论文

邢台市城区黑碳气溶胶浓度与气象因子变化关系分析

  • 郝巨飞 , 1, 2 ,
  • 杨允凌 1 ,
  • 李二杰 2, 3 ,
  • 吴智杰 1
展开
  • 1. 河北省邢台市气象局,河北 邢台 054000
  • 2. 河北省气象与生态环境重点实验室,河北 石家庄 050000
  • 3. 河北省环境气象中心,河北 石家庄 050000

郝巨飞(1981 -), 男, 陕西榆林人, 副高级工程师, 主要从事环境气象研究. E-mail:

收稿日期: 2020-03-26

  修回日期: 2020-06-09

  网络出版日期: 2021-06-28

基金资助

河北省“十三五”气象重点工程-云水资源开发利用工程项目(hbrywcsy-2017-6)

邢台市科技计划项目(2019ZC100)

Analysis on the Relationship between Black Carbon Concentration and Meteorological Factors in Xingtai City

  • Jufei HAO , 1, 2 ,
  • Yunling YANG 1 ,
  • Erjie LI 2, 3 ,
  • Zhijie WU 1
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  • 1. Xingtai Meteorological Bureau,Xingtai 054000,Hebei,China
  • 2. Key Laboratory of Meteorology and Ecological Environment of Hebei Province,Shijiazhuang 050000,Hebei,China
  • 3. Hebei Provincial Environmental Meteorology Center,Shijiazhuang 050000,Hebei,China

Received date: 2020-03-26

  Revised date: 2020-06-09

  Online published: 2021-06-28

本文亮点

利用EA-12型黑碳仪对邢台市2019年1 -12月的黑碳(BC)浓度监测数据和同期气象观测数据, 分析了邢台市BC污染特征、 来源及与气象因子的变化关系。结果表明: 邢台市BC日平均浓度为0.85 μg·m-3, 全年占比79.80%的浓度频数集中分布在0.30~1.20 μg·m-3; 而1月份占比达到90.62%的浓度频数分布在1.05~5.05 μg·m-3, 1月份的严重BC污染对全年环境空气质量恶化起到了重要贡献; 当风速>8 m·s-1和<8 m·s-1时, 分别存在偏北方向和偏西与偏南方向的输送影响; 湿沉降可以对BC起到了清除作用, 而降水量和降水时长对BC的湿清除具有同等的重要作用; 燃煤和机动车尾气排放的本地、 局地源对邢台市的BC污染影响明显, 当大气逆温底高<200 m时, 由于扩散能力减弱和堆积效应的共同影响, BC浓度将出现明显增加。

本文引用格式

郝巨飞 , 杨允凌 , 李二杰 , 吴智杰 . 邢台市城区黑碳气溶胶浓度与气象因子变化关系分析[J]. 高原气象, 2021 , 40(3) : 671 -679 . DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2020.00049

Highlights

Based on the monitoring data of black carbon (BC) concentration by EA-12 type and the meteorological observation data in Xingtai city from January to December 2019, analyzed the characteristics, sources and relationship between BC pollution and meteorological factors, The results showed that: The daily average concentration of BC was 0.85 μg·m-3 in Xingtai, the concentration frequency of 79.80% in the whole year was concentrated in the range of 0.30~1.20 μg·m-3; but in January, the concentration frequency of 90.62% was concentrated in the range of 1.05~5.05 μg·m-3, the serious BC pollution in January has contributed significantly to the deterioration of air quality throughout the year.When the wind speed was more than 8 m·s-1, there was a transportation in the north direction, and when the wind speed was less than 8 m·s-1, there was a transportation in the direction of west and south; Precipitation and precipitation duration were equally important to the wet removal of BC, The BC pollution in Xingtai city was mainly affected by local and local sources of coal-fired and motor vehicle emissions, when the atmospheric inverse temperature was less than 200 m, the concentration of BC will increase obviously due to the decrease of diffusion capacity and the accumulation effect.

