高原气象

高原气象 >

2023 , Vol. 42 >Issue 1: 244 - 256

DOI: https://doi.org/10.7522/j.issn.1000-0534.2022.00037

论文

青岛市大气颗粒物污染特征及潜在来源分析

  • 张玉洁 ,
  • 冯俊杰 ,
  • 张武 ,
  • 涂爱琴 ,
  • 李恒昶
展开
  • 1. 山东省气象防灾减灾重点实验室，山东 济南 250031
    2. 山东省气象局大气探测技术保障中心，山东 济南 250031
    3. 山东省气象台，山东 济南 250031
    4. 兰州大学大气科学学院半干旱气候变化教育部重点实验室，甘肃 兰州 730000

张玉洁（1972 -）， 女， 山东烟台人， 正高级工程师， 主要从事探测资料应用研究. E-mail：

收稿日期: 2021-09-08

  修回日期: 2022-03-31

  网络出版日期: 2023-01-13

基金资助

山东省自然科学基金面上项目(ZR2020MD052); 山东省气象局引导类科研项目(2021SDYD11); 山东省气象局重点科研项目(2018sdqxz05)

收起

Analysis of Pollution Characteristics and Potential Sources of Atmospheric Particulate Matter in Qingdao

  • Yujie ZHANG ,
  • Junjie FENG ,
  • Wu ZHANG ,
  • Aiqin TU ,
  • Hengchang LI
Expand
  • 1. Key Laboratory for Meteorological Disaster Prevention and Mitigation of Shandong，Jinan 250031，Shandong，China
    2. Ensuring Center of Atmospheric Sounding Technology，Shandong Meteorological Bureau，Jinan 250031，Shandong，China
    3. Shandong Meteorological Observatory，Jinan 250031，Shandong，China
    4. Key Laboratory for Semi-Arid Climate Change of the Ministry of Education，College of Atmospheric Sciences of Lanzhou University，Lanzhou 730000，Gansu，China

Received date: 2021-09-08

  Revised date: 2022-03-31

  Online published: 2023-01-13

Fold

本文引用格式

张玉洁 , 冯俊杰 , 张武 , 涂爱琴 , 李恒昶 . 青岛市大气颗粒物污染特征及潜在来源分析[J]. 高原气象, 2023 , 42(1) : 244 -256 . DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2022.00037

1 引言

随着经济的快速发展， 大气污染问题日益严重， 因而受到社会各界的广泛关注。空气污染物中的大气颗粒物因涉及范围广， 危害性大， 成为我国大气环境中的重要问题。PM2.5作为大气颗粒物的代表性污染物之一， 对人体健康、 大气能见度以及气候变化都产生着重要的影响（周述学等， 2020； 盛丹睿等， 2021）， 开展大气颗粒物的污染研究刻不容缓。由于大气结构的不稳定， 导致不同地区的大气污染不仅与本地的污染排放有关， 还与邻近区域的污染源和远距离污染传输的影响密不可分（刘世玺等， 2010）。区域内的大气颗粒物在大尺度大气环流的作用下聚集或扩散， 通过气流远、 近距离跨区域的方式进行输送（羌宁， 2003）。研究大气颗粒物浓度受区域污染物传输的影响可以从目标地区的输送途径入手， 而围绕大气环流、 气象场等技术来研究目标地区污染物的输送路径无法将气流的完整轨迹展现出来， 因此， 利用HYSPLIT轨迹传输模型模拟目标地区的气流流向来探讨区域间大气颗粒物的传输是非常有必要的。
近年来， 越来越多的国内外学者对PM2.5的输送来源进行了重点研究。Han et al（2011）运用PSCF计算并分析了重污染期间韩国春川的颗粒物抵达该地的后向轨迹分布， 发现了中国北部跨境输送的颗粒物对春川当地的空气质量产生了一定的影响。孔珊珊等（2017）利用PSCF和CWT方法研究了北京市PM2.5的传输路径和潜在来源， 结果表明内蒙古西部地区及河北、 山东、 河南交界地是北京PM2.5污染的主要潜在源区。周沙等（2017）利用潜在源贡献因子和浓度权重轨迹分析法研究了上海市细颗粒物的潜在来源， 发现安徽、 江苏和山东是上海细颗粒物污染的主要源区。徐伟嘉等（2014）、 肖致美等（2014）和杨小菊等（2021）也对京津、 珠三角、 华南、 西北等地区的PM2.5和气态污染物污染特征及传输来源进行了研究。大气颗粒物的外来源贡献特征对城市大气污染的时空变化有不可忽视的重要影响， 因此， 开展大气颗粒物传输路径和污染物来源的追踪， 明确不同区域对污染贡献的影响， 不仅可以为当地的大气污染防治提供科学依据， 还对区域间的大气污染协同防治起到积极的推动作用。青岛地处山东半岛南部， 是我国沿海重要中心城市， 地理位置优越， 承接多个国家战略且国家政策区密集， 做好该城市的大气污染的治理， 对于青岛市经济的发展以及助力青岛争取国家中心城市至关重要。目前相关学者对青岛地区大气污染的研究较少， 尤其对大气污染物的输送路径及潜在源区的研究更是少见报道。本文利用青岛市2017年1月至2020年12月的大气颗粒物浓度资料和GDAS数据， 研究了青岛市大气颗粒物的污染特征， 并基于HYSPLIT模型和PSCF、 CWT对青岛市大气颗粒物的输送路径及潜在源区进行了研究， 研究结果可以为青岛市大气颗粒物的污染控制和制定区域联防联控措施提供科学依据。

2 数据来源

本文所用PM2.5、 SO2、 NO2等逐小时质量浓度资料来自青岛生态环境监测中心2017年1月至2020年12月的13个环境监测站［图1， 该图及文中涉及的地图均基于中国气象局向国家测绘地理信息局购买的审图号为GS（2017）3320号的标准地图制作， 底图无修改］的自动监测数据， 观测数据经过了限制检查、 内部和时间一致性检验等质量控制。PM2.5质量浓度年、 季、 月、 日均值均由观测的小时平均值计算所得。同期的气温、 气压、 风速、 相对湿度、 探空等资料来自青岛市气象局的观测数据。HYSPLIT后向气流轨迹资料来源于美国国家环境预报中心（National Centers for Environmental Prediction， NCEP）提供的同时段全球资料同化系统的数据， 气象要素场包括水平和垂直风速、 温度、 气压、 相对湿度、 降水等， 空间分辨率为0.5°×0.5°。
图1 青岛市生态环境监测站点分布

