加, 下沉气流绝热增温, 在对流层低层产生暖温度脊, 使低层减压, 在华北平原形成低槽(华北地形槽), 但在高空, 往往出现前倾槽过程, 高空850 hPa为西北气流, 呈现下沉趋势, 地面仍然位于低压槽前, 呈现上升气流, 下沉气流抑制污染物的垂直扩散, 而地面弱上升, 意味着仍处于低压辐合区, 水平和垂直扩散条件的双重不利, 导致污染过程加剧, 这类过程中下沉气流导致地面污染物的升高, 对重要天气形成有重要影响。其次为北部弱高压型污染, 2014—2017年的116天重污染过程中北部弱高压型11次, 其中64%的天气, 下沉气流导致近地面污染物浓度上升, 其具体天气模型可以参考图 8(b), 地面呈现北高南低格局, 高空850 hPa和500 hPa维持弱西北气流, 垂直方向上以下沉气流为主。定义下沉气流导致近地面CO质量浓度每小时的上升速率为1.4%时下沉气流影响明显(参比水平扩散), 2014—2017年期间约有34天过程受其影响, 定义每小时上升速率为5%时为下沉气流影响(10%较差条件排序)非常明显, 2014年1月10—11日, 2015年11月29日, 2015年12月21日, 2016年1月9日, 2017年1月1—3日, 2017年12月31日重污染天气的形成与下沉气流导致近地面污染物升高密切相关, 8天过程中4次为北部弱高压, 再次说明在北部弱高压过程需要关注下沉气流对污染扩散条件的影响。
在前述研究基础上, 基于CO作为示踪物[标准参考表 2和表 3(表 3记录水平、湍流、垂直运动和混合层四要素对重污染过程形成影响程度, 当某个重污染过程出现首要影响因素时, 解析为首要因素影响, 当没有首要影响因素, 解析为次要影响因素, 如果没有首要影响因素和次要影响因素, 设定为无法解析)]解析2014—2017年重污染天气成因(表 4)。期间116次过程除了2016年11月30日无法归因解析以外, 其余均显示出某一方面因素的不利条件对其产生显著影响(水平、湍流、混合层和下沉运动等)。从分析显示: (1)重污染天气形成一般是多方共同作用的结果, 有两个因素显著影响的占42%, 三个因素影响显著的占16%。(2)从水平、湍流、混合层和下沉运动四个物理量分析, 重污染成因与天气类型有密切的关系, 如高压后型与水平输送、北部弱高压型与下沉影响等。(3)基于表 4, 可以对2014—2017年116次重污染过程中水平、湍流、混合层和下沉运动影响情况进行初步判断, 基于CO示踪物解析重污染成因是一种方法的尝试, 如通过解析可以清晰的显示2017年1月26日的重污染天气湍流混合能力下降是其重要的影响因素, 2017年2月12日重污染天气混合层厚度下降对其影响显著, 2017年2月16日重污染天气水平输送对其有重要影响, 2015年12月21日北部弱高压型重污染天气, 下沉气流、湍流混合能力下降和混合层降低共同导致的。不过上述的结果也有其不确定性, 首先利用数值模拟数据, 数值模拟本身有其偏差, 在表 3中给出具体重污染天气模拟可信度; 其次重污染成因不仅仅可以归纳为水平、湍流、混合层和下沉运动四个物理量影响, 化学反应、排放源变化、吸湿增长等很多其他因素也会对其有重要影响, 需要在以后的研究中进行更深入的研究; 此外CO示踪物反映的重污染成因, 与PM2.5累积和扩散还有一定差异, 需要加强模式关于PM2.5过程分析和伴随技术开发, 实现PM2.5物理化学过程分解, 对重污染过程进行模式追因分析。
(1) 基于WRF/Chem数值模式, 开启chem-diag功能, 可分别估算水平输送、湍流混合、垂直运动和化学反应对近地面CO质量浓度的影响。以CO为示踪物, 定义水平输送和扩散导致地面CO质量浓度每小时下降速率(α)、湍流混合导致地面CO质量浓度每小时下降速率(β), 垂直运动导致地面CO质量浓度每小时下降速率(φ), 结合统计分析, 可以初步实现重污染气象成因的数值分析。如通过α < 0, β < 40%, φ≤-1.4%, 混合层厚度小于250 m表征气象条件易于重污染天气的形成, 2014—2017年99次重污染天气符合上述条件之一或者多个, 覆盖所有重污染过程的85%, 即使未满足上述条件之一, 99%的过程也可以通过重污染天气成因分析标准予以解析, 判断可能的重污染气象成因。
(2) 定量分析2014—2017年天津重污染天气气象成因显示重污染天气一般是多种原因共同作用的结果, 其中有两个因素显著影响的占42%, 三个因素影响显著的占16%。从水平、湍流、混合层和下沉运动四个方面分析, 成因与天气类型有密切的关系, 如高压后型与水平输送、北部弱高压型与下沉影响等。
(3) 湍流扩散系数KZ和湍流混合导致地面CO质量浓度每小时下降速率β与近地面PM2.5质量浓度均呈现很好的幂指数关系, 相关系数分别为0.57和0.73, 作为指标不仅可运用于重污染成因的定量分析外, 也可作为污染天气分析和预报的重要指标, 发挥积极作用。
(4) 相比水平输送和湍流混合能力下降, 下沉运动带来的近地面大气污染物质量浓度上升往往会被忽略。统计显示, 垂直运动由于气流的上升和下降, 有正贡献也有负贡献, 平均状态接近为0(天津2014—2017年均值为每小时0.51%)。如果不考虑正负性, 仅从量级考虑一般为湍流混合作用的6.3%, 但在部分过程中, 下沉运动也会导致近地面质量浓度快速上升, 成为重污染天气形成的重要影响因素。此外2014—2017年下沉气流影响显著的8天过程中4次为北部弱高压型, 再次说明在北部弱高压过程需要关注下沉气流对污染扩散条件的影响。
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2. Key Laboratory of Atmospheric Chemistry, China Meteorological Administration, Beijing 100081, China;
3. Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074, China