高原气象

高原气象 >

2025 , Vol. 44 >Issue 1: 95 - 109

DOI: https://doi.org/10.7522/j.issn.1000-0534.2024.00054

利用探空观测评估北半球卫星及再分析对流层臭氧数据

  • 杨景怡 ,
  • 田文寿 ,
  • 雒佳丽 ,
  • 段佳康 ,
  • 何昕
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  • 兰州大学大气科学学院，甘肃 兰州 730000

杨景怡（1999 -）， 女， 甘肃兰州人， 硕士研究生， 主要从事对流层臭氧的研究.E-mail：

收稿日期: 2024-01-14

  修回日期: 2024-04-25

  网络出版日期: 2024-04-25

基金资助

国家自然科学基金重点项目(42130601)

收起

Validation of Tropospheric Ozone from Satellite and Reanalysis Data Based on Ozonesondes Observations

  • Jingyi YANG ,
  • Wenshou TIAN ,
  • Jiali LUO ,
  • Jiakang DUAN ,
  • Xin HE
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  • College of Atmospheric Sciences，Lanzhou University，Lanzhou 730000，Gansu，China

Received date: 2024-01-14

  Revised date: 2024-04-25

  Online published: 2024-04-25

Fold

摘要

对流层臭氧是一种污染气体， 也是重要的温室气体， 它可以影响人类健康、 严重危害生态环境。本研究利用WOUDC（The World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre）发布的臭氧探空观测数据， 评估了2007 -2018年北半球地区GOME-2A（Global Ozone Monitoring Experiment 2 aboard METOP-A）、 OMI（Ozone Monitoring Instrument）卫星的对流层臭氧柱含量产品以及TCR-2（Updated Tropospheric Chemistry Reanalysis）再分析对流层臭氧产品。分析结果表明， 在赤道美洲地区、 亚热带地区、 欧洲西部和加拿大地区， GOME-2A与探空观测之间的相关系数最高可达0.56， 相对偏差百分比绝对值不超过15%； 在加拿大地区、 美国东部地区和欧洲西部地区， OMI与探空观测之间的相关系数为0.65~0.72， 标准化的均方根误差为0.47~0.56； 就整个北半球区域而言， TCR-2对流层臭氧柱含量与探空观测之间的相关系数为0.41~0.95， 标准化的均方根误差为0.18~0.48， 优于其他两种卫星资料。此外， 进一步探讨对流层臭氧柱含量趋势结果发现， TCR-2对流层臭氧柱含量变化趋势与探空观测结果较为一致。利用评估后的数据进一步分析发现， 在赤道美洲地区、 欧洲西部地区和中国地区对流层臭氧柱含量增加， 而近年来在北极地区、 加拿大地区和美国东部地区对流层臭氧柱含量减少。

关键词： 对流层臭氧; 对流层臭氧柱含量; 资料评估; 北半球

本文引用格式

杨景怡 , 田文寿 , 雒佳丽 , 段佳康 , 何昕 . 利用探空观测评估北半球卫星及再分析对流层臭氧数据[J]. 高原气象, 2025 , 44(1) : 95 -109 . DOI: 10.7522/j.issn.1000-0534.2024.00054

Abstract

Tropospheric ozone is an important air pollutant and greenhouse gas.It is harmful to human health and seriously harm the ecological environment.In this study， we use ozonesondes data from WOUDC （World Ozone and Ultraviolet Radiation Data Centre） during 2007 -2018 to evaluate tropospheric ozone column products from GOME-2A （Global Ozone Monitoring Experiment 2 aboard METOP-A） and Ozone Monitoring Instrument （OMI） satellite， as well as tropospheric ozone products from Updated Tropospheric Chemistry Reanalysis （TCR-2）.The results of the analysis show that in the equatorial American， subtropical， western European and Canadian regions， the correlation coefficients between GOME-2A and ozonesondes observations are up to 0.56， and the absolute values of the relative percentage deviations do not exceed 15%； in the eastern US.and western European regions， the correlation coefficients between OMI and ozonesondes observations are 0.65~0.72， and the standardized root-mean-square errors are 0.47~0.56； for the whole Northern Hemisphere region， the correlation coefficients between the TCR-2 tropospheric ozone column content and ozonesondes observations are 0.41~0.95， with standardized root-mean-square errors （RMSEs） of 0.18~0.48， which are better than the other two satellite data.Furthermore， the results indicate that the TCR-2 tropospheric ozone column trend is consistent with the trend direction of the ozonesondes observations.Through a more robust data assessment， it is evident that tropospheric ozone columns have increased in the equatorial Americas， Western Europe and China.Conversely， there has been a decrease in tropospheric ozone columns in the Arctic， Canada and the eastern United States.

Key words： tropospheric ozone; tropospheric ozone column; data evaluation; nothern hemisphere