1 引言

黑碳(Black Carbon, BC)是大气气溶胶的重要组成部分, 粒径一般在0.01~1.0 μm(张美根等, 2005张芝娟等, 2019Hitzenberger and Tohno, 2001), 主要来源于含碳物质的不完全燃烧, 工业排放、 汽车尾气、 生物质燃烧等人为源是大气黑碳的主要来源(罗运阔等, 2010唐孝炎等, 2006肖娜等, 2020)。
BC是影响全球变暖仅次于CO2的第二要因素(Jacobson, 2001), 具有很强的直接增温效应(许黎等, 2007Petzold and Schonlinner, 2004), 同时由于BC的强吸附性使得多环芳烃、 重金属等有害物质一旦进入人体的呼吸系统, 将会引发哮喘、 心血管病、 癌症等危害人体健康的疾病(Galdos et al, 2013秦世广等, 2001)。国外科学家于20世纪70年代开始有关黑碳气溶胶的观测和研究工作(Hansen et al, 1988Rosen et al, 1978Barrie, 1986), 其中Peters et al (2013)发现比利时安特卫普地区的超细颗粒物在不同地点、 同一日内及不同日间的浓度差异性很大; Mousavi et al(2019)发现意大利米兰大都市的化石燃料产生的BC浓度高于距离米兰市中心约14 km的人口密度较低的Bareggio郊区, 但Bareggio地区在冬季由生物质燃烧产生的BC浓度要明显高于米兰大都市。我国关于黑碳气溶胶的相关研究于20世纪90年代开始, 其中Wang et al(2005)陈晓秋等(2013)杨卫芬等(2013)分别对 BC 浓度变化进行了分析, 发现北京、 福州、 常州等地的 BC 浓度变化具有明显的时序特性; 胡明玉等(2015)研究发现石家庄市内的BC浓度与交通密度和街道特点(道路类型、 车流密度)有着直接的关系, 市区二环道路上的平均BC浓度能达到二环内BC浓度均值的1.48倍; 刘立忠等(2016)发现西安市的BC日平均浓度与除O3外的其他常规空气污染物浓度呈显著相关, 具有很强的同源性, 且受机动车尾气排放的影响更大; 朱羽蒙等(2016)研究得出BC为PM2.5的重要一次组分来源, 且当环境湿度在90%以下时, BC与消光系数的相关性最好(R=0.729); 魏桢等(2015)王扬锋等(2011)分别发现BC浓度与粒径较小的颗粒物PM1质量浓度相关性最好, 近地层大气温度垂直梯度变化对BC浓度变化有着重要的影响。位于冀中南地区的邢台市, 由于环境空气质量较差而多次在环保部公布的月度、 年度空气质量通报中位居后位, 越来越多的公众开始关注邢台市的环境空气质量变化, 而目前针对邢台地区的大气污染分析主要集中在污染天气的大气环流形势变化和气象因子影响(郝巨飞等, 2018)方面, 对于以较长时间的观测数据来分析BC的研究尚未见诸文献, 因此利用2019年1月1日至12月31日的持续BC观测资料, 结合同期气象因子变化情况, 初步分析了邢台市的BC浓度污染特征、 来源及影响因素, 以期为环境管理部门开展大气污染控制提供科学依据。

2 研究方法

2.1 数据说明

黑碳气溶胶浓度采样地点处于邢台市中心城区附近的邢台市气象局三楼楼顶(37°04′N, 114°30′E), 采样口距离地面高度约15 m, 点位北距八一大街约45 m, 东距守敬北路约36 m, 南距小黄河北街约90 m(图略), 周围主要为住宅、 办公和商业区。采样时间为2019年1月1日至12月31日。
气象观测数据采用邢台市国家基本气象站(37°11′N, 114°22′E)同期地面观测获得的数据与每天08:00(北京时, 下同)和20:00探空观测计算得出的逆温层数据。环境空气质量浓度数据采用河北省环境监测中心发布的实时监测数据。

