1 引言
臭氧是大气中极其重要的痕量成分之一, 平流层臭氧能够阻挡紫外辐射到达地面, 保护地球生态系统。Longstreth et al（1995）指出平流层臭氧持续减少1%将会导致非黑瘤皮肤癌发生率增加约2%。平流层臭氧对太阳紫外辐射的吸收作用能够加热平流层大气, 对平流层的温度场和大气环流起着重要作用; 同时, 臭氧作为一种温室气体可以吸收长波辐射影响大气辐射收支平衡（盛裴轩等, 2003; Guo et al, 2012, 2015）。另外, 高浓度的对流层臭氧会损害人类健康、 影响农作物及其他植被生长。
在对流层臭氧的形成过程中, NOx（=NO+NO2）作为一种重要的短寿命活性自由基, 扮演了非常重要的角色（Farman, 1985; Sillman et al, 1997）。在对流层中, NO2在紫外辐射照射下会光解出氧自由基（O·）, 氧自由基（O·）与氧气分子O2结合产生臭氧。碳氢化合物在光化学反应中产生的过氧自由基RO2·和HO2·, 促进NO转化为NO2, 进一步提供了生成臭氧的源头（Crutzen, 1973; Chameides et al, 1973; Atkinson, 1998; 贾龙等, 2006）。人类活动排放的NOx大部分来自化石燃料的燃烧过程。近年来, 随着城市工业的发展和汽车数量的增加, NOx的排放量快速上升, 尤其是东亚地区的NOx增长更为显著（Richter et al, 2005; Schneider, 2012）。尽管东亚各国采取措施控制NOx的排放, 但预计到2020年这些排放仍然增加（Ohara et al, 2007）。除了地面排放的NOx会影响局地对流层臭氧生成之外, 对流层的大气污染物NOx跨区域传输引起的臭氧增加也值得关注。Lin et al（2012）利用全球化学气候模型（GFDL AM3）分析指出亚洲地区排放的污染空气跨太平洋输送, 对美国西南部对流层臭氧总量贡献了20%~30%。
上对流层下平流层（UTLS）区域作为平流层对流层物质交换的重要区域, 该区域的臭氧浓度变化对平流层和对流层臭氧分布都有重要的影响（陈洪滨等, 2006; 卞建春等, 2009; 田文寿等, 2011）。研究表明人为排放的长寿命化学成分, 如一氧化碳（CO）、 挥发性有机物（VOCs）和甲烷（CH4）等气体会影响UTLS区域臭氧的浓度（Wuebbles et al, 2002; 谢飞等, 2013; Olsen et al, 2013; Skowron et al, 2013）。但是目前关于短寿命化学成分NOx的垂直输送对UTLS区域臭氧的影响研究相对较少。理解地面排放的NOx, 尤其是东亚地区快速增加的NOx排放对UTLS区域臭氧的影响有助于准确评估平流层、 对流层臭氧分布及变化。东亚地区处于亚洲夏季风区, 季风区的穿透性对流活动可将对流层物质输送至平流层。在季风期间, 亚洲地区的对流层物质进入UTLS的输送主要来自两个对流活动热点区域, 一个是南海, 另一个是喜马拉雅山脉的南侧（Park et al, 2009; 卞建春等, 2011; Chen et al, 2012; 吴学珂等, 2013; 田红瑛等, 2014; Fadnavis et al, 2014; 杨琴等, 2014; 杨冰韵等, 2017）。在动力输送过程的作用下, 对流层水汽（H2O）、 CO 和 CH4等大气成分可以传输至对流层高层甚至平流层（丛春华等, 2001; Hsu et al, 2005; Fu et al, 2006; Randel et al, 2010; 陈斌等, 2011; 谢飞等, 2013; Vogel et al, 2016; Lin et al, 2016）。但上述气体都是化学寿命较长的气体, 作为短寿命化学物质, 动力过程是否会将地表排放的NOx传输至对流层高层甚至平流层区域, 进而影响这些高度的臭氧, 仍不得而知。
另一方面, UTLS区域内臭氧浓度的改变可通过复杂的化学-辐射-动力反馈作用引起大气温度、 大气环流和波活动的变化（胡永云等, 2009; Ravishankara et al, 2012; Ratnam et al, 2014; Zhang et al, 2014）。因此, 利用OMI卫星观测资料和大气化学气候模式WACCM3, 通过设计1个控制试验和4个敏感性试验, 探究东亚地区增加的NOx排放是否会引起北半球UTLS区域臭氧的显著变化, 进而研究其是否会对UTLS区域气候造成显著的影响。
2 资料来源和方法介绍
2.1 OMI卫星臭氧数据