1 引言

对流层臭氧仅占大气总臭氧10%左右， 既是一种重要的温室气体， 又是一种大气污染物（IPCC， 2023）。对流层臭氧浓度升高是光化学烟雾发生的主要标志， 高浓度臭氧会危害人体健康， 对植被和农作物也会造成严重影响（黎武标等， 2024）。对流层臭氧寿命只有几小时到几星期， 主要受对流层内的光化学反应和平流层-对流层物质交换影响（陈闯等， 2012； Lin et al， 2014； Lu et al， 2019； 赵恺辉等， 2019）。因此对流层臭氧的时空变化很大， 区域性特征明显（李洋等， 2018； Williams et al， 2019）。以往的研究指出自前工业时期以来， 人为排放臭氧前体物的增加主导了对流层臭氧的变化。北半球地区作为人类活动密集、 工业活动频繁的区域， 对流层臭氧总体呈现增加趋势（Young et al， 2018； Yeung et al， 2019； Gaudel et al， 2020）， 然而， 关于导致对流层臭氧这些年不断增加的因子及其定量贡献目前还存在很大的争议。为此， 深入了解北半球地区对流层臭氧的时空分布规律及其成因， 对其变化趋势进行全面而准确的认识， 对于理解大气环境和气候的变化至关重要。
大量研究结果表明北半球地区不同研究区域、 不同研究时段对流层臭氧的变化趋势不同（张芳等， 2016； Leventidou et al， 2018； 严晓瑜等， 2020； 郑小华等， 2021）。因此准确、 可靠的数据对研究北半球地区对流层臭氧的变化趋势至关重要。臭氧探空观测仪器被广泛用于获取地面至上平流层区域内的臭氧垂直廓线， 并了解对流层臭氧的变化。国际上广泛应用ECC（Electrochemical Concentration Cell）双池型臭氧探空仪。国内学者在自主研发的单池型GPSO3臭氧探空仪的基础上， 研制了一种双池臭氧探测仪， 并积累了国内长期的臭氧垂直剖面数据集（Zhang et al， 2014； Tarasick et al， 2021； Zhang et al， 2021b）， 填补了国内在大气臭氧垂直分布和平流层臭氧直接探测技术方面的空白。臭氧探空资料具有很高的垂直分辨率， 不仅适用于研究特定区域或站点的对流层臭氧变化， 还常用于验证或评估其他观测手段测得的对流层臭氧数据（郄秀书等， 2008； 张金强等， 2017； Huang et al， 2017； 郑向东等， 2018； Sterling et al， 2018； Tarasick et al， 2021； Zhang et al， 2021a）。卫星遥感技术的发展弥补了探空观测在观测时间和空间上不连续的缺陷， 具备良好的空间分辨率。近年来多个卫星仪器， 例如OMI（Ozone Monitoring Instrument）、 GOME-2A（Global Ozone Monitoring Experiment 2 aboard METOP-A）、 IASI（Infrared Atmospheric Sounding Interferometer）提供大约10年的对流层臭氧数据集（Callies et al， 2000； Hu et al， 2017）。尽管如此， 借助卫星数据研究对流层臭氧仍存在固有的局限性， Gaudel et al（2018）指出卫星数据对流层臭氧趋势之间存在不一致性。大气再分析数据集通过同化多源观测数据和模式结果， 提供了对流层臭氧的长时间序列和空间分布信息（Dee et al， 2011； Inness et al， 2019； Miyazaki et al， 2020）。但对于大气成分再分析数据集约束对流层臭氧变化的能力仍缺乏研究， 对不同数据来源对流层臭氧含量的一致性和差异性也缺乏充分理解。
针对上述问题， 考虑到北半球站点资料更加充足， 可以更好地评估不同数据集的可靠性， 本研究聚焦于北半球地区， 基于臭氧探空观测资料， 通过相关系数、 均方根误差以及相对偏差百分比等统计方法， 结合不同资料与探空观测资料之间的时空分布特征的比较， 对GOME-2A、 OMI和TCR-2资料中的对流层臭氧柱含量进行评估， 并简要分析了TCR-2再分析臭氧数据在垂直方向上的表现性能， 最后对北半球地区对流层臭氧柱含量的变化趋势及其原因进行讨论。

2 数据来源与方法介绍

2.1　臭氧探空数据

本研究使用对流层臭氧评估报告第二阶段（TOAR-II）的对流层臭氧测量地面仪器协调和评估焦点工作组（HEGIFTOM）提供的臭氧探空观测数据。该工作组提供了经过质量评估的臭氧廓线数据集， 通过对观测站点的臭氧探测仪数据记录进行“同质化”处理， 考虑了包括仪器更新、 海温变化、 准备程序和其他因素的变化， 减少了臭氧探测数据长时间序列中可能出现的阶跃变化， 降低了数据的不确定性和偏差。通过纠正仪器偏差和提供每个臭氧分压测量的不确定性估计， 以减少数据的不确定性从10%~20%降至5%~10%（Van Malderen et al， 2016； Witte et al， 2018； Ancellet et al， 2022）， 该数据集可用于卫星检索和数值模型的验证研究。本研究选取了2007 -2018年期间北半球28个站点的ECC探空观测数据， 这些站点“均质化”数据集可以在HEGIFTOM网站上（https： //hegiftom.meteo.be/datasets/ozonesondes）下载。表1详细列出了臭氧探空观测数据的站点信息， 包括站点缩写名称、 完整名称、 经度、 纬度。为方便进一步分析， 借助Tilmes et al（2012）的方式， 如果不同站点对流层臭氧含量之间的中位数差异小于10 ppbv， Hellinger距离小于0.2， 则认为这些站点具有相似的对流层臭氧分布特征， 可划分为同一区域。其中Hellinger距离表示单个站点与区域平均之间的相似度， 是一个介于0和1之间的统计量： 当两个分布完全不同时， Hellinger距离为1； 当两个分布完全相同时， Hellinger距离为0。将北半球划分为赤道美洲（CRI、 PMO）、 北半球亚热带（HIH、 IZO、 AAR）、 加拿大（CHL、 EDT、 GOB、 KLW）、 美国东部（WAI、 YAR）、 欧洲西部（OHP、 PAY、 HPB、 RMI、 DBT、 LEG）、 北极西部（RSL、 EUK、 ALT）、 北极东部（SDK、 SCB、 NYA）， 此外MAD、 VTO、 THD、 BLD、 KL归为“未分类”区， 对于“未分类”区不做区域分析（Huijnen et al， 2020； Zhang et al， 2020）。
图1 臭氧探空观测站点的位置（a）和各站点的臭氧探空观测记录时间范围的散点分布（b）