2.2 采样仪器与数据处理

采样仪器为北京怡孚和融科技有限公司研制和生产的EA-12型黑碳仪, 符合中华人民共和国气象行业标准(中国气象局, 2007)规定的技术监测标准, 该仪器可在370~950 nm间的7个光波上基于光学衰减法对黑碳浓度进行测量, 其机理是利用黑碳气溶胶对可见到红外波段范围内的强吸光特性, 以恒定的流速把气体抽进监测室, 附着在透光均匀的石英纤维滤纸上, 再以固定波长的光源照射, 由双探测器监测其衰减量, 反演计算获得该监测时段大气中黑碳气溶胶的质量浓度。具体计算步骤如下:
当一束光透过收集了空气样品颗粒物的滤纸时的光学衰减ATN为:
A T N = l n I O I
式中: IO为入射光透过空白滤纸的光强; I为同一光源透过收集有气溶胶样品的滤纸后的光强, 根据定义, 光学衰减ATN为正的无量纲数值。在有效范围内, 光衰减量ATNλ与单位面积石英滤纸上沉积的黑碳总质量MBC有着线性关系:
A T N λ = σ λ × M B C
式中: δλ是黑碳气溶胶的质量吸收截面, 与监测光波长成反比。黑碳监测仪使用880 nm的近红外光作为黑碳浓度的标准监测光, 此时的质量吸收截面取δ=16.6 m2·g-1赵敬德和亢燕铭, 2007), MBC的增量ΔMBC与黑碳气溶胶质量浓度ρ BC有线性关系:
Δ M B C = ρ B C · F · Δ t S
式中: F为采样流量, ΔtA为采样时间间隔; S为气溶胶沉积在石英滤纸上的面积。最后根据式(1)~(3)计算得出在此光源下, 黑碳气溶胶质量浓度为:
ρ B C = Δ M B C · S F · Δ t = Δ A T N · S σ λ · F · Δ t
仪器采样时间分辨率为10 min, 研究采用波长880 nm的测量通道数据, 误差来源主要是受其他粒子吸收系数的影响(赵敬德和亢燕铭, 2007)。文中对10 min数据进行整理, 在剔除仪器故障、 断电及调式期间的异常值后, 数据有效率为79.84%, 由10 min数据进行计算得出小时平均值, 再在小时数据的基础上分别计算得出逐日值和月均值。文中为分析BC浓度在不同季节的变化特征, 同时尽量减少数据的缺失, 在计算冬季的各项因子变化时使用的数据为2019年1月、 2月和12月的数据, 其他季节的划分分别为春季(3, 4和5月)、 夏季(6、 7和8月)和秋季(9、 10和11月)。

3 结果与分析

3.1  BC的日变化分析

对BC的小时浓度变化特征(图1)进行分析发现, 2019年邢台市的BC日变化首先由00:00的0.90 μg·m-3缓慢下降至04:00的0.83 μg·m-3, 然后升至09:00的0.89 μg·m-3, 随后逐渐下降到17:00的0.65 μg·m-3, 最后升至23:00的0.90 μg·m-3。BC浓度在不同季节呈现出不同的分布, 其中春、 夏季的BC日变化首先分别由00:00的0.77 μg·m-3和0.61 μg·m-3逐渐升高至08:00的0.85 μg·m-3和0.84 μg·m-3, 然后分别在14:00和16:00下降到0.51 μg·m-3和0.45 μg·m-3, 随后逐渐升高至23:00的0.72 μg·m-3和0.62 μg·m-3。秋、 冬季的BC日变化首先分别由00:00的0.61和1.61 μg·m-3缓慢下降至04:00的0.48 μg·m-3和08:00的1.33 μg·m-3, 然后分别上升至08:00和10:00的0.54 μg·m-3和1.48 μg·m-3, 随后分别下降至15:00和17:00的0.39 μg·m-3和1.10 μg·m-3, 最后分别持续升高到23:00的0.67 μg·m-3和1.62 μg·m-3。同时发现冬季的BC小时平均浓度为1.38 μg·m-3, 较春、 夏、 秋季的BC小时平均浓度分别高0.68, 0.76和0.84 μg·m-3, 可见邢台市的BC污染在冬季较其他季节严重。
图1 2019年邢台市BC的日变化