臭氧监测仪（Ozone Monitoring Instrument, OMI）是美国国家航空航天局(NASA)于2004年7月15日发射的Aura地球观测系统卫星上携带的4个传感器之一。它的轨道扫描幅为2600 km, 空间分辨率是13 km×24 km, 一天覆盖全球一次。OMI有三个通道, 波长覆盖范围为270~500 nm, 平均光谱分辨率为0.5 m。该传感器主要监测大气中的臭氧柱浓度和廓线、 气溶胶和云等, 还有其他的痕量气体, 如NO2、 SO2、 HCHO和BrO等。OMI 数据产品包含整层大气NO2浓度柱总量（TotNO2）和NO2对流层浓度柱总量（TropNO2）。本文使用的OMI的 NO2观测资料是来自http: //www.temis.nl/airpollution/no2.html的DOMINO 数据产品版本2.0 中对流层柱总量月平均数据, 时间为2004年10月至2016年12月。文中涉及的地图是基于美国国家大气研究中心（NCAR）提供的Earth.4的世界地图制作, 底图无修改。
2.2 模式模拟和实验设置
大气化学气候模式（WACCM）是由NCAR的CAM模式发展而来, 是描述大气物理和化学过程的三维气候模式, 采用的WACCM3是WACCM的第3版本。该模式覆盖了地面以上150 km, 共有垂直坐标66层。WACCM3采用了CAM3中的所有物理参数化方案和一系列改进模型。
WACCM3的化学模块建立在全球大气化学三维传输模式（Model for Ozone and Related chemical Tracers, Mozart）的基础上, 该模型包含了真实的平流层和对流层化学过程, 并且能更好地模拟平流层化学辐射-动态反馈过程。该模型包含了一个完整的平流层化学过程, 包括51种电中性粒子和 、 、 及 等重要离子, 118种以上的气相化学反应, 49种光解反应, 包括气相化学反应中的大部分相关自由基。该模型采用两种数值差分格式计算化学物质的更新速率, 其中“隐式欧拉”算法主要应用于活性自由基等化学寿命较短的物质, 而“显式欧拉”算法主要用于化学寿命较长的气体。CO2、 CH4、 N2O和CFC等温室气体的排放源浓度以下边界浓度形式给出。NO、 NO2和CO排放同时考虑了人类排放（包括工业生产、 车辆排放和飞机尾气排放）和自然排放。在本研究中, 所有的试验设计的动力模块都采用了有限体积方法（Finite Volume）, 该算法在计算化学物质的传输时具有很好的守恒性（Garcia et al, 2007）。
为了了解人为NOx排放量的增加对UTLS中臭氧、 温度的影响, 利用WACCM3模式设计了1个控制试验和4个敏感性试验, 模式的水平分辨率为1.9°×2.5°（纬度×经度）。控制试验E0中, 海表面温度和海冰的月平均值采用的是英国气象局Hadley中心的观测气候态平均值（Rayner et al, 2003）。NOx的地表排放采用了观测的1990年代早期排放（Horowitz et al, 2003）。在其他条件相对于控制试验完全相同的情况下, 试验E1、 E2、 E3、 E4中在东亚地区（15°N -50°N, 90°E -140°E）NOx地表排放分别增加了10%, 20%, 30%和40%。OMI卫星资料分析结果显示2012年东亚地区NO2排放相比于2004年排放的增加了约38.5%, 此后排放增加率开始下降。本文主要选取E4（NOx增加40%试验）和E0对比来分析东亚地区NOx排放对臭氧和气候造成的显著影响, 文中以两个试验的差值百分比[（E4-E0）×100%/E0]来表示增加排放后NO2、 NOx、 臭氧和温度的变化。所有试验均运行了20年, 去掉前5年作为模式的起转时间, 后15年的输出数据用于分析（1995 -2010年）, 模式数据主要表示排放情景。文中用到的t检验是用来计算两个样本群X和Y之间差异性的统计显著性, 其中 和 表示两个样本平均值; 和 是相应的方差; N和 M是相应的样本数。
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3 结果分析
NO2对流层柱总量可以很大程度上代表对流层NOx排放（Richter et al, 2005）。从2004年10月至2016年12月OMI卫星观测得到的NO2对流层柱总量的气候态分布[图 1(a)]可以看到, 在东亚地区, NO2的排放明显高于周边地区, 达到了600 mol·cm-2以上。为了探究东亚地区增加的NOx排放向UTLS区域传输的过程, 通过东亚地区NOx地表排放在20世纪90年代的基础上增加40%以后, 模式模拟的东亚地区上空的NO2浓度变化百分比的气压高度-时间分布[图 1(b)]可以看出, NO2浓度在对流层低层（1000~500 hPa）显著增加。在UTLS区域, NO2浓度主要在夏季和秋季显著增加。图1(b)中NO2增加的具体位置以及造成这种现象的原因将在下文进一步分析。图1(b)显示了NO2的增加主要发生在70 hPa以下, 而平流层中上层的浓度变化不明显, 即地表排放的NO2由于其化学寿命较短, 最高只能传输到UTLS区域, 而无法直接进入平流层中上层。