Fig.1 Distribution of ecological environment monitoring stations in Qingdao

3 研究方法

3.1　轨迹模型及聚类分析

利用HYSPLIT模型和TrajStat软件对青岛市大气颗粒物的传输路径及潜在来源进行研究。HYSPLIT是由美国国家海洋和大气管理局 （National Oceanic Atmospheric Administration， NOAA） 的空气资源实验室和澳大利亚气象局联合研发的一种用于计算和分析大气污染物输送、 扩散轨迹的专业模型（Draxler and Hess， 1998； Stein et al， 2015）， 被广泛用于多种污染物在各地区的传输路径与来源分析（王郭臣等， 2016； 石春娥等， 2008）。后向轨迹聚类是通过将大量气团轨迹不同的移动速度、 空间类似度和方向分组聚类， 得到受点主导方向上的气团移动路径、 来向及速度。分组聚类原则（Dorling et al， 1992）是使组内各轨迹之间的移动速度和差异最小， 同时组间的差异最大。聚类数目采用总空间方差法。王亚强团队利用HYSPLIT模型的轨迹计算模块， 开发了结合气团轨迹和站点观测数据来分析污染物的传输路径和潜在源区的TrajStat开源软件， 实现了后向轨迹聚类、 PSCF和CWT的联合应用。
本文以青岛市南区（36.075°N， 120.413°E）为模拟受点， 选取2017年1月1日00:00（北京时， 下同）至2020年12月31日23:00为模拟时段， 模拟周期为1 h， 后向轨迹运行时间尺度为72 h。模拟高度选取边界层中部500 m， 该高度既可反映气流的区域性流动特性， 还可以减小近地面摩擦力的影响（Hu and Jiang， 2014； 梁丹等， 2015）。采用TrajStat软件， 基于后向轨迹计算和聚类分析， 运用PSCF、 CWT分析法定量分析了影响青岛市的不同气流类型和潜在源区。

3.2　潜在源贡献因子法

潜在源贡献因子法是利用后向轨迹来计算潜在源区地理位置空间分布的概率函数（Ashbaugh et al， 1985）， 通过结合某要素值（本文采用PM2.5质量浓度）并通过条件概率函数计算来判断污染源可能的区域， 应用于TrajStat软件中。PSCF函数定义为所选研究区域经过网格（i， j）的污染轨迹xij 与该网格上经过的所有轨迹yij 的比（Salvador et al， 2004）。见式（1）。本文将PM2.5质量浓度日均值≥75 µg·m-3（二级标准限值）的轨迹定义为污染轨迹。
PSCFij =xij/yij
式中： PSCFij 为经过网格（i， j）的潜在源污染贡献值； xij 为经过网格（i， j）的污染轨迹上的点数； yij 为经过网格（i， j）的所有轨迹上的点数。
PSCF作为一种条件概率存在一定的误差， 误差大小取决于轨迹总停留时间及yij 的大小， 若网格内的气流停滞时间过短以及yij 较小时， PSCF的结果误差会很大。当某网格内yij 小于研究区内每个网格内平均轨迹端点数量的3倍时， 相关学者引入了权重函数Wij 来降低PSCF的误差（刘娜等， 2012）：
WPSCFij =Wij×PSCF
式中： WPSCFij 为引入权重函数的潜在源污染贡献值； Wij 为权重函数。本文参考Wang et al（2006）对Wij 的定义：
W i j = 1.00 80 < y ι j 0.70 20 < y ι j ≤ 80 0.42 10 < y ι j ≤ 20 0.05 y ι j ≤ 10

3.3　浓度权重轨迹分析法

PSCF方法通过网格中污染轨迹所占的比例可得到污染物潜在源区的分布情况， 但无法定量判断不同源区污染贡献大小的差异。而利用浓度权重轨迹分析法计算轨迹的浓度权重， 可定量得到不同污染轨迹的污染程度（Hsu et al， 2003）。具体计算方法如下：
C i j = k ∑ k = 1 M τ i j k ∑ k = 1 M C k τ i j k
式中： Cij 是网格（i， j）上的平均浓度权重； k是轨迹； M为轨迹总数； τijk 是轨迹k在网格（i， j）的停留时间， 用落在网格内的轨迹端点数代替； Ck 为轨迹k经过网格（i， j）时对应的污染物质量浓度。同PSCF方法类似， CWT分析法也引入了与PSCF方法相同的权重函数Wij 来减小Cij 的不确定性， 见式（5）。
WCWTij=Wij×Cij
式中： WCWTij 为引入权重函数的轨迹浓度权重值。

4 结果与讨论

4.1　 PM2.5 质量浓度及污染频率年变化特征

从2017 -2020年青岛市各季节PM2.5质量浓度及污染变化情况（图2）可以看出， 季节变化呈现冬季最高， 春、 秋次之， 春季略高于秋季， 夏季最低的变化特点［图2（a）］。其变化特征与其他地区PM2.5质量浓度的季节变化特征相吻合（李会霞和史兴民， 2016； 蒋超等， 2018； 尹承美等， 2019a）。青岛市冬季PM2.5质量浓度平均值为夏季的2.87倍。2018年冬季PM2.5质量浓度最高， 为67.8 µg·m-3， 2020年夏季PM2.5质量浓度最低， 为17.4 µg·m-3。青岛市冬季PM2.5污染程度最为严重。2017 -2020年青岛市PM2.5质量浓度平均值为35.3 µg·m-3， 与环境空气质量标准（GB3095-2012）年平均浓度限值二级标准（35 µg·m-3）接近。2017 -2020年的年均值分别为36.9 µg·m-3、 33.7 µg·m-3、 39.3 µg·m-3和31.2 µg·m-3， 呈现降-升-降的变化趋势。2020年PM2.5年平均质量浓度相比2017年下降了15.45%， 其中2018年和2020年PM2.5年平均质量浓度均低于年平均浓度限值二级标准。表1为不同地区PM2.5质量浓度年均值对比， 青岛市PM2.5质量浓度年均值低于京津冀的北京、 长三角、 珠三角等地， 与上海接近。近年来青岛市采取了清洁能源替代、 洁净煤技术以及锅炉废气深度处理等措施， 大气污染情况得到进一步改善。
图2 2017 -2020年青岛市PM2.5质量浓度（a）及污染情况（b）季节变化

图2（a）黑色虚线为PM2.5年平均浓度限值二级标准

Fig.2 Seasonal variation of PM2.5 mass concentration （a） and pollution （b） in Qingdao from 2017 to 2020.

