采用WRF-Chem模式的过程分析方法, 定量评估了2016年秋季海口市不同理化过程对O
3浓度变化的影响, 解析O
3的形成机制, 并计算各理化过程对近地面O
3浓度的贡献。研究结果表明, 不同理化过程对海口市O
3浓度的驱动作用存在显著的日变化特征, 其中白天O
3浓度波动较大, 夜间变化幅度较小(
图2)。具体表现为, 在每日的08:00 -18:00, 化学过程对O
3浓度呈现正贡献, 平均贡献值为11.5 μg·m
-3, 其中12:00贡献值达到最大, 为17.8 μg·m
-3。这一时段内, 日照逐渐增强, 使得O
3生成的光化学反应逐步加强(
Wang et al, 2016)。夜间由于缺乏太阳辐射, 光化学反应基本停止, O
3生成过程趋于停滞, 而化学消耗过程增强, 导致化学过程对O
3浓度的贡献值转换为负值, 平均贡献值为-1.5 μg·m
-3。综上, 化学过程白天促进O
3浓度的升高, 夜间则对O
3具有微弱的清除作用。垂直混合与干沉降过程对海口O
3浓度主要起到清除作用。先前观测发现清晨残留层内存储了大量O
3(
Zhu et al, 2020), 09:00随着地面温度的逐步上升, 湍流逐渐增强, 边界层内混合程度随之加大, 使残留层O
3向近地面输送, 此时垂直混合与干沉降过程对近地面O
3贡献为正。同时, 随着太阳辐射增强, 近地面通过光化学反应生成O
3明显增加, 湍流加剧了O
3在垂直方向的扩散, 导致随后的垂直混合与干沉降过程对近地面O
3贡献为负。这种现象与大部分地区的研究结果一致, 即边界层湍流活动增强, 垂直混合加强, 使得低层O
3向上扩散, 从而降低近地面O
3浓度(
Kulmala et al, 2023;
He et al, 2021)。夜间, 地面温度下降, 边界层稳定性增强, 湍流活动显著减弱, 垂直混合过程对O
3浓度的削弱效应也相应减弱, 沉降作用消耗近地面O
3。此外, 白天大部分时段, 平流输送消耗了海口近地面O
3, 夜间平流输送对海口近地面O
3贡献为正。与其他地区相比, 海口市O
3理化过程的日变化特征存在显著差异。华北及华东地区的模拟研究表明, 化学过程对近地面O
3主要表现为负贡献, 而垂直混合则促进O
3浓度升高(
唐颖潇等, 2022;
Gao et al, 2020)。相比之下, 海口白天的化学过程呈正贡献, 夜间转为负值, 垂直混合则主要起到削减近地面O
3的作用。