图1 2004年10月至2016年12月OMI卫星观测得到的NO2对流层柱总量气候态分布（a, 单位: mol·cm-2）、E4试验与E0试验模拟的东亚地区上空NO2浓度差值百分比（b, 单位: %）、 2004年10月至2016年12月OMI卫星资料（c）及E0试验中（d）NO2对流层柱总量季节变化图（b）中打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.1 Climatological mean distribution of NO2 tropospheric column derived from OMI satellite data from October 2004 toDecember 2016 （a, unit: mol·cm-2）, percentage differences in NO2 concentration over East Asia between E4 and E0（b, unit: %）, seasonal cycle of total tropospheric NO2 column from OMI satellite data from October 2004 toDecember 2016 （c）and from WACCM experiment E0 (d).The dotted regions in Fig.1(b) arestatistically significant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
从东亚地区的OMI卫星观测的NO2对流层柱总量季节变化[图 1(c)]和WACCM 模式模拟的NO2对流层柱总量[图 1(d)]的季节分布可以看出, 模式模拟的NO2对流层柱总量的季节变化与观测一致, 东亚地区NO2的排放在冬季较大, 夏季较小。在冬季, 由于取暖等人类活动产生的NO2排放加剧, 使得NO2浓度处于较高水平。而在夏季, 海洋上空的清洁空气被季风输送到东亚地区, 使得NO2浓度受到稀释（高晋徽等, 2015）。同时, 夏季强辐射导致化学反应增强, 抑制NO2在大气中存留时间（Huang et al, 2013）, 夏季降水等湿沉降作用也会清除大气中的NO2。因此东亚地区对流层内NO2浓度在冬季较高, 夏季较低。通过对比图1(c)和图1(d)可以看出, WACCMB 模式能够较好地模拟出NO2的季节变化特征。
进一步通过E4试验与E0试验中的NOx在90°E -140°E内差值百分比的气压高度-纬度分布图（图2）可以看出, 在冬季[图2(a)]和春季[图2(b)], NOx主要在东亚地区的对流层显著增加。夏季[图2(c)]和秋季[图2(d)], 在对流层中, NOx主要在东亚地区上空显著增加, 在UTLS区域, NOx在热带地区和副热带地区上空都有显著增加。并且在UTLS区域中, 夏季增幅（10%~30%）高于秋季（10%~20%）。这是由于夏季NOx被旺盛的深对流从对流层输送到UTLS区域后, 然后在南亚高压的作用下在上对流层向低纬度其他地区辐散（Li et al, 2001; 王前等, 2017）, 使得NOx在热带与副热带UTLS区域均有明显的增加。
图2 不同季节E4试验与E0试验NOx浓度在90°E -140°E区域内差值百分比（彩色区, 单位: %）及E0试验经向风速和垂直速度合成的风场（矢量, 单位: m·s-1）分布打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.2 Distribution of percentage differences (color area, unit: %) in NOx concentration between E4 andE0 in the 90°E -140°E section, and the wind field (vector, unit: m·s-1) composed of meridional windspeed and vertical velocity in E0 in different season.The dotted regions are statisticallysignificant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