In Fig.2（a）， the black dotted line is the secondary standard of PM2.5 annual average concentration limit

表1 不同地区PM2.5 质量浓度观测结果

Table 1 PM2.5 mass concentration observation results in different regions

观测地点 站点类型 年份 PM2.5质量浓度均值/（μg·m-3） 数据来源
青岛（本研究） 城市 2017 36.9 本文
2018 33.7 本文
2019 39.3 本文
北京 城市 2017 58.0 中华人民共和国生态环境部， 2018
2018 51.0 中华人民共和国生态环境部， 2019
2019 42.0 中华人民共和国生态环境部， 2020
长三角地区 城市 2017 44.0 中华人民共和国生态环境部， 2018
2018 44.0 中华人民共和国生态环境部， 2019
2019 41.0 中华人民共和国生态环境部， 2020
上海 城市 2017 39.0 中华人民共和国生态环境部， 2018
2018 36.0 中华人民共和国生态环境部， 2019
2019 35.0 中华人民共和国生态环境部， 2020
将PM2.5日平均质量浓度大于75 µg·m-3定义为污染日， 也称为超标日。日平均质量浓度大于150 µg·m-3定义为重污染日。2017 -2020年青岛市PM2.5质量浓度超标日数分别为30天、 27天、 42天和27天， 年超标率占比分别为8.22%， 7.40%， 11.51%和7.38%。从研究期间各季节PM2.5质量浓度污染日数的占比情况［图2（b）］可以看出， 青岛市重污染天气只出现在冬季， 2018年冬季重污染率最高， 为7.78%， 2019年和2020年冬季重污染率分别为3.3%和1.11%， 呈逐年下降的趋势， 2020年重污染率最低。研究期间， 青岛市夏季未出现过污染日。春、 秋季的污染日频率也较低， 最高频率出现在2018年和2019年的春季， 均为5.43%。2020春季未出现污染天气。青岛市的大气质量状况整体较好。

4.2　青岛市大气颗粒物季节日变化特征

从2017 -2020年青岛市PM2.5质量浓度季节日变化及污染频次分布（图3）可以看出， 青岛市PM2.5质量浓度季节日变化呈冬季最高， 春秋季次之， 夏季最低的变化特征［图3（a）］。冬季的日变化曲线波动幅度最明显， 夏季的波动幅度最为平缓。其原因可能是秋冬季静稳天气多， 易形成污染物的积聚， 且大气边界层较低， 导致了PM2.5质量浓度的升高。夏季雨水较多， 大气中吸湿性粒子增多， 有利于PM2.5的湿清除。
图3 2017 -2020年青岛市PM2.5质量浓度季节日变化（a）及污染频次分布（b）

Fig.3 Seasonal daily variation （a） and pollution frequency distribution （b） of PM2.5 mass concentration in Qingdao from 2017 to 2020

四季的日变化呈“双峰双谷”型， 白天变化显著， 夜间变化平缓。四季的峰值和谷值出现时间略有不同， 早峰值出现在08:00 -10:00， 冬季出现最晚； 晚峰值出现在21:00 -22:00。日间谷值出现在16:00 -18:00， 夜间谷值出现在02:00 -04:00。青岛市PM2.5日变化特征与已有的一些研究（高正旭等， 2018； 张艺馨等， 2019； 苗蕾等， 2016）相一致。PM2.5质量浓度日变化主要受人类活动、 大气扩散条件、 光化学反应以及交通源等因素的共同影响。清晨大气稳定， 易产生逆温， 湍流扩散条件较差， 聚集的污染物不易扩散， 06:00起PM2.5质量浓度开始升高， 伴随着人类活动以及气温升高污染物光化学反应的加剧， PM2.5质量浓度在09:00左右达到最高。午后随着大气边界层的升高以及太阳辐射和大气对流、 湍流的增强， 加速了污染物的扩散和稀释， PM2.5质量浓度进一步下降， 在17:00左右降到最低。而后随着晚高峰人类活动的排放以及大气层结的稳定和湍流输送的减弱， PM2.5质量浓度再次升高， 于22:00左右达到最高， 但其峰值比早峰值低5.84%~14.2%。
将每小时的PM2.5质量浓度大于75 µg·m-3、 115 µg·m-3、 150 µg·m-3及以上分别定义为轻度污染、 中度污染、 重度及以上污染时次。统计了2017 -2020年青岛市污染频次的日分布情况［图3（b）］。污染频次日变化与PM2.5质量浓度日变化趋势相一致， 峰值出现在10:00， 该时刻也是各种污染频次均最多的时刻， 谷值出现在17:00。日污染频次峰值和谷值出现的时间与PM2.5质量浓度日变化日间的峰值和谷值时间相吻合。表明工业源和交通源对青岛市PM2.5质量浓度具有较高的贡献。
PM2.5的气态前体物SO2和NO2， 其作为化石燃烧和机动车尾气排放污染源的典型标识物， 对PM2.5的来源判断具有一定的指示意义（丁萌萌等， 2017）。青岛市SO2质量浓度季节日变化呈“单峰”型［图4（a）］， 四季的日间浓度均明显高于夜间， 峰值出现在10:00左右， 表明周边日间有稳定的SO2排放源， 可能来自对化石燃料有需求的工业企业生产中的排放。秋、 冬季18:00以后SO2质量浓度有小幅的上升可能来自居民的生活取暖所致。采暖季SO2日变化曲线较非采暖季波动更明显， SO2质量浓度季节日变化呈现的冬季最高的变化特点与PM2.5质量浓度日变化冬季最高相一致， 也表明了冬季燃煤排放对PM2.5质量浓度的重要影响。NO2日变化呈“双峰双谷”型［图4（b）］， 早、 晚峰值分别出现在08:00和20:00， 比PM2.5质量浓度日变化的早晚峰值时间略早一点， 进一步表明与交通有关的排放对青岛市PM2.5发挥着重要的作用， 机动车污染排放是其重要的来源之一。
图4 2017 -2020年青岛市SO2（a）和NO2（b）质量浓度季节日变化