不同颜色的方框内的站点属于同一划分区域： 北极东部地区： 蓝色； 北极西部地区： 棕色； 欧洲西部地区： 红色； 美国东部地区： 粉色； 加拿大地区： 绿色； 北半球亚热带地区： 紫色； 赤道美洲地区： 橘色； 未列入选定区域的站点以灰色显示

Fig.1 Geographic distribution of ozonesondes observation（a） and a scatter plot of the time range recorded by the ozonesondes observations at each station（b）.Boxes of different colors represent distinct regions： eastern Arctic in blue； western Arctic in brown； western Europe in red； eastern United States in pink； Canada in green； subtropics in purple； equatorial Americas in orange； unspecified regions are displayed in gray

表1 选取的臭氧探空观测站点的缩写名称、 完整名称、 经度、 纬度

Table 1 Abbreviations， full names， longitude and latitudeof the ozonesondes stations selected in this study

站点简称 站点全称 纬度/（°N） 经度 样本数/个
KL Kuala Lumpur 2.73 101.70°E 220
PMO Paramaribo 5.81 55.21°W 427
CRI Costa Rica 9.94 84.04°W 485
HIH Hilo 19.43 155.04°W 591
AAR Ha noi 21.02 105.87°E 208
IZO Izaña 28.31 16.50°W 549
WAI Wallops Island 37.94 75.46°W 621
BLD Boulder 40.00 105.25°W 608
MAD Madrid 40.45 3.72°W 578
THD Trinidad Head 40.80 124.16°W 606
YAR Yarmouth 43.87 66.10°W 572
OHP Haute Provence 43.94 5.71°E 572
PAY Payerne 46.49 6.57°E 1872
HPB Hohenpeissenberg 47.80 11.01°E 1534
KLW Kelowna 49.97 119.38°W 537
RMI Uccle 50.80 4.36°E 1700
VTO Valentia 51.94 10.25°W 382
DBT De Bilt 52.10 5.18°E 628
LEG Legionowo 52.40 20.97°E 657
GOB Goose Bay 53.31 60.36°W 565
EDT Edmonton 53.54 114.10°W 570
CHL Churchill 58.74 93.82°W 339
SDK Sodankylä 67.37 26.65°E 543
SCB Scoresby Sund 70.48 21.97°W 622
RSL Resolute 74.70 94.96°W 470
NYA Ny-Ålesund 78.92 11.92°E 935
EUK Eureka 79.98 85.94°W 788
ALT Alert 82.50 62.34°W 490

2.2　GOME-2A

GOME-2是一种全球臭氧检测试验仪器， 其中GOME-2A是搭载于Metop-A卫星上的紫外—可见光中分辨率天底扫描光谱仪。其光谱范围覆盖紫外线和可见光部分（240~790 nm）， 并以0.2~0.4 nm之间的高光谱分辨率感知地球后向散射辐射和地外太阳辐照度。包括四个探测器通道， 每个探测器通道传输4096个光谱点。GOME-2A在继承GOME优点的基础上， 改进了仪器定标精度， 并将水平分辨率提高到40 km×40 km， 同时减弱了仪器对于散射光偏振的敏感性。更多有关仪器设计和性能的详细信息可参阅Munro et al（2016）的研究。
本研究中使用了欧洲中期天气预报中心（ECMWF）哥白尼气候变化服务（C3S）提供的卫星观测臭氧网格化月数据， 该数据集整合了自1970年至今的卫星观测臭氧网格化月数据， 每个网格点上包括了20个固定气压层， 水平分辨率为1°×1°。本研究中， 选用了该数据集中2007 -2018年的GOME-2A v0006数据。有关详细说明和数据可用性， 请参阅https： //cds.climate.copernicus.eu。

2.3　OMI

臭氧检测仪OMI由荷兰与芬兰共同研制， 于2004年7月搭载于Aura卫星上， 可以获取臭氧廓线在内的多种大气信息。该卫星是太阳同步轨道， 其轨道的倾角为98.2°， 高度为705 km， 每天提供约14个轨道。OMI通过天底观测的方式， 借助地球大气及地面的后向散射辐射， 获取大气中的臭氧信息。其观测波长范围在270~500 nm之间， 光谱分辨率为0.42~0.63 nm， 轨道扫描宽度可达2600 km， 空间分辨率为13 km×24 km， 完成一次全球扫描的时间只需要一天， 可以测量臭氧、 NO2、 SO2柱浓度和廓线以及气溶胶、 云、 表面紫外辐射等多种数据。详细信息可参阅Levelt et al（2006）和Foret et al（2014）。
本研究中， 与GOME-2A数据选择相似， 我们使用ECWMF C3S提供的臭氧网格化月数据集中的OMI v0006对流层臭氧柱含量产品， 选取时段是2007 -2018年。

2.4　 TCR-2再分析

本研究使用2007 -2018年期间TCR-2再分析数据集中的月平均臭氧数据以及地面氮氧化物和地面一氧化碳排放量的月平均数据。TCR-2数据集的水平分辨率为1.1°×1.1°， 垂直方向从1000 hPa到60 hPa分为27层。该化学再分析数据集基于改进的EnKF（集成卡尔曼滤波技术）数据同化系统（Miyazaki et al， 2020）， 使用高分辨率版本的MIROC-Chem（Model for Interdisciplinary Research on Climate）模型以及卫星反演数据进行构建（Watanabe et al， 2011）。此外， 该数据集中臭氧卫星反演数据包括TES（Tropospheric Emission Spectrometer）第6版臭氧数据以及MLS（Microwave Limb Sounder）第4.2版臭氧数据。Sekiya et al（2018）通过提高模型分辨率对对流层臭氧及其前体物的模拟性能进行了改进。