通过分析可见, 地表排放的NOx向UTLS区域的传输过程存在季节性差异, 在夏季和秋季, 从地表排放的NOx除了有较强的垂直传输外, 在UTLS区域还存在明显的水平传输。为了进一步研究NOx向UTLS区域的传输过程, 图3分别给出了夏季200, 150, 100 和70 hPa四个不同高度E4试验与E0试验NOx差值百分比的水平分布。在200 hPa高度上, NOx主要在东亚地区、 西太平洋和北太平洋上空存在显著增加。这是由于地表排放的NOx被旺盛的对流带入上对流层, 然后通过上对流层的西风急流从东亚地区向东太平洋传输造成的。在150~100 hPa高度上, NOx不仅在东亚地区显著增加, 同时在其他低纬度地区也会显著增加。NOx在大西洋-北非地区（0° -40°N, 90°W -60°E）上空增加了5%~15%。这是由于夏季旺盛的深对流将NOx带入UTLS区域后, 通过上对流层南亚高压的辐散作用将NOx向低纬度地区扩散。然而, 在70 hPa以上北半球大部分地区NOx的变化未通过显著性检验, 这是由于夏季光解过强导致NOx寿命较短, 使得很少浓度的NOx进入低平流层。这些特征与图2（c）的NOx垂直分布一致。综上可知, 东亚地区排放的NOx在夏季可以上传至UTLS区域。
图3 不同高度E4试验与E0试验北半球夏季的NOx浓度差值百分比（彩色区, 单位: %）及E0试验纬向风速和经向风速合成的水平风场（矢量, 单位: m·s-1）分布打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.3 Distribution of percentage differences (color area, unit: %) in NOx concentration in the northern hemisphere in summer between E4 and E0, and the horizontal wind field (vector, unit: m·s-1)composed of zonal and meridional wind speeds in E0 at different highs.The dotted regionsare statisticallysignificant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
综合以上分析可以发现东亚地表排放的NOx可以被输送到UTLS区域。为了探究东亚地区增加的人为排放NOx对UTLS区域中臭氧分布的影响, 通过E4试验与E0试验臭氧在90°E -140°E区域内差值百分比的气压高度-纬度分布（图4）可以看出, 臭氧浓度变化的垂直分布同样具有明显的季节特征。在四个季节中, 在对流层内臭氧在热带和副热带地区都存在增加的现象, 且夏季和秋季相比于冬季和春季增幅较大。在低纬度UTLS区域, 夏季和秋季臭氧显著增加。在中纬度UTLS区域, NOx排放增加造成四季臭氧的变化是不同的: 臭氧在冬季、 春季和秋季存在明显的减少, 尤其在冬季臭氧减少的现象较为显著; 而臭氧在夏季中纬度UTLS区域增加。中纬度UTLS区域臭氧异常的季节性差异可能是由于不同季节到达中纬度UTLS区域太阳紫外辐射量不同, 进而引起NOx与臭氧发生的不同化学反应引起的。在夏季中纬度UTLS区域, 太阳直射点位于北回归线附近, 强烈的太阳紫外线辐射有利于光化学反应的发生, 因此NOx的增加会导致这一区域有更多的臭氧产生, 臭氧浓度增加（Chameides et al, 1973; Ridley et al, 1992）。而在其他季节尤其是冬季的中纬度UTLS区域, 大气接受的太阳紫外线辐射较弱, 此时NOx与臭氧的催化消耗反应占主导地位, 因此NOx增加会加速该区域臭氧的消耗（秦瑜等, 2003）。
图4 90°E -140°E区域内不同季节E4试验与E0试验臭氧浓度差值百分比分布（单位: %）打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.4 Distribution of percentage differences in ozone concentration between E4 and E0 at different seasons in the 90°E -140°Esection.Unit; %.The dotted regions are statistically significant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