Fig.4 Seasonal diurnal variation of SO2 （a） and NO2 （b） mass concentrations in Qingdao from 2017 to 2020

4.3　气象要素及逆温层特性与PM2.5 质量浓度的相关性

在污染排放一定的前提下， 气象要素的变化会引起PM2.5质量浓度的升高或降低。气象要素对大气颗粒物的影响主要表现为大气的扩散能力和降水的沉降能力（宋连春等， 2013； 符传博等， 2016）。相关的研究表明， 风向（Sun et al， 2014）、 风速（Zhang et al， 2014）、 相对湿度（Sun et al， 2013）以及降水（栾天等， 2019）等气象要素对大气颗粒物的传输、 沉降等影响较为明显。

4.3.1　气象要素与PM2.5 质量浓度的相关性

利用常规气象观测数据， 对青岛市2017 -2020年的PM2.5质量浓度与风速、 相对湿度、 日降水量、 气温、 气压等气象要素进行了Pearson 相关性分析（表2）。PM2.5质量浓度与气温呈负相关， 地面气温升高时， 对流活动加强， 有利于污染物的扩散和稀释， 温度降低时， 对流减弱， 且易出现逆温层， 污染物难以扩散， 导致污染浓度增大； PM2.5质量浓度与日降水量呈负相关， 降水加速了大气污染物的湿清除， 致使PM2.5质量浓度降低； PM2.5质量浓度与风速呈负相关， 一定范围内随着风速的增大， 污染物的扩散速度加快， 而当风速超过3 m·s-1后， PM2.5质量浓度与风速的负相关性不再显著， 因为过大的风速卷起的浮尘也会导致大气中PM2.5颗粒物的增多； PM2.5质量浓度与气压呈正相关， 气压降低时， 气流上升， 容易将地面的污染物扩散到高空， 而高压系统下气流下沉， 大气处于稳定状态， 阻碍了污染物的扩散； PM2.5质量浓度与相对湿度的相关性不唯一， 相对湿度大于80%呈负相关， 相对湿度为40%~80%呈正相关， 相对湿度小于40%则无显著的相关性。相对湿度越大， 空气中水汽含量越大， 水分的增加一方面导致PM2.5颗粒物密度变小， 另一方面造成PM2.5颗粒物一定程度的沉降， 从而减小了PM2.5的浓度。
表2 2017 -2020年青岛市PM2.5 质量浓度与各气象要素的Pearson 相关性系数

Table 2 Pearson correlation coefficient between PM2.5 mass concentration and meteorological elements in Qingdao from 2017 to 2020

项目 气温 气压 相对湿度 日降水量 风速
>80% 40%~80% <40% ≤2.5 m·s-1 2.5~3 m·s-1 >3 m·s-1
与PM2.5的相关系数 -0.422** 0.319** -0.156** 0.107** 0.037 -0.212** -0.106* -0.094** -0.054

*和**分别表示在0.05和0.01级别（双尾）相关性显著

4.3.2　逆温层特征与PM2.5 质量浓度的相关性

逆温的存在使得大气趋于稳定， 垂直运动受限， 导致污染物不易扩散。尤其是冬季长时间的贴地逆温， 更容易导致污染物的累积， 造成严重的空气污染（Hooijdonk et al， 2017； 夏敏洁等， 2017）。相关研究表明， 逆温层厚度、 高度、 强度等与实际污染物浓度密切相关（Largeron and Staquet， 2016； Wallace and Kanaroglou， 2009）。选取2017 -2020年青岛市气象局每日08:00和20:00的探空资料， 对低空逆温的特征参数与PM2.5质量浓度相关性进行了分析。本文参照Kahl（2010）的方法确定逆温层， 计算中忽略了出现在两组数据之间不明显的扰动逆温， 而只保留持续一定厚度的逆温层。当出现多层逆温时， 本文只计算了最底层的逆温， 且只考虑了逆温层底高度低于2 km的大气边界层内部的情况。
将青岛市2017 -2020年的低空逆温的起始高度、 厚度及强度与PM2.5质量浓度进行了相关性分析（表3）。PM2.5质量浓度与逆温层起始高度呈负相关， 逆温层高度越低， 湍流发展缓慢， 大气扩散能力减弱， 不利于污染物的扩散， PM2.5质量浓度维持在较高的水平； PM2.5质量浓度与逆温层强度呈正相关， 逆温层强度的增大， 阻碍了污染物的垂直输送， 压缩了污染物的垂直分布（周述学等， 2020）， 导致PM2.5质量浓度的升高。有研究指出， 逆温层厚度与PM2.5质量浓度呈显著正相关（尹承美等， 2019b； 苟玉清和许东蓓， 2018）， 而本研究中青岛的逆温层厚度与PM2.5质量浓度相关性不明显， 这可能与不同区域的不同气候背景以及污染物的排放分布等因素有关。
表3 2017 -2020年青岛市逆温层参数与PM2.5 质量浓度相关性

Table 3 Correlation between parameters of altitude inversion layer and PM2.5 mass concentration in Qingdao from 2017 to 2020

北京时 相关系数
PM2.5与逆温层起始高度 PM2.5与逆温层厚度 PM2.5与逆温层强度
08:00 -0.15 -0.08 0.10
20:00 -0.11 -0.02 0.08

4.4　 PM2.5 输送路径及潜在源区分析

基于HYSPLIT和TrajStat的后向轨迹计算和聚类分析， 研究了青岛地区PM2.5大气颗粒物的输送特征。利用PSCF和CWT对其污染源区进行了分析。模式的详细介绍已在本文第3部分的研究方法中给出。