Fig.1 The Change of BC daily average concentration at Xingtai in 2019

3.2 日浓度和月浓度变化分析

2019年1月1日至12月31日邢台市BC年平均浓度为0.85 μg·m-3, 其中逐日最大值和最小值分别出现在1月3日和10月14日(图2), 分别为4.73 μg·m-3和0.20 μg·m-3。同时发现1月份的逐日BC浓度变化较其他月份明显偏高。对2019年1 -12月的邢台市BC月平均浓度分析后发现: 邢台市BC月平均浓度在1 -6月呈不断下降态势, 随后在7 -9月呈升高后的波动变化, 然后在10月出现下降, 最后在11 -12月呈不断上升趋势, 全年的月平均浓度为0.81 μg·m-3, 其中极大值出现在1月的2.29 μg·m-3, 极小值出现在10月的0.44 μg·m-3, 极大值与极小值相差1.85 μg·m-3。结合小时浓度变化分析可进一步得出: 邢台市的BC污染在冬季的1月份最为严重。
图2 2019年1月1日至12月31日邢台市BC年平均浓度变化

Fig.2 Variation of BC daily average concentration in Xingtai city from 1 January to 31 December 2019

3.3 浓度频数分析

通过对逐时BC浓度的频数统计发现, 2019年邢台市的BC浓度频数[图3(a)]在大于1.35 μg·m-3时迅速降低, 占比达79.80%的浓度频数集中分布在0.30~1.20 μg·m-3; 但2019年1月的BC浓度频数分布[图3(b)]显示, 1.05~5.05 μg·m-3的BC浓度频数占比达到90.62%, 无论是从BC浓度的大小还是频数分布都进一步验证了1月的严重BC污染对全年环境空气质量恶化起到了重要的贡献。
图3 2019年BC浓度频数变化(a)和2019年1月BC浓度频数变化(b)

Fig.3 Frequency variation of hourly BC concentration in 2019 (a) and frequency variation of hourly BC concentration in January 2019 (b)

3.4 气象因素对BC浓度的影响

虽然BC在空气中不会因其他化学反应生成或消除, 只能通过大气的干、 湿沉降清除(许黎等, 2006), 但由于气象因素的变化, 风场、 逆温层、 降水等因子都会对BC浓度产生一定的影响, 因此分析了气象因素变化对BC浓度的影响。

3.4.1 不同风场下的BC浓度变化

风场变化对环境大气污染物浓度有着重要的影响(He et al, 2009), 统计得出邢台市2019年度盛行风向WNW(西北偏西风)的风频为35.43%, 其次为SSE(东南偏南风)的8.61%。对不同风向下的BC小时浓度按照风速(v, 单位: m·s-1)分别位于0≤v≤0.2、 0.2<v≤2、 2<v≤4、 4<v≤6、 6<v≤8、v>8的标准进行统计发现, 0≤v≤2情况下, NW(西北风)风向下BC平均浓度值最大, 为1.14 μg·m-3; 2<v≤4和4<v≤6情况下, 均为WNW风向下BC平均浓度值最大, 分别为1.19 μg·m-3和0.86 μg·m-3; 6<v≤8情况下, ESE(东南偏东风, 下同)风向下BC平均浓度值最大, 为1.02 μg·m-3v>8情况下, NE(东北风, 下同)风向下BC平均浓度值最大, 为0.96 μg·m-3。将小时风速与BC小时浓度进行相关分析发现, 相关系数为-0.1648(N=6995), 通过了α=0.001的显著性检验, 即随着风速的增加, BC浓度呈显著性减少趋势, 但具体到不同季节、 不同风向下的BC浓度变化时, 其结果却略有差异(图4), 冬季BC浓度在不同风速、 不同风向下较其他季节都显著偏大, 其中当风速位于0.2<v≤2时, BC最大值出现在WNW向的1.64 μg·m-3, 风频占比为4.57%, 比静风0≤v≤0.2天气下的BC浓度高0.87 μg·m-3; 当风速分别位于2<v≤4、 4<v≤6、 6<v≤8和v>8时, WNW向的风频分别是19.94%, 3.91%, 0.00%和0.00%, BC浓度在风速2<v≤4、 4<v≤6下分别是1.83和1.27 μg·m-3; 而S(南风)向BC浓度在冬季的0.2<v≤2、 2<v≤4、 4<v≤6、 6<v≤8、 v>8风速下, 风频依次是1.23%, 2.45%, 1.14%, 0.19%和0.09%, BC浓度分别是1.09 μg·m-3, 1.06 μg·m-3, 0.79 μg·m-3, 0.77 μg·m-3和1.15 μg·m-3
图4 不同风速不同风向下的风频和BC浓度变化