从图4可以看出, 冬季UTLS区域臭氧浓度的经向梯度变化最大, 为了进一步研究NOx地表排放增加对UTLS区域臭氧变化以及温度变化的影响, 本文分别选取了冬季200, 150, 100和70 hPa 4个气压高度层进行了分析。在低纬度地区, 100~70 hPa高度的臭氧显著增加, 且随着高度增加热带地区臭氧增加的现象更为显著。在中高纬度地区, 臭氧在欧亚大陆上空的4个气压高度上均存在减少的现象, 且随高度增加臭氧减少的现象减弱。臭氧在不同纬度变化的差异是由不同的化学反应造成的。臭氧在热带增加是由于低纬度地区太阳紫外辐射较强, 发生光化学反应产生臭氧。臭氧在中高纬度减少则是由于在NOx的催化作用下, 氧自由基和O3分子结合消耗臭氧。臭氧主要在欧亚大陆上对流层（200~150 hPa）减少是因为冬季地表排放的NOx很少能够传输到平流层, 因此冬季东亚地区NOx排放主要影响发生在欧亚大陆上对流层的消耗臭氧的反应, 而在平流层中化学反应变化较弱。
图5给出了E4与E0试验中冬季不同气压层上的臭氧、 温度的差值水平分布, 以及它们的相关系数分布。在低纬度地区70 hPa高度, 温度显著升高, 这主要是由于平流层臭氧吸收短波紫外辐射加热平流层大气（胡永云等, 2008）, 因此臭氧增加对于低平流层大气相比上对流层大气有更强的加热效应。在200~150 hPa高度上, 热带地区温度降低, 这可能是由于在热带地区200~150 hPa空气绝热上升, 使温度降低（Teitelbaum et al, 2000）。在欧亚大陆上空UTLS区域臭氧浓度减少, 吸收紫外辐射减少, 造成欧亚大陆上空200~70 hPa 4个高度层温度降低。从200~150 hPa等压面上臭氧与温度的相关系数水平分布看出, 200~150 hPa上的臭氧减少主要发生在欧亚大陆上空, 造成该区域温度降低。在中高纬度地区, 欧亚大陆上空臭氧和温度都呈现负异常, 两者存在显著的正相关, 冬季UTLS区域中高纬度的臭氧异常和温度异常空间相关系数可达0.5, 表明NOx排放增加造成的温度的变化与臭氧的变化存在较好的一致性。臭氧损耗和温度降低主要发生在欧亚大陆上空, 这可能是因为试验中只有东亚地区增加了NOx排放。试验结果表明欧亚大陆上空UTLS区域臭氧浓度减少, 吸收紫外辐射减少, 造成欧亚大陆上空UTLS区域200~70 hPa温度降低。相比之下, 北美地区臭氧减少并不多, 主要位于北美中部, 对应该区域温度存在不显著的减少现象。而在北美其他区域, 臭氧和温度则呈现正变化, 这可能是因为行星波引起的动力传输过程造成的。
图5 E4试验与E0试验北半球冬季不同高度臭氧浓度差值百分比（单位: %）、温度差值百分比（单位: %）及二者的相关系数打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.5 The percentage differences in ozone concentration （unit: %） and temperature （unit: %） in winter betweenE4 and E0 and correlation coefficients between ozone and temperature at different highs.The dottedregions are statisticallysignificant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
NOx浓度增加引起冬季低纬度和中高纬度UTLS区域臭氧呈现相反的变化特征, 进而造成温度分布发生变化, 也同时可能对大气风场造成影响。图6给出了东亚地区地表NOx排放增加后, 北半球UTLS区域急流区的纬向风变化。在250~150 hPa, 30°N -40°N之间存在纬向西风U的最强中心[图6(a)]。与试验E0相比, 试验E4中UTLS区域的副热带西风急流（30°N -40°N）明显减弱, 中高纬度西风急流（40°N -70°N）明显加强[图6(b)]。图6(c)给出了北半球温度气候平均态纬向平均的垂直分布, 在200 hPa以下, 大气温度随高度升高而下降, 同一气压高度层温度随纬度升高而降低, 这与图6(a)中纬向西风最强中心的位置相匹配。试验E4与试验E0相比, 中高纬度UTLS区域温度明显降低[图6(d)]。热带地区与中纬度地区在50~100 hPa高度处的经向温度梯度减小, 在热成风平衡的作用下UTLS区域副热带急流减弱; 极区与中纬度地区之间经向温度梯度加大, UTLS区域中高纬度西风急流增强。