4.4.1　后向轨迹聚类分析

图5和表4分别给出了2017年1月至2020年12月青岛市四季的后向气流轨迹聚类分布特征和各轨迹的PM2.5质量浓度的分布情况。
图5 2017 -2020年青岛市年不同季节后向气流轨迹聚类分布特征

Fig.5 Distribution characteristics of backward air flow trajectory clustering in different seasons in Qingdao from 2017 to 2020

表4 2017—2020年青岛市不同季节轨迹聚类统计分析结果

Table 4 Cluster statistical analysis results of different seasonal trajectories in Qingdao from 2017 to 2020

季节 轨迹编号 途经区域 所有轨迹 污染轨迹
气流占比/% PM2.5质量浓度/（μg·m-3） 气流占比/% PM2.5质量浓度/（μg·m-3）
春季 1 内蒙古自治区南部、 河北中南、 鲁中 36.29 44.1 72.47 99.1
2 蒙古国中东部； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 鲁中北 28.28 30.0 16.83 99.1
3 内蒙古自治区东南、 辽宁西、 渤海、 鲁东 13.98 27.3 5.35 98.8
4 蒙古国中部； 中国内蒙古自治区中部、 河北、 渤海、 鲁东 5.70 29.7 2.87 100.6
5 内蒙古自治区南部、 河北东北、 渤海、 鲁东 15.75 22.7 2.48 96.8
总 33.6 99.1
夏季 1 黄海西北部 45.89 23.3 72.73 85.6
2 辽宁、 渤海、 鲁东、 黄海 19.69 20.2 0 0
3 黄海东部 18.44 12.4 0 0
4 浙江、 江苏、 黄海 15.98 17.7 27.27 85.3
总 19.8 85.5
秋季 1 内蒙古自治区中部、 京冀、 渤海、 鲁东 39.12 38.0 67.16 91.8
2 蒙古国中部； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 渤海、 鲁东 19.48 27.0 13.14 100.2
3 蒙古国北部； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 渤海、 鲁东 16.79 25.8 19.70 108.7
4 内蒙古自治区东南、 辽宁西部、 渤海、 鲁东 15.28 14.9 0 0
5 内蒙古自治区中北部、 辽宁西部、 渤海、 鲁东 9.33 17.6 0 0
总 28.3 96.2
冬季 1 蒙古国中部； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 鲁北、 鲁中 30.68 63.0 36.25 132.0
2 蒙古国中部； 中国内蒙古自治区中部、 河北、 天津、 鲁中 31.43 70.7 42.83 119.4
3 蒙古国北部； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 渤海、 鲁中 10.24 46.4 7.80 105.2
4 蒙古国东南； 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 鲁中 18.49 35.9 6.80 111.1
5 蒙古国南部； 中国内蒙古自治区中部、 河北、 渤海、 鲁中 9.16 41.7 6.32 113.3
总 56.6 121.9
春季后向气流轨迹被聚类为5类， 来自偏北和西北两个方向。其中西北方向的气流占主导， 达70.27%， 为影响青岛市春季PM2.5质量浓度的主要传输来向。5类聚类轨迹中PM2.5污染轨迹质量浓度达99.1 μg·m-3。西北方向的轨迹1起源于内蒙古自治区南部、 河北中南、 鲁中等地， 占比为36.29%， 其污染轨迹占比也最高， 达72.47%， PM2.5质量浓度也较高。该方向的聚类轨迹最短， 风速低， 且途经河北、 鲁中等污染较严重的地区， 有利于污染物的累积； 另一支来自西北方向的轨迹2起源于蒙古国中东部、 中国内蒙古自治区中部、 京津冀、 鲁中北等地， 气流占比为28.28%， 污染轨迹气流占比为16.83%， 该轨迹虽然传输距离较远， 风速大， 但因春季起源于蒙古国的沙尘天气较多， 沙尘的远距离输送导致来自该方向的污染轨迹PM2.5质量浓度较高； 另一路来自蒙古国方向的气流轨迹4， 虽然占比最低， 同样由于春季沙尘的远距离输送， 来自该方向气流的污染轨迹PM2.5质量浓度达到最高； 而来自偏北方向的轨迹5和3气流途径海洋方向， 气团较为洁净， 其对应的PM2.5质量浓度相对较低。
夏季后向气流轨迹被聚类为来自偏北及东南方向的4类， PM2.5污染轨迹质量浓度为85.5 μg·m-3， 为四季中的最低值。4类轨迹均途径海洋， 其中轨迹2和3为无污染轨迹， PM2.5污染轨迹质量浓度均为0 μg·m-3。而来自黄海西北部的气流1占主导为45.89%， 其轨迹长度非常短， 气团主要来自近海海域， 气团移动速度最慢， 易沿途携带近海航道内船舶机械燃油排放的污染物， 港口车辆物流运输中产生的废气、 粉尘等也易造成污染物的积累， 致使该方向的污染物浓度达最高。
秋季后向气流轨迹被聚类为5类， 来自偏北和西北方向， PM2.5污染轨迹质量浓度为96.2 μg·m-3。西北方向的气流轨迹1、 2、 3为秋季的主导气流， 占比为75.39%。气流轨迹1、 2、 3方向类似， 但气流的起点和移速不同。气流轨迹1移速慢， 途径中国内蒙古自治区、 京津冀等污染较为严重的区域， 气流轨迹3长度最长， 气团移速最快， 易将远距离蒙古国的污染物输送到当地， 这都导致了来自西北方向气流的污染物高浓度。来自辽宁、 渤海方向的气流轨迹4、 5， 途经海洋， 气团较为清洁， 该方向无污染轨迹。
冬季后向气流轨迹被聚类为5类， 均起源于西北方向的蒙古国。冬季污染轨迹的PM2.5质量浓度高达121.9 μg·m-3， 为四季中的最高值。轨迹1、 2、 4经过蒙古国中部、 中国内蒙古自治区中部、 京津冀及鲁中等地， 3条轨迹对应的PM2.5质量浓度都很高。这3条轨迹途经地多为污染较严重的区域， 加之冬季为北方供暖季， 燃煤电厂等人为排放源增多， 加剧了外来污染物的输送。轨迹3、 5途经蒙古国、 中国内蒙古自治区、 河北、 渤海等地， 气流轨迹占比低， 途径海洋， 污染物浓度相对较低。其中， 轨迹5与轨迹3相比， 距离短， 移速慢， 在一定程度上也易造成污染物的累积， 其污染轨迹的PM2.5质量浓度比轨迹3要略高一些。