2.5　对流层臭氧柱含量的计算

对流层臭氧柱含量是指大气垂直空气柱中的臭氧总量， 即每单位面积的臭氧分子数量。国际上垂直方向上的臭氧总量是通过在标准压力和温度下多布森单元（DU）底部区域的厚度来表示的。1 DU通常被定义为标准状况下臭氧累积厚度为0.01 mm。本研究中考虑到评估数据之间的一致性， 1000~450 hPa对流层臭氧柱含量的定义独立于对流层顶， 因此该高度之间的对流层臭氧柱含量不受与对流层顶定义相关的不确定性影响， 且由于GOME-2A和OMI数据提供450 hPa高度以下的对流层臭氧柱含量数据， 故选择450 hPa作为积分下限。通过臭氧体积混合比逐层积分方法处理臭氧探空数据和TCR-2再分析臭氧数据， 进而得到对流层臭氧柱含量。考虑到理想气体定律和水平面， 采用了下列公式：
Ω = C * ∫ P t P s v * d p
式中： v表示体积混合比（单位： ppmv）； P表示压强（单位： Pa）； Ps 是表面压强； Pt 表示气压积分下限450 hPa。
C = k B · T s · N A μ · P s · g
式中： T s=273.16 K， 是标准温度； P s=101325 Pa， 是标准压力； k B=1.3806×10-23， 是玻尔兹曼常数； N A=6.022×1026 mol-1， 是阿伏加德罗数； μ≈28.97 g·mol-1， 是大气的平均分子量； g=9.80665 m·s-2， 是重力的平均加速度。
在实际的计算过程中， 选择2007 -2018年作为研究时段， 450 hPa作为对流层臭氧柱含量的气压积分下限， 1000 hPa作为对流层臭氧柱含量的气压积分上限， 在本研究中对流层臭氧柱含量即1000~450 hPa之间的对流层臭氧柱含量。对逐日的对流层臭氧廓线进行垂直方向上的积分处理， 并处理为月平均数据， 从而获得该特定气象站点的对流层臭氧柱含量数据。排除廓线高度未达到450 hPa的站点数据。为方便数据之间的质量评估， 对臭氧探空观测资料进行预处理， 垂直方向插值到固定气压水平（1000、 975、 950、 925、 900、 875、 850、 825、 800、 775、 750、 725、 700、 675、 650、 625、 600、 575、 550、 525、 500、 475、 450、 425、 400、 375、 350、 325和300 hPa）。为统一时间分辨率， 将探空观测数据处理为月平均数据。

3 结果分析

3.1　对流层臭氧柱含量整体评估

图2中“☆”给出臭氧探空观测对流层臭氧柱含量结果， 结果表明北半球中纬度地区的对流层臭氧柱含量相对较高， 其高值区主要分布在东南亚地区、 北美洲东部以及欧洲西部地区， 低值区主要分布在热带地区的太平洋上空和北美洲西部地区。TCR-2、 GOME-2A和OMI结果均表明中高纬度对流层臭氧柱含量高值区分布于亚洲东部及其下风向的北太平洋区域、 北美洲东部以及其下风向区域以及地中海地区； 低值区分布在热带地区的太平洋上空， 青藏高原地区、 北美洲西部地区及格陵兰岛地区。与探空观测结果基本一致， 对流层臭氧在热带地区含量较低， 在中高纬度地区表现出明显的经向分布不均匀特征。这种经向分布的差异主要受到地理位置、 气象条件（例如温度、 相对湿度、 风速等）以及人为活动等因素的影响（Logan， 1985； Adame et al， 2010； Neu et al， 2014； Young et al， 2018）。值得注意的是， GOME-2A和OMI在高纬度地区与探空观测结果存在显著差异， 尤其在极地地区呈现出异常情况， 将在后文进行分析解释。对比之下发现， TCR-2能够较好捕获到探空观测一致的空间分布特征。
图2 2007 -2018年期间TCR-2（a）、 GOME-2A（b）、 OMI（c）对流层臭氧柱含量的多年平均空间分布

五角星号“☆”表示来自探空数据的2007 -2018年平均的对流层臭氧柱含量（单位： DU）

Fig.2 Spatial distribution of TCR-2（a）， GOME-2A（b） and OMI（c） tropospheric ozone column during 2007 -2018.The pentagram represents the tropospheric ozone column from ozonesondes observations （unit： DU）

图3进一步给出不同站点对流层臭氧柱含量随纬度的变化情况。探空观测结果表明在低纬度地区（0° -30°N）， 对流层臭氧柱含量最低， 随着纬度的增加， 对流层臭氧柱含量先减少后增加。而在中纬度地区（30°N -60°N）， 对流层臭氧柱含量最高。在高纬度地区（60°N -90°N）， 对流层臭氧柱含量随纬度的变化幅度较小。这种纬度分布的不同， 与太阳辐射、 大气环流（例如哈德莱环流、 布鲁尔-多布森环流）等原因有关（Lu et al， 2019）。同一站点位置处， TCR-2对流层臭氧柱含量略大于探空观测的结果， 但其含量随纬度的变化特征与探空观测结果基本一致。低纬度地区GOME-2A随纬度的变化与探空观测结果较为相似， 但在高纬度地区， GOME-2A表明对流层臭氧柱含量随纬度增加显著增加， 与探空观测结果不一致。进一步分析图3（d）中的OMI结果发现， 在低纬度地区， OMI随纬度的变化与探空观测结果较为相似， 而在中纬度地区， OMI与探空观测之间的相对偏差百分比可达30%。总体来说， TCR-2对流层臭氧柱含量的纬度变化特征与探空资料最为相似。
图3 对流层臭氧柱含量箱线图