图6 E0试验北半球冬季纬向西风候态分布（a, 单位: m·s-1）, E4试验与E0试验北半球冬季纬向西风差值（b, 单位: m·s-1）,E0试验北半球冬季温度平均气候态（c, 单位: K）及E4试验与E0试验北半球冬季温度差值百分比（d, 单位: %）Fig.6 Climatological mean of the zonal westerly wind derived from E0 (a, unit: m·s-1), the differences in zonal westerlywind between E4 and E0 (b, unit: m·s-1), climatological mean of temperature derived from E0 (c, unit: K),the differences percentage in temperature between E4 and E0 (d, unit: %) |
以往的研究指出西风急流的变化会导致进入平流层行星波强度发生变化（胡永云等, 2009）, 因此有必要分析东亚地区地表NOx排放增加是否会对北半球的行星波上传造成显著影响。本文选取冬季100 hPa气压高度上位势高度的变化来分析中高纬度行星1波和行星2波产生的变化。图7(a)给出的是中高纬度行星1波的气候态分布（等值线）和NOx排放增加后引起的异常, 从位势高度气候平均态（等值线）可以看出在高纬度地区100 hPa高度, 从远东到阿拉斯加上空存在一个高压中心, 从格陵兰岛到北欧上空存在一个低压中心。东亚地区NOx排放增加造成从远东到白令海峡上空位势高度减小, 从格陵兰岛到北欧上空位势高度增加（填充色）, 100 hPa气压高度上高纬度行星1波呈现一定减弱现象。图7(b)给出的是中高纬度行星2波的气候态分布（等值线）和NOx排放增加后引起的异常, 可以看出白令海峡和阿拉斯加上空, 以及从北大西洋到北欧上空各存在一个高压中心, 在中高纬度亚洲大陆上空, 以及北美洲大陆上空各存在一个低压中心。东亚NOx排放增加导致从远东到白令海峡上空和北大西洋上空位势高度减小, 在中高纬度亚欧大陆上空和北美洲大陆上空位势高度增加（彩色区）, 100 hPa气压高度上高纬度行星2波减弱。造成100 hPa气压高度上高纬度行星1波和高纬度行星2波减弱的原因将在下文分析。
图7 冬季100 hPa E4试验与E0试验位势高度差值（彩色区, 单位: gpm）和E0试验中常年平均的位势高度气候平均态（等值线, 单位: gpm）分布实线、 虚线分别表示正、 负值, 等值线间隔为10 gpm; 打点区域为通过90% t检验置信水平区域 Fig.7 Differences of geopotential height component (color area, unit: gpm) between E4 and E0 and climatologicalmean of geopotential height component derived from E0 (contour, unit: gpm) at 100 hPa in winter.Positive andnegative contours are presented by the solid and dashed lines, respectively, and contour interval is 10 gpm.The dotted regions are statistically significant at the 90% confidence level according to Student’s t-test |
分析行星波自对流层向平流层的传播过程通常用EP通量的垂直分量Fz表示（李亚飞等, 2017）。图8给出了试验E0和试验E4中行星波、 1波以及2波的EP通量的垂直分量（Fz）。在试验E0中, 高纬度UTLS区域所有波分量的Fz分量大于0, 表明行星波自对流层向平流层传播。通过对比图8(a)、 图8(d)和图8(g)可知, 全波自对流层向平流层传播主要是由高纬度1波和高纬度2波上传贡献的。相比于E0试验, E4试验中全波的Fz分量在高纬度200~30 hPa区域内明显减弱, 说明高纬度行星波自对流层向平流层传播减弱。通过对比图8(c)、 图8(f)和图8(i)可知, 高纬度行星波上传减弱主要是由高纬度2波上传减弱贡献的。行星波的减弱主要是由于东亚地区NOx排放增加后副热带急流减弱造成的[见图6(b)]。因此东亚地区NOx排放增加不利于中高纬度行星波从对流层上传至平流层。