4.4.2　污染物潜在源区分析

利用2017—2020年的气团轨迹和PM2.5质量浓度数据， 采用PSCF对青岛市PM2.5四季的潜在源区进行了分析（图6）。潜在源区的贡献度在图6中用不同的色标表示， 色标颜色越深， 潜在源贡献因子（WPSCF）的对应值越大， 表明该网格所在区域对受点青岛市PM2.5颗粒物的质量浓度贡献度越大。
图6 2017 -2020年青岛市不同季节颗粒物WPSCF分布特征

Fig.6 WPSCF distribution characteristics of particulate matter in different seasons in Qingdao from 2017 to 2020

青岛市春季WPSCF分布呈西北东南走向， WPSCF大于0.16的区域主要分布在鲁西南、 河南、 安徽、 湖北、 湖南等地， 位于河南南部与安徽西部交界处的大值区其WPSCF值超过0.26， 其中位于安徽巢湖附近的部分点状区域WPSCF值超过0.4； 夏季WPSCF分布区域最小， 数值最低， 除辽宁朝阳中西部与河北承德东南部交界处有一小块WPSCF值在0.06~0.11的小团状区域外， 其余区域WPSCF值都低于0.06， 其对青岛市夏季PM2.5质量浓度的贡献度甚小； 秋季WPSCF分布呈西北—东南向的狭长区， 整体上绝大部分区域WPSCF值都在0.1以内， 仅在河南北部与河北南部交界处存在着很小一部分片状区域， 其WPSCF在0.2左右； 冬季WPSCF的数值高， 分布范围广， 呈西北—东南走向， WPSCF的高值区主要位于河南中东部、 安徽西北部、 河北南部、 陕西北部与山西西部交界处、 鲁西南以及韩国北部近海处等区域， 其WPSCF值超过0.5， 这些高值区都是青岛市冬季PM2.5外来输送的主要贡献源区。
综上所述， 青岛市PM2.5的WPSCF季节特征分布明显， 冬季WPSCF的高值区分布最广， 数值最高， 其次是春季、 秋季， 夏季最小。春、 秋、 冬季WPSCF分布特征都呈现西北—东南向， 远距离输送影响小。春、 秋、 冬主要潜在污染源区位于河北、 河南、 安徽、 鲁西南等污染相对严重的区域， 周边省份的区域输送是影响青岛市大气污染的主要因素之一， 也是青岛市PM2.5污染源外来输送的主要源区。

4.4.3　浓度权重轨迹分析

利用TrajStat软件对2017 -2020年影响青岛市四季PM2.5质量浓度权重轨迹CWT进行了分析（图7）， 色标越深表示网格平均加权浓度值越高， 即该网格区域对受点青岛市的PM2.5质量浓度贡献度越大。由图7可见， 青岛市春季PM2.5的浓度权重轨迹WCWT高值区主要分布在河南中部以东、 安徽西北部、 湖北中部以及鲁西南等地， 日均PM2.5质量浓度贡献值在50~60 μg·m-3， 其中， 安徽西南部的小部分区域贡献值在60~70 μg·m-3。山西南部、 河北南部、 江西东北、 内蒙古自治区中南部以及鲁中等地对青岛市春季PM2.5质量浓度也有一定的贡献， 贡献值在40~50 μg·m-3； 夏季PM2.5的WCWT值普遍偏低， 为四季中的最低值。仅在鲁西南、 河北东南及河南东北交界处分布着WCWT为30~40 μg·m-3的小部分片状区域。除此而外， 夏季日均PM2.5质量浓度贡献值均在30 μg·m-3以下， 其中WCWT小于20 μg·m-3的潜在源区占据面积较大； 秋季PM2.5的高WCWT区主要集中在河北南与河南北部交界处、 河南中东部与安徽西南部交界处以及鲁中南的小部分区域， 其值为50~60 μg·m-3。此外， 河北南部、 鲁中以西以及安徽西北部等地的WCWT在40~50 μg·m-3， 对青岛秋季PM2.5质量浓度也有一定的影响； 冬季PM2.5的WCWT高值区是四个季节中分布范围最广的， WCWT值超过60 μg·m-3的区域分布呈西北—东南走向， 主要分布在蒙古国中西部、 中国内蒙古自治区中部、 陕西、 河北南、 北京、 天津、 山西、 山东、 河南、 安徽及湖北中部等地， 其中陕西北部、 山西中西部、 河北东南部、 鲁东南等地的部分区域WCWT值超过90 μg·m-3， 为青岛市冬季PM2.5颗粒物高浓度的主要外来输送源。
图7 2017 -2020年青岛市不同季节颗粒物CWT分布特征

Fig.7 CWT distribution characteristics of particulate matter in different seasons in Qingdao from 2017 to 2020