箱体表示不同数据集中对流层臭氧柱含量50%的范围， 箱体下边缘表示第一四分位数， 箱体上边缘表示第三四分位数， 箱体中间的线条表示数据的中位数， 箱体中间的散点表示数据的平均值。（a）表示探空观测数据， 其中箱体外部的圆点表示异常值； （b）、 （c）、 （d）分别表示TCR-2、 GOME-2A、 OMI数据， 箱体表示对流层臭氧柱含量， 黑色三角表示对应站点位置处的探空观测结果， 阴影区域表示TCR-2、 GOME-2A、 OMI与探空观测的对流层臭氧柱含量平均值之间的数值差异

Fig.3 Boxplots of tropospheric ozone column.The box represents the range of 50% of the tropospheric ozone column in different datasets.The lower edge of the box represents the first quartile and the upper edge of the box represents the third quartile.The lines in the box represent the median and the scatter points represent the mean value.（a） represents ozonesondes observation， in which the dots outside the box represent abnormal values； （b）~（d） represent TCR-2， GOME-2A and OMI respectively， and the box represents the tropospheric ozone column.The black triangle represents tropospheric ozone column of ozonesondes observation at the corresponding station location， and the shaded area represents the difference between the average of TCR-2， GOME-2A， OMI and ozonesondes observations

前文主要分析了对流层臭氧柱含量随纬度的整体变化特征， 但以往研究指出， 对流层臭氧柱含量的分布特征以及数值存在明显的季节变化特征（Williams et al， 2019）， 因此， 进一步分析不同季节下对流层臭氧柱含量的纬度变化特征。春季， 在低纬度地区， 三种数据均与探空观测结果一致， 呈现出随纬度先减少后增加的分布特征。中纬度地区， TCR-2与探空观测表现出一致的纬度变化特征， 而GOME-2A和OMI虽然在30°N -45°N的范围内随纬度变化较为一致， 但在45°N -55°N范围内站点对流层臭氧柱含量随纬度的变化与探空观测结果不一致。在高纬度极地地区， GOME-2A和OMI与探空观测的纬度变化特征不同， 随纬度的增加先减少后增加。夏季， 低纬度地区GOME-2A未能捕获到与探空观测一致的纬度变化特征。在秋季， 低纬度地区TCR-2、 GOME-2A和OMI随纬度的变化与探空观测不一致。在冬季， 高纬度地区， GOME-2A和OMI数据存在随纬度变化不一致、 数据缺失的问题。
图4 2007 -2018年期间不同季节下气候态对流层臭氧柱含量随纬度的变化

（a）探空观测资料， （b）TCR-2， （c）GOME-2A， （d）OMI

Fig.4 Variations in mean tropospheric ozone column from 2007 to 2018 with latitude in different seasons.（a） ozonesonds， （b） TCR-2， （c） GOME-2A， （d） OMI

对流层臭氧的垂直分布变化对于气候环境存在着重要影响， 因此， 进一步分析TCR-2的垂直分层数据， 评估该数据臭氧垂直分布的可靠性和适应性， 这对于理解大气成分的垂直分布、 季节性变化以及相关的物理和化学过程至关重要。图5展示了所有站点平均的探空观测和TCR-2再分析数据在不同季节下臭氧含量的垂直分布。从图5中可以看出， TCR-2再分析数据能够捕获到与探空观测基本一致的臭氧垂直分布特征， 表现为随高度的增加， 夏季臭氧浓度略高于春季， 秋季臭氧含量略高于冬季， 且春、 夏季含量高于秋、 冬季含量。在不同季节下， TCR-2臭氧浓度的垂直分布规律与探空观测一致， 在对流层中低层臭氧浓度平稳上升， 在400 hPa高度处臭氧含量随高度迅速增加。其中在750 ~450 hPa的高度范围内， TCR-2臭氧含量普遍高于探空观测的结果。总的来说， 在夏季， TCR-2在近地面对流层的臭氧含量与探空观测结果较为接近， 但在其他季节， TCR-2的数值明显低于探空观测的臭氧含量。
图5 2007 -2018年期间1000~300 hPa垂直范围内TCR-2与探空观测之间臭氧均方根误差的垂直分布

不同颜色表示不同站点处TCR-2与探空观测之间的均方根误差， 灰色粗实线表示所有站点的平均结果

Fig.5 Vertical distribution of ozone root mean square error between TCR-2 and ozonesondes observations in the vertical range of 1000 hPa to 300 hPa for the period 2007 -2018.Different colors indicate the root mean square errors between TCR-2 and ozonesondes observations at different stations

进一步借助均方根误差来评估TCR-2再分析数据在不同高度处的可靠性。图6给出TCR-2与探空观测之间不同站点均方根误差的垂直分布情况。分析发现， 在对流层低层， 均方根误差较小， 不超过20， 但是随着高度的增加， 从500 hPa高度开始， 均方根误差迅速增加。一方面， 高度增加可能伴随着臭氧含量的显著增加， 导致了TCR-2与探空观测之间的误差增大； 另一方面， 对流层再分析数据的性能可能在低层优于高层。总的来说， 我们发现TCR-2再分析数据在对流层低层表现相对可靠， 但在更高的高度范围内存在明显的误差。
图6 2007 -2018年期间1000~300 hPa垂直范围内TCR-2与探空观测之间的均方根误差的垂直分布

Fig.6 Vertical distribution of the root-mean-square error between TCR-2 and ozonesondes observations in the vertical range of 1000 hPa to 300 hPa for the period 2007 -2018