横坐标中C代表静风

Fig.4 Variation of wind frequency and BC concentration under different wind speed and wind direction.The capital C of abscissa stands for static wind

对不同季节, 不同风向, 不同风速下的BC浓度进行汇总统计后发现, 静风只在夏、 秋、 冬季出现, 平均BC浓度却小于风速位于0.2<v≤2情况下的各风向平均BC浓度[图4(a)], 当风速由0.2<v≤2升至2<v≤4时, 春、 夏、 秋、 冬季的BC浓度[图4(b)]分别在WSW(西南偏西风)、 WSW、 SSW(西南偏南风)、 NW向有明显增加, 平均增加幅度依次为0.23, 0.34, 0.21和0.45 μg·m-3; 当风速由2<v≤4升至4<v≤6时, 春、 夏、 秋、 冬季的BC浓度[图4(c)]分别在SSW、 ESE、 NE、 SSW向有明显增加, 平均增加幅度依次为0.21, 0.12, 0.47和0.77 μg·m-3; 当风速由4<v≤6升至6<v≤8时, 春、 夏、 秋、 冬季的BC浓度[图4(d)]分别在ESE、 SW(西南风)、 W(西风)、 NNE(东北偏北风)向有明显增加, 平均增加幅度依次为0.41, 0.24, 0.39和0.18 μg·m-3; 当风速由6<v≤8升至v>8时, 春、 夏、 秋、 冬季的BC浓度[图4(e)]分别在NE、 NW、 NW、 NNE向有明显增加, 平均增加幅度依次为0.49, 0.63, 0.54和1.23 μg·m-3。由以上的分析可以发现, 当风速>8 m·s-1时, 邢台市的BC浓度在偏北风的影响下会出现明显增加, 当风速<8 m·s-1时, 邢台市的BC浓度在偏西和偏南风的影响下会出现明显增加。说明邢台市的BC可能存在偏北、 偏西和偏南方向的输送影响。
对BC污染严重的1月份进行统计分析后发现, 当风速>8 m·s-1时, 风频占比分别为0.54%和0.40%的N(北风)和NNE风向, 其BC平均浓度依次为2.44和2.15 μg·m-3, 较风速6<v≤8情况下的BC浓度分别增加了1.07和1.13 μg·m-3, 而其他风向下的BC浓度在风速>8 m·s-1时基本呈下降趋势; 当风速<8 m·s-1时, 静风下的平均BC浓度为1.78 μg·m-3, 均小于其他风向在风速位于0.2<v≤2情况下的平均BC浓度; 当风速由0.2<v≤2升到2<v≤4时, WNW向BC浓度增加明显, 平均BC浓度增加至2.83 μg·m-3, 增加幅度0.19 μg·m-3; 当风速由2<v≤4升到4<v≤6时, SSW向BC浓度增加明显, 平均BC浓度增加至1.89 μg·m-3, 增加幅度0.72 μg·m-3。可见由于风速、 风向的变化, 邢台市1月份的BC浓度在远距离输送与近距离或局地输送的影响下, 其逐时的浓度变化更加明显。