5 结论

利用青岛市2017年1月至2020年12月的大气颗粒物浓度资料和GDAS数据， 分析了青岛市PM2.5质量浓度年变化特征、 季节日变化特征以及气象要素和逆温层特性与PM2.5质量浓度的相关性。基于HYSPLIT模型和PSCF、 CWT对青岛市大气颗粒物的输送路径及潜在源区进行了研究， 得到如下结论：
（1） 2017 -2020年， 青岛市PM2.5质量浓度年均值为35.3 µg·m-3， 冬季最高， 春、 秋次之， 夏季最低， 年超标率分别为8.22%， 7.40%， 11.51%和7.38%。重污染日仅出现在冬季， 且呈逐年下降的趋势， 夏季未出现过超标日。
（2） PM2.5质量浓度季节日变化冬季最高， 春秋次之， 夏季最低， 日变化呈“双峰双谷”型， 峰值出现在08:00 -10:00和21:00 -22:00， 谷值出现在16:00 -18:00和02:00 -04:00。PM2.5质量浓度污染频次的日变化与质量浓度日变化趋势相一致； SO2质量浓度季节日变化呈“单峰”型， NO2日变化呈“双峰双谷”型， 其早、 晚峰值时间较PM2.5早晚峰值时间略早。
（3） PM2.5质量浓度与气温、 日降水量、 风速、 逆温起始高度呈负相关， 相关系数分别为-0.422， -0.212， -0.106（风速≤2.5 m·s-1）和-0.15。与气压、 逆温层强度呈正相关， 相关系数分别为0.319和0.10。与逆温层厚度相关性不明显、 与相对湿度的相关性不唯一。
（4） 青岛市春、 秋、 冬季的气流轨迹来自西北和偏北方向， 各季中西北气流占比最高， 分别为70.27%， 75.39%和100%， 该方向污染轨迹的PM2.5质量浓度也最高， 为青岛市外来大气颗粒物的重要输送路径； 夏季气流轨迹来自偏北及东南方向， 东南向的气流占比最大， 为45.89%， 其污染轨迹PM2.5质量浓度最高， 污染物主要来自黄海近海航道的船舶机械燃油的排放以及港口车辆运输产生的废气、 粉尘等。
（5） 青岛市PM2.5质量浓度潜在源区冬季分布范围最广， WPSCF值最高， 春、 秋次之， 夏季最小。春、 秋、 冬季WPSCF分布呈西北—东南向， 其高浓度贡献潜在源区位于河北南、 河南中东、 安徽西、 山西西、 鲁西南等地， 为青岛市PM2.5颗粒物污染外来输送的主要源区； 夏季WPSCF分布区域最小， 数值最低， 其高浓度贡献潜在源区位于河北东南、 河南东北以及鲁西南等地。