3.2　不同区域对流层臭氧柱含量评估

如图7所示， 从相关系数、 归一化均方根误差以及相对偏差百分比三个方面对北半球地区不同区域的OMI、 GOME-2A、 TCR-2对流层臭氧柱含量与探空观测数据之间进行综合评估分析。首先在相关系数方面， TCR-2与探空观测之间的相关系数在0.41~0.95之间， 尤其在美国东部， 欧洲西部以及北极东部地区， 相关系数达到0.8以上， 大于GOME-2A、 OMI的结果， 这说明TCR-2与探空观测之间的相关性较好。在北极西部地区， OMI与探空观测之间的相关系数为负值， 说明OMI在描述北极西部地区对流层臭氧柱含量可靠性有待提高。如表2所示， 可见在北极西部地区OMI对流层臭氧柱含量的标准化误差最大， 可达2.1 DU。OMI表现出的负相关性可能由两方面因素导致， 一方面是较大的太阳天顶角导致较弱的信号以及其他误差来源干扰， 进而导致OMI在高纬度性能较差（Huang et al， 2017）； 另一方面， OMI在北极地区的数据缺失也可能对结果产生影响［图4（d）］。其次， 通过归一化均方根误差评估数值差异的平均水平， 发现GOME-2A、 OMI与探空观测之间的均方根误差范围在0.24~0.61之间； TCR-2均方根误差结果在0.18~0.48之间， 且在美国东部和北极东部地区归一化均方根误差不超过0.2， 这表明相较于其他两种数据， TCR-2整体上与探空观测数值结果接近。通过分析相对偏差百分比发现， TCR-2与探空观测之间的相对偏差百分比在大部分地区为正值， 表明TCR-2高估了对流层臭氧柱含量。在赤道美洲地区， TCR-2与探空观测之间的相对偏差百分比较大， 可以达到34%。TCR-2在北半球各区域对流层臭氧柱含量的普遍高估， 可能是由于其对于臭氧干沉降的低估、 氮氧化物的高估等原因（Huijnen et al， 2020）。此外， 在低纬度地区TCR-2相对偏差百分比较大， 这主要归因于探空观测站点的稀疏。低纬度尤其是赤道美洲地区， 臭氧探空观测站点稀疏且观测次数有限， 在该区域利用臭氧探空观测资料对其他资料进行评估存在局限性（Miyazaki and Bowman， 2017）。GOME-2A数据在欧洲西部地区与探空观测之间的相对偏差百分比小于1%， 标准化误差为1.56 DU， 在赤道美洲地区以及美国东部地区相对偏差百分比不超过8%。综合而言， 与探空观测结果相比， 三种数据在不同区域的表现不同， OMI主要表现为偏低， TCR-2主要表现为偏高， GOME-2A与探空观测之间的差异相对较小。
图7 2007 -2018年期间TCR-2、 OMI、 GOME-2A对流层臭氧柱含量与探空观测之间的对比结果

三角形的大小方向表示相对偏差百分比

Fig.7 Comparison results of TCR-2， OMI， GOME-2A tropospheric ozone column and ozonesondes observations from 2007 to 2018.The size and the direction of the triangle represent the relative deviation percentage

表2 北半球不同区域TCR-2对流层臭氧偏差以及GOME-2A和OMI标准化误差的区域平均值

Table 2 Regional mean of TCR-2 tropospheric ozone spread and GOME-2A and OMI standardized errors for different regions of the northern hemisphere

赤道美洲 亚热带 加拿大 美国东部 欧洲西部 北极西部 北极东部
TCR-2（偏差/DU） 0.39 0.50 1.15 0.93 0.81 1.16 1.12
GOME-2A（标准化误差/DU） 0.80 1.17 1.71 1.43 1.56 2.52 2.64
OMI（标准化误差/DU） 0.62 0.70 1.15 0.90 0.92 2.1 1.8
综合以上结果， TCR-2与探空观测数据之间相对较高的相关系数、 较低的归一化均方根误差以及相对较低的相对偏差百分比， 说明在大部分区域TCR-2对流层臭氧柱含量数据与探空观测之间的一致性较好。
进一步借助概率密度分布函数（Probability Density Distribution Function， PDF）对北半球不同区域对流层臭氧柱含量的数值范围、 统计特征进行评估。前文分析表明GOME-2A、 OMI在北极地区存在缺测值， 所以在该地区没有对GOME-2A、 OMI数据进行深入分析。比较不同区域对流层臭氧柱含量的数据范围（最小值、 最大值、 数据宽度）， 发现在赤道美洲地区， GOME-2A与探空观测结果相近； 而在其他区域， TCR-2与探空观测结果相近。比较不同区域中PDF曲线的平均值发现， 在赤道美洲地区， GOME-2A与探空观测结果之间的差最小， 且不超过1 DU； 在加拿大地区， GOME-2A、 OMI与探空观测区域平均值之间的差约为2 DU； 在欧洲西部地区、 美国东部和北半球亚热带地区， TCR-2与探空观测之间结果最为相近； 在北极地区， TCR-2区域平均值与探空观测结果之间的差值不超过3 DU。此外， TCR-2也能够捕获到美国东部和欧洲西部地区对流层臭氧柱含量的“双峰结构”。可见， 在赤道美洲和加拿大地区， GOME-2A与探空观测相近， 而在其他地区TCR-2与探空观测结果相近。
图8 2007 -2018年期间TCR-2、 GOME-2A、 OMI以及探空观测数据对流层臭氧柱含量的概率密度分布

虚线表示不同数据集对流层臭氧柱含量的区域平均值。（a）赤道美洲地区， （b）北半球亚热带地区， （c）加拿大地区， （d）美国东部地区， （e）欧洲西部地区， （f）北极西部地区， （g）北极东部地区