3.4.2 温度、 湿度变化对BC浓度的影响

对2019年气温、 相对湿度与BC浓度进行相关分析发现: 月、 日平均气温和逐时气温与BC浓度均呈显著负相关, 相关系数依次为-0.5799, -0.3954和-0.3744, 分别通过了α=0.05、 α=0.001、 α=0.001的显著性检验, 月、 日平均相对湿度和逐时相对湿度与BC浓度的相关性均没有通过显著性检验, 相关系数分别为-0.3343, -0.0477和0.0083。说明随着气温的下降, 由于燃煤取暖等原因的存在, 大气中的BC浓度会出现一个明显的增加。同时结合图2发现, 虽然邢台市月平均温度在7月达到最高, 但BC月平均浓度却较6月出现明显增加, 并在8 -9月呈升高后的波动变化, 究其原因在于邢台市由于大气污染防治强化攻坚行动而采取的6月焦化企业延长结焦时间、 水泥企业和砖瓦窑企业进行停产改造、 电力企业采取轮停机组、 碳黑行业进行停限产等政策在7月的取消, 大量工厂复产形成了BC浓度的升高并在8 -9月呈波动状态, 10月由于大气环境治理措施的深化, 汽车限行、 工厂停限产等措施的执行, BC浓度出现了明显下降。综合月、 日平均温度和相对湿度与BC浓度的相关性分析可得出, 温度变化导致的燃煤取暖和企业锅炉排放对BC浓度变化起到了非常重要的影响。

3.4.3 湿沉降对BC浓度影响分析

降水天气过程中, 一方面由于降水发生前的远距离输送和局地辐合使得BC浓度上升, 另一方面由于雨水湿沉降和降水发生后的干洁空气置换使得BC浓度下降, 两方面的作用互相影响, 难以细分。为了尽可能地量化湿沉降对BC浓度的影响, 在假定降水前后的工业和民用污染排放没有发生大的变化情况下, 按照降水发生日及降水发生日前后两天的逐日盛行风向没有发生变化, 以及降水发生日及降水发生日前后两天的逐时风速没有>8 m·s-1的现象发生, 对2019年度的降水天气个例筛选得到2个符合要求的降水天气过程, 对降水发生日和降水发生前日的BC日平均浓度(表1)进行了对比分析, 结果表明: 个例一(5·10)和个例二(7·27)在降水前的BC日平均浓度为0.97 μg·m-3, 降水发生日的BC日平均浓度为0.61 μg·m-3, 湿沉降对BC的平均清除率为37.11%, 其中个例一和个例二的清除率分别是34.38%和39.23%, 同时发现虽然个例一的降水量达到9.6 mm, 远大于个例二的0.4 mm降水量, 但个例一对BC的清除率却小于个例二对BC的清除率, 究其原因是因为个例一的降水时长小于个例二的降水时长, 结合其他学者对降水情况下的颗粒物浓度变化分析(唐仁茂等, 2017尹承美等, 2019; 杨茜, 2016)发现: 湿沉降对BC的平均清除率为37.11%具有偏高的趋势, 这可能是由于在假定的污染排放条件下, 由于大气运动的复杂性, 缺乏对大气环流形势、 大气混合层高度、 大气稳定度和垂直运动等的定量分析, 但通过本文的个例分析, 仍能得到湿沉降对BC起到了清除作用, 同时降水量和降水时长在BC的湿沉降中具有同等的重要作用。由于符合要求的降水个例偏少, 该方面的工作还有待后期加强。
表1 降水前后的BC浓度变化

Table 1 Variation of BC concentration before and after precipitation

个例 时间 BC浓度/(μg·m-3) 平均风速/(m·s-1) 盛行风向 降水量/mm 降水时长/h
个例一(5·10) 降水前日 0.64 3.8 西 - -
降水日 0.42 3.3 西 9.6 1
降水次日 0.42 3.2 西 - -
个例二(7·27) 降水前日 1.3 3 东南 - -
降水日 0.79 2.1 东南 0.4 2
降水次日 0.51 2.3 东南 - -