参考文献

null
Ashbaugh L L， Malm W C， Sadeh W Z， 1985.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at Grand Canyon National Park［J］.Atmospheric Environment， 19（8）： 1263-1270.DOI： 10.1016/0004-6981（85） 90256-2 .
null
Dorling S R， Davies T D， Pierce C E， 1992.Cluster analysis： a technique for estimating the synoptic meteorological controls on air and precipitation chemistry-results from Eskdalemuir， South Scotland［J］.Atmospheric Environment， 26（14）： 2583-2602.DOI： 10.1016/0960-1686（92）90111-W .
null
Draxler R R， Hess G D， 1998.An overview of the hysplit-4 modeling system for trajectories［J］.Australian Meteorological Magazine， 47（4）： 295-308.
null
Han Y J， Kim S R， Jung J H， 2011.Long-term measurement of atmospheric PM2.5 and its chemical composition in rural Korea［J］.Journal of Atmospheric Chemistry， 68（4）： 281-298.DOI： 10.1007/s10874-012-9225-6 .
null
Hooijdonk I V， Clercx H， Abraham C， et al， 2017.Near-surface temperature inversion growth rate during the onset of the stable boundary layer［J］.Journal of the Atmospheric Sciences， 74（10）： 3433-3449.DOI： 10.1175/JAS-D-17-0084.1 .
null
Hsu Y K， Holsen T M， Hopke P K， 2003.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago［J］.Atmospheric Environment， 37（4）： 545-562.DOI： 10.1016/S1352-2310（02）00886-5 .
null
Hu D， Jiang J Y， 2014.PM2.5 pollution and risk for lung cancer： a rising issue in China［J］.Journal of Environmental Protection， 5（30）： 731-738.DOI： 10.4236/jep.2014.58074 .
null
Kahl J D， 2010.Characteristics of the low-level temperature inversion along the Alaskan Arctic coast［J］.International Journal of Climatology， 10（5）： 537-548.DOI： 10.1002/joc.3370100509 .
null
Largeron Y， Staquet C， 2016.Persistent inversion dynamics and wintertime PM10 air pollution in Alpine valleys［J］.Atmospheric Environment， 135： 92-108.DOI： 10.1016/j.atmosenv.2016.03.045 .
null
Salvador P， Artinano B， Alonso D G， et al， 2004.Identification and characterization of sources of PM10 in Madrid （Spain） by statistical methods［J］.Atmospheric Environment， 38（3）： 435-447.DOI： 10.1016/j.atmosenv.2003.09.070 .
null
Stein A F， Draxler R R， Rolph G D， et al， 2015.NOAA's HYSPLIT atmospheric transport and dispersion modeling system［J］.Bulletin of the American Meteorological Society， 96（12）： 2059-2077.DOI： 10.2307/26233118 .
null
Sun Y L， Jiang Q， Wang Z F， et al， 2014.Investigation of the sources and evolution processes of severe haze pollution in Beijing in January 2013［J］.Journal of Geophysical Research Atmospheres， 119（7）： 4380-4398.DOI： 10.1002/2014JD021641 .
null
Sun Y L， Wang Z F， Fu P Q， et al， 2013.The impact of relative humidity on aerosol composition and evolution processes during wintertime in Beijing， China［J］.Atmospheric Environment， 77（3）： 927-934.DOI： 10.1016/j.atmosenv.2013.06.019 .
null
Wallace J， Kanaroglou P， 2009.The effect of temperature inversions on ground-level nitrogen dioxide （NO2） and fine particulate matter （PM2.5） using temperature profiles from the Atmospheric Infrared Sounder （AIRS）［J］.Science of the Total Environment， 407（18）： 5085-5095.DOI： 10.1016/j.scitotenv.2009.05.050 .
null
Wang Y Q， Zhang X Y， Arimoto R， 2006.The contribution from distant dust sources to the atmospheric particulate matter loading at Xi’an China during spring［J］.Science of the Total Environment， 368： 875-883.DOI： 10.1016/j.scitotenv.2006.03.040 .
null
Zhang R H， Li Q， Zhang R N， 2014.Meteorological conditions for the persistent severe fog and haze event over eastern China in January 2013［J］.Science China （Earth Sciences）， 57（1）： 26-35.DOI： 10.1007/s11430-013- 4774-3 .
null
丁萌萌， 周健楠， 刘保献， 等， 2017.2015年北京城区大气PM2.5中NH4 +、 NO3 -、 SO4 2-及前体气体的污染特征［J］.环境科学， 38（4）： 1307-1316.DOI： 10.13227/j.hjkx.201607005 .
null
符传博， 丹利， 唐家翔， 等， 2016.1960~2013年华南地区霾污染的时空变化及其与关键气候因子的关系［J］.中国环境科学， 36（5）： 1313-1322.DOI： 10.3969/j.issn.1000-6923.2016.05.006 .
null
高正旭， 王晓玲， 向华， 等， 2018.武汉市2014 -2017年大气污染分布特征及其潜在来源分析［J］.环境科学学报， 38（11）： 4440-4453.DOI： 10.13671/j.hjkxxb.2018.0276 .
null
苟玉清， 许东蓓， 2018.成都市2017年12月下旬重污染过程及气象条件特征［J］.干旱气象， 36（6）： 1012-1019.DOI： 10.11755/j.issn.1006-7639（2018）-06-1012 .
null
蒋超， 龚建周， 孙家仁， 等， 2018.2013~2016年珠三角地区PM2.5分布时空演变［J］.生态环境学报， 27（9）： 1698-1705.DOI： 10.16258/j.cnki.1674-5906.2018.09.016 .
null
孔珊珊， 刘厚凤， 陈义珍， 2017.基于后向轨迹模式的北京市PM2.5来源分布及传输特征探讨［J］.中国环境管理， 9（1）： 86-90.DOI： 10.16868/j.cnki.1674-6252.2017.01.086 .
null
李会霞， 史兴民， 2016.西安市PM2.5时空分布特征及气象成因［J］.生态环境学报， 25（2）： 266-271.DOI： 10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.02.012 .
null
梁丹， 王彬， 王云琦， 等， 2015.重庆市冬季PM2.5及气态污染物的分布特征与来源［J］.环境科学研究， 28（7）： 1039-1046.DOI： 10.13198/j.issn.1001-6929.2015.07.04 .
null
刘娜， 余晔， 陈晋北， 等， 2012.兰州春季沙尘过程PM10输送路径及其潜在源区［J］.大气科学学报， 35（4）： 477-486.
null
刘世玺， 安俊琳， 朱彬， 等， 2010.远距离输送作用对南京大气污染的影响［J］.生态环境学报， 19（11）： 2629-2635.DOI： 10. 3969/j.issn.1674-5906.2010.11.019 .
null
栾天， 郭学良， 张天航， 等， 2019.不同降水强度对PM2.5的清除作用及影响因素［J］.应用气象学报， 30（3）： 25-37.
null
苗蕾， 廖晓农， 王迎春， 2016.基于长时间序列的北京PM2.5浓度日变化及气象条件影响分析［J］.环境科学， 37（8）： 2836-2846.DOI： 10.13227/j.hjkx.2016.08.003 .
null
羌宁， 2003.城市空气质量管理与控制［M］.北京： 科学出版社， 33-41.
null
盛丹睿， 温小虎， 冯起， 等， 2021.2018年春季西北五省省会城市大气质量与健康风险评价［J］.高原气象， 40（1）： 200-208.DOI： 10.7522/j.issn.1000-0534.2019.00113 .
null
石春娥， 姚叶青， 张平， 等， 2008.合肥市PM10输送轨迹分类研究［J］.高原气象， 27（6）： 1383-1391.
null
宋连春， 高荣， 李莹， 等， 2013.1961~2012 年中国冬半年霾日数的变化特征及气候成因分析［J］.气候变化研究进展， 9（5）： 313-318.DOI： 10.3969/j.issn.1673-1719.2013.05.001 .
null
王郭臣， 王东启， 陈振楼， 2016.北京冬季严重污染过程的PM2.5污染特征和输送路径及潜在源区［J］.中国环境科学， 36（7）： 1931-1937.
null
夏敏洁， 周文君， 裴海瑛， 等， 2017.基于L波段雷达探空资料的南京低空逆温特征［J］.大气科学学报， 40（4）： 562-569.
null
肖致美， 毕晓辉， 冯银厂， 等， 2014.天津市大气颗粒物污染特征与来源构成变化［J］.环境科学研究， 27（3）： 246-252.DOI： 10. 13198/j.issn.1001-6929.2014.03.04 .
null
徐伟嘉， 何芳芳， 李红霞， 等， 2014.珠三角区域PM2.5时空变化特征［J］.环境科学研究， 27（9）： 951-957.DOI： 10.13198/j.issn.1001-6929.2014.09.02 .
null
杨小菊， 武发思， 徐瑞红， 等， 2021.敦煌莫高窟大气颗粒物中水溶性离子变化及来源解析［J］.高原气象， 40（2）： 436-447.DOI： 10.7522/j.issn.1000-0534.2020.00033 .
null
尹承美， 何建军， 于丽娟， 等， 2019a.多尺度气象条件对济南PM2.5污染的影响［J］.高原气象， 38（5）： 1120-1128.DOI： 10.7522/j.issn.1000-0534.2019.00018 .
null
尹承美， 焦洋， 何建军， 等， 2019b.济南地区逆温层特征及其对颗粒物质量浓度的影响［J］.干旱气象， 37（4）： 622-630.DOI： 10.11755/j.issn.1006-7639（2019）-04-0622 .
null
张艺馨， 王建平， 张潇晗， 等， 2019.山东省近5a PM2.5浓度时空分布特征［J］.地理科学研究， 8（2）： 187-196.DOI： 10.12677/GSER.2019.82020 .
null
中华人民共和国生态环境部， 2018.中国生态环境状况公报［EB/OL］.［2021-08-26］.
null
中华人民共和国生态环境部， 2019.中国生态环境状况公报［EB/OL］.［2021-08-26］.
null
中华人民共和国生态环境部， 2020.中国生态环境状况公报［EB/OL］.［2021-08-26］.
null
周沙， 刘宁， 刘朝顺， 2017.2013-2015年上海市霾污染事件潜在源区贡献分析［J］.环境科学学报， 37（5）： 1835-1842.DOI： 10. 13671/j.hjkxxb.2016.0356 .
null
周述学， 邓学良， 王传辉， 等， 2020.华东2018年冬季一次典型雾霾过程的气象成因分析［J］.高原气象， 39（5）： 1110-1121.DOI： 10.7522/j.issn.1000-0534.2019.00085 .
Options
文章导航

/

〈 〉

本系统由北京玛格泰克科技发展有限公司设计开发 技术支持：support@magtech.com.cn