Fig.8 Probability density distribution of tropospheric ozone column in TCR-2， GOME-2A， OMI and ozonesondes observation from 2007 to 2018.The dotted line represents the regional average of tropospheric ozone column in different data sets.（a） the equatorial America， （b） the subtropical， （c） the Canada， （d） the eastern United States， （e） the western European， （f） the western Arctic and （g） the eastern Arctic

图9给出不同区域卫星和再分析数据对流层臭氧柱含量季节变化特征（周期变化形态以及峰值所处时间）与探空观测的比较。探空观测结果表明在春季（或者夏季）对流层臭氧柱含量最高。在北半球亚热带地区、 加拿大地区和欧洲西部地区， GOME-2A与探空观测的周期变化形态和峰值出现的位置基本一致， 但周期变化幅度偏小。值得注意的是， 无论是在哪个区域， OMI都未能捕获到与探空观测一致的特征， 但是TCR-2与探空观测的特征基本一致。无论是在哪个区域， TCR-2与探空观测的季节变化特征均基本一致， 但OMI均未能捕获到与探空观测一致的特征。在北半球亚热带地区、 加拿大地区和欧洲西部地区， GOME-2A与探空观测的周期变化形态和峰值出现的位置基本一致， 但变化幅度偏小。在北极西部和北极东部地区， GOME-2A和OMI的标准化误差较大， 尤其是在冬季和春季， 标准化误差超过2 DU， 在1月可达8 DU。而在其他区域， 冬季和春季GOME-2A和OMI标准化误差相对其他季节较大。这说明GOME-2A和OMI在捕获冬季和春季臭氧方面的性能较差， 是导致这两种数据季节特征有别于探空观测数据的原因。
图9 2007 -2018年期间TCR-2、 GOME-2A、 OMI以及探空观测数据对流层臭氧柱含量及误差的季节变化和TCR-2偏差的季节变化以及GOME-2A和OMI标准化误差的季节变化

实线表示对流层臭氧柱含量， 虚线表示TCR-2的偏差以及GOME-2A和OMI的标准化误差。阴影区域表明变化范围（单位： DU）。（a）赤道美洲地区， （b）北半球亚热带地区， （c）加拿大地区， （d）美国东部地区， （e）欧洲西部地区， （f）北极西部地区， （g）北极东部地区

Fig.9 Seasonal changes of tropospheric ozone column and bias from TCR-2， GOME-2A， OMI and ozonesondes observations and the seasonal variation of TCR-2 spread and the seasonal variation of GOME-2A and OMI standard error are given from 2007 to 2018.The solid line shows the tropospheric ozone column， the dotted line shows the spread of TCR-2 and the standard error of GOME-2A and OMI.The shaded area indicates the variation range（unit： DU）.（a） the equatorial America， （b） the subtropical， （c） the Canada， （d） the eastern United States， （e） the western Europe， （f） the western Arctic and （g） the eastern Arctic

3.3　对流层臭氧柱含量年趋势

图10给出2007 -2018年期间不同数据的对流层臭氧柱含量的趋势。综合上述分析， 我们重点讨论在赤道美洲地区、 亚热带地区、 欧洲西部和加拿大地区GOME-2A对流层臭氧趋势和探空观测之间的对比， 在美国东部地区、 加拿大地区和欧洲西部地区OMI对流层臭氧趋势的对比， 以及七个不同区域下TCR-2数据的趋势结果。发现在赤道美洲地区和欧洲西部地区， GOME-2A与探空观测结果一致表现出对流层臭氧柱含量增加， OMI也可以捕获到与探空观测一致的臭氧增加现象。TCR-2数据与探空观测结果基本一致， 在北极地区、 加拿大地区和美国东部地区对流层臭氧柱含量的减少， 以及欧洲西部和亚洲南部地区对流层臭氧柱含量的增加， 在赤道美洲地区表现出不显著的趋势。此外， GOME-2A、 OMI和TCR-2数据结果表明， 对流层臭氧柱含量在中国东北区域表现出不明显的趋势或减少的趋势， 而在其他区域则表现出显著的增加趋势。趋势分析的结果表明了不同数据集在不同地区对流层臭氧柱含量变化趋势上存在差异， TCR-2整体与探空观测的趋势结果较为一致。TCR-2与探空观测对流层臭氧柱含量的趋势结果较为相似， 在加拿大、 美国东部地区、 欧洲西部和北极西部地区对流层臭氧柱含量呈不显著的减少趋势。此外， TCR-2结果表明， 在中国地区和印度半岛地区对流层臭氧柱含量呈显著的增加趋势。
图10 2007 -2018年期间不同数据集1000~450 hPa垂直范围内对流层臭氧柱含量的年趋势

（a）、 （b）、 （c）、 （d）分别表示探空观测结果、 GOME-2A、 OMI、 TCR-2的对流层臭氧柱含量趋势。图（a）箭头与x方向之间的角度表示趋势的大小， 箭头旋转角度越大表示趋势数值越大， 蓝色表示负趋势， 红色表示正趋势， 绿色表示该站点趋势为缺测值， 箭头加粗表示通过90%的显著性检验。图（b）、 （c）、 （d）中黑色斜线部分表示通过90%显著性检验的区域， 颜色条表示图（b）、 （c）、 （d）中对流层臭氧柱含量的趋势大小

Fig.10 Trends of tropospheric ozone column between 1000 hPa and 450 hPa in different data sets from 2007 to 2018.（a）， （b）， （c） and （d） show the trends of ozonesondes observation， GOME-2A， OMI and TCR-2 respectively.The angle between the arrow and the x direction in （a） indicates the trend.The larger the arrow rotation angle， the larger the trend value.Blue indicates negative trend， red indicates positive trend， and green indicates that the trend of this station is missing.Bold arrows indicate passing the 90% significance test.In Figures （b）， （c）， and （d）， the areas marked with black hatched lines indicate regions that have passed the 90% significance test， the color bar indicates the magnitude of the tropospheric ozone column trends in Fig.（b）， （c）， and （d）