-表示无数据

3.4.4 逆温层对BC浓度变化分析

对冬季每日08:00、 20:00的探空数据进行统计计算, 选取第一层逆温出现的距地高度为逆温底高(尹承美等, 2019), 将逆温底高与同时刻的BC浓度进行对比分析(图5)发现: 邢台市出现逆温天气时, 63.86%的逆温底高小于200 m, BC平均浓度、 最大和最小值分别为1.68, 4.87和0.34 μg·m-3, 而逆温底高大于200 m时的BC平均浓度、 最大和最小值分别为0.87, 2.04和0.15 μg·m-3, 可见当大气垂直廓线出现逆温层的时候, BC的垂直运动受到抑制, 低空的大气环境污染物难以向高空扩散, BC浓度极易出现增加现象, 同时BC的堆积效应也会产生浓度高值, 例如1月10日08:00至16日08:00出现的持续性逆温过程中, 1月10日08:00至14日20:00, 逆温底高维持在100~132 m, BC浓度则由3.17 μg·m-3逐渐升高至4.61 μg·m-3, 15日08:00和20:00的逆温底高抬升至1000 m附近, BC平均浓度则降至0.64 μg·m-3, 16日08:00在逆温底高降至107 m的情况下, BC浓度又升至0.83 μg·m-3; 又如12月24日08:00至25日20:00的逆温层底高分别为1107, 545, 602和710 m, 对应时刻的BC浓度依次是0.15, 1.02, 1.14和0.80 μg·m-3。将逆温底高与BC浓度进行相关分析得出的相关系数为 -0.3648(N=83), 通过了α=0.01的显著性检验, 说明逆温层的出现对BC浓度的增加起到了重要作用, 即随着逆温层底高的下降, 由于扩散能力下降和堆积效应的共同影响, BC浓度将出现明显的增加。
图5 冬季BC浓度与逆温层底高的散点分布

Fig.5 Scatter plot of BC concentration and inversion base height in winter

3.5  BC来源分析

BC的来源在一定程度上可以通过分析BC浓度与环境大气污染物浓度的相关性得出, 通过表2发现BC浓度除与气态污染物O3呈负相关外, 与其他环境大气污染物均呈显著正相关, 表明邢台市的BC污染与其他大气污染物的同源性很强, 其中颗粒物PM10和PM2.5的逐时浓度与BC逐时浓度的相关性在1月分别达到了最大的0.7639和0.8137, 说明BC与PM2.5的同源性强于BC与PM10的同源性; 气态污染物在BC污染最严重的1月份, 相关性由高到低依次是CO、 NO2和SO2、 相关系数分别为0.7279, 0.7206和0.2826。
表2 BC浓度与环境大气污染物浓度的相关系数

Table 2 Correlation Coefficient between BC concentration and ambient air pollutant concentration

时间 PM2.5 PM10 NO2 SO2 CO O3 N
全年(月) 0.6909** 0.6736* 0.5263* 0.7798*** 0.7370*** -0.3973 12
全年(日) 0.6735**** 0.6626**** 0.5621**** 0.5653**** 0.6312**** -0.3153**** 306
全年(时) 0.6452**** 0.6413**** 0.5362**** 0.4951**** 0.5749**** -0.3125**** 6995
冬季(时) 0.5774**** 0.6231**** 0.6028**** 0.5073**** 0.5513**** -0.2971**** 2150
1月(时) 0.8137**** 0.7639**** 0.7206**** 0.2686**** 0.7279**** -0.5421**** 743

**********分别代表通过0.05、 0.01、 0.005、 0.001显著性检验; N代表数据量

BC浓度与O3浓度呈负相关主要是因为二者的产生机理不一样, O3主要是低层空气中的光化学反应产生的二次污染物(Zhang et al, 2008), 而BC主要来源于含碳物质的不完全燃烧, 其产生不受空气中其他化学反应过程影响(许黎等, 2006), 对于城市而言, SO2的主要来源为工业和制造业的生产排放以及含碳燃料的燃烧(黄成等, 2011), NO2的主要来源为机动车尾气排放最多(楚希, 2015), CO的主要来源为含碳燃料的不完全燃烧(李宾, 2010), 可见邢台市的BC污染主要受到了本地、 局地源的影响, 即燃煤或生物质燃烧和机动车尾气的排放对邢台市的BC污染起到了重要的作用。