为了探究东亚地区不同NOx排放情景对北半球UTLS区域的热带地区温度、 中纬度地区温度、 副热带西风急流和中高纬度西风急流的影响, 图9分析了试验E0、 E1、 E2、 E3、 E4中冬季这几个因子的变化与NOx浓度的相关关系。
从图9中可以看到, 在热带UTLS区域（20°N -30°N, 120°E -180°E, 100~70 hPa）, 温度与NOx浓度为正相关关系[图9(a)]。这说明在热带UTLS区域, 温度随NOx浓度的增加而升高。这是由于在热带地区, 增加的NOx地表排放从边界层输送到上对流层, 参与光化学反应, 导致臭氧浓度上升。热带地区增加的臭氧吸收更多的太阳紫外辐射, 造成热带UTLS区域温度上升。在中纬度UTLS区域（50°N -60°N, 120°E -180°E, 100~70 hPa）, 温度与NOx浓度为反相关关系[图9(b)]。这说明中纬UTLS区域温度随着NOx浓度的增加而降低。这可能是因为冬季中高纬度UTLS区域太阳紫外辐射含量较低, NOx与臭氧的催化消耗反应占主导, 导致臭氧浓度降低。中高纬度地区臭氧减少, 吸收的太阳紫外辐射减弱, 造成中高纬度UTLS区域温度降低。
副热带急流在30°N -40°N上空250~100 hPa之间存在最大值, 该位置的风速（30°N -40°N, 120°E -170°E, 200~100 hPa）与NOx浓度变化为反相关关系[图9(c)]。这说明东亚地区NOx排放增加造成了UTLS区域副热带急流减弱。这是由于在UTLS区域, NOx增加造成热带地区温度上升而中纬度地区温度降低, 热带地区和中纬度地区之间的经向温度梯度减小, 因此副热带急流减弱。在中高纬度UTLS区域（50°N -65°N, 120°E -170°E, 150~100 hPa）, 西风急流与NOx浓度变化为正相关关系[图9(d)]。这说明中高纬度UTLS区域的西风急流随着NOx浓度的增加而增强。通过对比图6(c)和图6(d)可以看出, NOx浓度增加造成UTLS区域极区降温幅度大于中纬度地区, 极区和中纬度地区之间的经向温度梯度加大, 因此中高纬度UTLS区域西风急流加强。
图9中在UTLS区域的热带温度、 中纬度温度、 副热带急流和中高纬度西风急流四个变量与NOx浓度的线性回归的斜率分别为 2.44 K·(mol·mol-1)-1、 -28.32 K·(mol·mol-1)-1、 -19.79 m·s-1·(mol·mol-1)-1和 51.27 m·s-1·(mol·mol-1)-1。四个回归系数均未通过90%的显著性检验。上述分析结果表明试验E0、 E1、 E2、 E3、 E4中冬季热带地区温度、 中纬度地区温度、 副热带西风急流和中高纬度西风急流的变化并不是严格随NOx浓度线性变化的。因此UTLS区域的温度和西风急流对NOx增加的响应变化可能是非线性的。
4 结论
利用大气化学气候模式WACCM3研究了东亚地区NOx排放增加对北半球UTLS区域臭氧和温度的影响, 得到以下结论:
（1） 东亚地区NOx排放增加40%时, 东亚地区对流层NOx显著增加; 而在热带和副热带UTLS区域, NOx主要在夏季和秋季增加, 其中夏季NOx浓度增加最显著, 这主要是由于东亚地区地表NOx排放通过亚洲季风区的深对流输送到UTLS区域, 在南亚高压的辐散作用下NOx扩散到整个低纬度地区UTLS区域, 使NOx在低纬度UTLS区域显著增加。NOx作为短寿命气体, 很难输送至中上平流层, NOx的显著增加高度最高可达100 hPa。
（2） 上传至UTLS区域的NOx会影响大气中臭氧的浓度, 不同纬度的臭氧变化的机制是不同的。在低纬度UTLS区域, 太阳紫外辐射较强, 主要发生光化学反应产生臭氧, 导致在低纬度地区臭氧显著增加。在冬季中纬度UTLS区域, 紫外辐射较弱, NOx与臭氧的催化消耗反应占主导, 导致冬季中纬度地区臭氧浓度降低。
（3） 冬季UTLS区域臭氧变化的辐射效应造成温度变化, 低纬度地区臭氧增加, 吸收太阳辐射增多, 温度升高; 中纬度地区臭氧减少, 吸收太阳辐射减少, 温度降低。低纬度地区与中高纬度地区之间的经向温度梯度减小, UTLS区域副热带急流随之减弱; 而极区与中纬度地区之间的经向温度梯度加大, UTLS区域中高纬度西风急流加强。中高纬度西风急流加强抑制了高纬度行星波自对流层上传到平流层, 使得UTLS区域中高纬度1波和高纬度2波减弱。
（4） 当东亚地区NOx排放线性增加时, UTLS区域的热带地区温度、 中纬度地区温度、 副热带西风急流和中高纬度西风急流不随NOx浓度线性变化, UTLS区域的温度和西风急流对NOx增加的响应变化可能是非线性的。