图11给出地面NOX与CO排放量和对流层臭氧柱含量之间的散点图及其变化趋势， 以探讨地面氮氧化物（NOX）和一氧化碳（CO）对对流层臭氧的影响。中国、 印度半岛、 加拿大、 美国东部和欧洲西部地区对流层臭氧柱含量与地面氮氧化物（NOX）总排放量表现出显著的正相关， 而北极西部的相关性不明显。中国和加拿大地区对流层臭氧柱含量与地面一氧化碳（CO）排放量呈显著正相关， 而欧洲西部呈显著负相关， 美国东部和北极西部的相关性不明显。在中国， 尽管地面NOX排放的年际变化呈不显著的增加， CO呈显著的减少， 对流层臭氧柱含量的年际变化却显著的增加。这表明地面NOX和CO排放的年际变化并非导致该地区对流层臭氧增加的主要原因。其他因素如平流层臭氧向对流层的增强输送和臭氧干沉降的变化（Verstraeten et al， 2015）， 可能导致该区域对流层臭氧增加。Lin et al（2023）就指出在北半球中纬度地区平流层臭氧向对流层的入侵存在显著的增强趋势。在印度半岛地区地面NOX和CO排放量显著增加， 对流层臭氧柱含量显著增加， 这表明该区域地面NOX排放量的增加可能是导致对流层臭氧柱含量的增加的原因之一。在美国东部地区， 地面NOX排放量与对流层臭氧柱含量之间的相关系数为0.48， 且地面NOX排放显著减少， 与对流层臭氧柱含量的减少趋势一致， 表明该区域地面NOX排放的减少可能是导致臭氧减少的原因之一。在北极地区， 尽管NOX和CO变化不大， 但对流层臭氧柱含量的减少， 这可能与TCR-2高估了北冰洋表面对流层臭氧的干沉降作用有关（Kanaya et al， 2019）。综上所述， 全球不同地区对流层臭氧柱含量的变化不仅受到地面臭氧前体物排放的影响， 还可能受到平流层臭氧向对流层的动力输送过程及其他气象因素的综合作用。
图11 对流层臭氧柱含量与地面NOX排放量（a）和地面CO排放量（b）间的散点分布（“*”表示通过90%的显著性检验）， 北半球不同区域对流层臭氧柱含量、 地面NOX排放量和地面CO排放量变化趋势的柱状图（c）

蓝色表示对流层臭氧柱含量臭氧趋势， 橙色表示地面NOX排放量趋势， 绿色表示地面CO排放量趋势。柱状图中的黑色斜线填充表示趋势通过90%的显著性检验， 无黑色斜线填充表示趋势没有通过90%的显著性检验

Fig.11 Scatter plot between tropospheric ozone column content and ground-level NOX emissions （a）， and ground-level CO emissions（b）， （"*" indicates passing the 90% significance test）， （c） Histograms of trends in tropospheric column ozone content， ground-level NOX emissions and ground-level CO emissions in different regions of the Northern Hemisphere， with blue indicating the trend in tropospheric column ozone content ozone， orange indicating the trend in ground-level NOX emissions and green indicating the trend in ground-level CO emissions.The black slash fill in the bar chart indicates that the trend passes the 90% significance test， and no black slash fill indicates that the trend does not pass the 90% significance test

4 结论

本研究通过借助臭氧探空观测数据对2007 - 2018年期间北半球地区GOME-2A、 OMI对流层臭氧柱含量数据和TCR-2对流层臭氧数据进行了综合评估。得出如下结论：
在空间分布上， GOME-2A和OMI在高纬度地区与探空观测结果存在显著差异， 尤其在极地地区呈现出异常情况。TCR-2能够较好捕获到探空观测一致的空间分布特征。TCR-2对流层臭氧柱含量的纬度变化特征与探空资料最为相似。在垂直分布上， 通过分析TCR-2的垂直分层结果， 发现在对流层低层， TCR-2与探空观测之间均方根误差较小， 不超过20 ppbv， 表明TCR-2数据与探空观测较为一致， 但是随着高度的增加， 在500 hPa高度附近， 均方根误差迅速增加， 即在此高度上， TCR-2数据并不能很好地重现探空观测的结果。
此外， 将北半球地区划分为7个不同区域分析不同数据与探空观测的差异。通过分析相关系数、 归一化均方根误差、 相对偏差百分比、 概率密度分布函数和季节变化特征发现， 在赤道美洲地区、 亚热带地区、 欧洲西部和加拿大地区， GOME-2A对流层臭氧柱含量和探空观测之间的一致性较好； 在美国东部地区、 加拿大地区和欧洲西部地区， OMI对流层臭氧柱含量和探空观测之间的一致性较好； TCR与探空观测之间的相关系数为0.41~0.95， 标准化的均方根误差为0.18~0.48， 不同区域下的评估结果都较卫星数据表现更好， 且对流层臭氧柱含量的趋势分析中也发现TCR-2与探空观测结果基本一致。分析还发现， 近年来我国对流层臭氧柱含量整体呈现出增加的现象。
综上所述， 我们的研究评估了GOME-2A、 OMI对流层臭氧柱含量数据以及TCR-2对流层臭氧数据， 强调了TCR-2再分析数据在对流层臭氧柱含量方面表现出一定的优势， 但仍存在改进空间， 这为提高大气臭氧监测体系的精确性和可靠性提供了重要的科学支持。

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