4 讨论

与国内外部分城市的BC浓度观测结果相比, 邢台市2019年1 -12月的BC日平均浓度为0.85 μg·m-3(0.44~2.29 μg·m-3), 小于福州(陈晓秋等, 2013)、 沈阳(王扬锋等, 2011)、 常州(杨卫芬, 2013)、 西安(刘立忠, 2016)等地分别在2011年7月、 2008年3月至2009年2月、 2012年9月至2013年1月、 2013年9月至2015年5月的BC日平均浓度2.3, 6.14, 5.17和5.15 μg·m-3, 大于美国Rochester(Wang et al, 2011)在2009年8 -9月的BC日平均浓度0.60 μg·m-3和中国瓦里关(赵玉成等, 2008)2006年1 -12月的BC日平均浓度0.28 μg·m-3, BC浓度的相对低值说明邢台市自2013年开展的强有力大气污染治理行动起到了一定成效, 工矿企业等高污染行业的污染排放大量下降, 其中主要来源为工业和制造业生产排放以及含碳燃料燃烧形成的SO2浓度(邢台市生态环境局, 2019)由2013年的113 μg·m-3下降到2018年的26 μg·m-3, 下降率76.99%, BC浓度的相对高值说明由于尾气排放、 燃煤或生物质燃烧等来源的BC对邢台市造成了一定程度的BC污染, 尤其在气温偏低的冬季, 大量污染物的排放再叠加不利的气象扩散条件, 使得BC污染更加明显。由于仅有单站的2019年度BC观测资料, 因此缺乏邢台市BC的水平分布和年度变化分析, 随着监测站点的布局和数据的积累, 这方面的工作将在后期不断完善。

5 结论

通过对邢台市2019年1 -12月的黑碳(BC)浓度监测数据分析, 结合同期气象因子变化情况, 探讨了邢台市BC污染特征、 来源及与气象因子的变化关系, 以期为环境管理部门开展大气污染防治提供科学依据, 结果表明:
(1) 邢台市BC日变化最大值出现在23:00的0.90 μg·m-3, 最小值出现在17:00的0.65 μg·m-3, 其中冬季BC小时平均浓度为1.38 μg·m-3, 较春、 夏、 秋季的BC小时平均浓度分别高0.68, 0.76和0.84 μg·m-3
(2) 邢台市BC日平均浓度为0.85 μg·m-3, 极大值出现在1月的2.29 μg·m-3, 极小值出现在10月的0.44 μg·m-3, 1月的逐日BC浓度变化较其他月份明显偏高, 全年占比79.80%的浓度频数集中分布在0.30~1.20 μg·m-3; 而1月占比达到90.62%的浓度频数分布在1.05~5.05 μg·m-3, 1月的严重BC污染对全年环境空气质量恶化起到了重要贡献。
(3) 邢台市BC浓度随着风速的增加基本呈显著性减少趋势, 但在不同风向下的BC浓度变化时却略有差异, 当风速>8 m·s-1时, 偏北方向的输送使得BC浓度出现增加现象, 当风速<8 m·s-1时, 偏西和偏南方向的输送使得BC浓度出现增加现象。
(4) 邢台市BC浓度变化受燃煤取暖、 企业锅炉排放以及大气逆温层的影响明显, 当逆温底高小于200 m时, 由于扩散能力减弱和堆积效应的共同影响, BC浓度将出现明显增加。
(5) 邢台市BC污染主要受到了本地、 局地源的影响, 即燃煤和机动车尾气排放对邢台市的BC污染起到了主要贡献, 降水量和降水时长对BC的湿清除具有同等的重要作用, 湿清除对BC的平均清除率可以达到37.11%。
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